PZT 박막은 강유전 특성과 압전소자 특성을 나타내는 물질로 DRAM (dynamic random acess memory)과 FRAM (ferroelectric RAM) 등의 기억소자용 capacitor와 MEMS (micro electro mechanical system) 소자의 압전 물질로 사용하기 위한 연구가 진행중에 있다. 하지만 이러한 연구에서는 PZT 박막의 전기적 특성 향상을 주목적으로 연구가 진행되어 왔다. 특히, 박막 공정중 발생하는 plasma에 의한 PZT의 전기적 특성 변화가 박막 표면의 물리적 변화에 기인할 것으로 추정하고 있지만 이에 대한 구체적인 연구는 미비하다. 이 연구에서는 plasma에 의한 PZT 박막 표면의 물리적 특성 변화를 연구하기 위하여 PZT 박막을 sol-gel을 이용하여 Si 기판위에 약 100 nm의 두께로 증착하였으며, 이후 최대 300 W의 Ar plasma로 plasma power을 증가시켜 각각 10분간 plasma처리를 실시하였다. PZT 박막 표면의 nano-mechanics 특성을 분석하기 위하여 Nano-indenter와 Kelvin Probe Force Microscopy (KPFM)을 사용하여 surface hardness, surface morphology를 확인하였고 특히, surface potential 분석을 통하여 PZT 박막 표면의 plasma에 의한 박막 극 표면의 전기적 특성 변화를 연구하였다. 이 연구로 plasma에 의한 PZT 박막은 표면으로부터 최대 43 nm 깊이에서의 hardness는 최대 5.1 GPa에서 최소 4.3 GPa의 분포로 plasma power 변화에 의한 특성은 측정 불가능하였다. 이는 plasma에 의한 영향이 시료 극 표면에 국한되어 나타나기 때문으로 추정되며 이를 보완하기 위하여 surface potential을 분석하였다. 결과에 의하면 plasma power가 0 W에서 300 W로 증가함에 따라 potential이 30 mV에서 -20 mV로 감소하였으나 potential의 분산은 100 W에서 최대인 17 mV로 측정되었으며, 이때 RMS roughness역시 가장 높은 20.145 nm로 측정되었다. 특히, 100 W에서 potential에서는 물결 모양과 같은 일정한 패턴의 potential 무늬가 확인되었다.
This study examines paraelectric $Bi_{1.5}Zn_{1.0}Nb_{1.5}O_7$ (BZN), which has no hysteresis and high dielectric strength, for energy density capacitor applications. To increase the breakdown dielectric strength of the BZN film further, poly(vinylidene fluoride) BZN-PVDF composite film is fabricated by aerosol deposition. The volume ratio of each composition is calculated using dielectric constant of each composition, and we find that it was 12:88 vol% (BZN:PVDF). To modulate the structure and dielectric properties of the ferroelectric polymer PVDF, the composite film is heat-treated at $200^{\circ}C$ for 5 and 30 minutes following quenching. The amount of ${\alpha}-phase$ in the PVDF increases with an increasing annealing time, which in turn decreases the dielectric constant and dielectric loss. The breakdown dielectric strength of the BZN film increases by mixing PVDF. However, the breakdown field decreases with an increasing annealing time. The BZN-PVDF composite film has the energy density of $4.9J/cm^3$, which is larger than that of the pure BZN film of $3.6J/cm^3$.
본 논문은 PZT 박막의 기억소자 응용을 위한 Pt 그리고 RuO2 박막을 조사하였다. 초고주파 마그네트론 스퍼터링 방법을 이용하여 하부전극을 성장하였으며, 조사된 실험변수는 기판온도, 가스 부분압, RF 전력 그리고 후열처리 등이다. 기판온도는 Pt, $RuO_2$박막의 결정구조 뿐만 아니라 표면구조 및 비저항 성분에 크게 영향을 주었다. Pt 박막의 XRD 분석으로 기판온도가 상온에서 $200^{\circ}C$까지는 (111) 그리고 (200) 면이 혼재하는 결과를 보였으나 $300^{\circ}C$에서는 (111) 면으로 우선 방위 성장 특성을 보였다. XRD와 AFM 해석으로부터 Pt 박막 성장시 기판온도 $300^{\circ}C$, RF 전력 80W가 추천된다. 산소 분압비를 0~50%까지 가변하여 조사한 결과 산소가 5% 미만으로 공급되면 Ru 금속이 성장되고, 산소 분압비가 10 ~40%까지는 Ru와 $RuO_2$ 상이 공존하였으며 산소 분압비가 50%에서는 순수한 $RuO_2$상만이 검축되었다. 이 결과로부터 RuO2/Ru 이층 구조의 하부전극 형성이 산소 가스 부분압을 조절하여 한번의 공정으로 성장 가능하며, 이런 구조를 이용하면 금속의 낮은 비저항을 유지하면서도 PZT 박막의 산소 결핍에 의한 기억소자의 피로도 문제를 완화할 것으로 사료된다. 후 열처리 온도를 상온에서부터 $700^{\circ}C$까지 증가할 때 Pt와 $RuO_2$의 비저항 성분은 선형적 감소 추세를 보였다. 본 논문은 강유전체 기억소자 응용을 위한 최적화된 하부전극 제적조건을 제시한다.
$Pb(Zr,Ti)O_3$ (PZT) 강유전체 박막은 높은 잔류 분극 (remanent polarization) 특성 때문에 현재 강유전체 메모리 (FeRAM) 소자에 적용하기 위하여 가장 활발히 연구되고 있다. 그런데 PZT 물질은 피로 (fatigue) 및 임프린트 (imprint) 등의 장시간 신뢰성 (long-term reliability) 특성이 취약한 단점을 가지고 있다. 이러한 신뢰성 문제를 해결할 수 있는 효과적인 방법 중의 하나는 $IrO_2$, $SrRuO_3$(SRO) 등의 산화물 전극을 사용하는 것이다. 많은 산화물 전극 중에서 SRO는 PZT와 비슷한 pseudo-perovskite 결정구조를 갖고 격자 상수도 비슷하여, PZT 커패시터의 강유전 특성 및 신뢰성을 향상시키는데 매우 효과적인 것으로 알려져 있다. 따라서 본 연구는 PZT 커패시터에 적용하기 위하여 SRO 박막을 증착하고 이의 전기적 특성 및 미세구조를 분석하고자 하였다. 또 실제로 SRO 박막을 상부전극과 PZT 사이의 버퍼 층 (buffer layer)으로 적용한 경우의 커패시터 특성도 평가하였다. 먼저 다결정 SRO 박막을 $SiO_2$/Si 기판 위에 DC 마그네트론 스퍼터링 법 (DC magnetron sputtering method)으로 증착하였다. 그 다음 이러한 SRO 박막의 미세구조, 결정성 및 전기적 특성이 증착 조건들의 변화에 따라서 어떤 경향성을 보이는지를 평가하였다. 기판 온도는 $350\;{\sim}\;650^{\circ}C$ 범위에서 변화시켰고, 증착 파워는 500 ~ 800 W 범위에서 변화시켰다. 또 Ar+$O_2$ 혼합 가스에서 산소의 혼합 비율을 20 ~ 50% 범위에서 변화시켰다. 이러한 실험 결과 SRO 박막의 전기적 특성 및 미세 구조는 기판의 증착 온도에 따라서 가장 민감하게 변함을 관찰할 수 있었다. 다른 증착 조건과 무관하게 $450^{\circ}C$ 이상의 온도에서 증착된 SRO 박막은 모두 주상정 구조 (columnar structure)를 형성하며 (110) 방향성을 강하게 나타내었다. 가장 낮은 전기 저항은 $550^{\circ}C$ 증착 온도에서 얻을 수 있었는데, 그 값은 약 $440\;{\mu}{\Omega}{\cdot}cm$ 이었다. SRO 버퍼 충을 적용하여 제작한 PZT 커패시터의 잔류 분극 (Pr) 값은 약 $30\;{\mu}C/cm^2$ 정도로 매우 높은 값을 나타내었고, 피로 손실 (fatigue loss)도 $1{\times}10^{11}$ 스위칭 사이클 후에 약 11% 정도로 매우 양호한 값을 나타내었다.
$YMnO_3$박막은 고주파 스퍼터를 사용하여 Si(100)과 $Y_2O_3$/si(100)기판에 증착하였다. 증착시에 산소 분압의 조건과 열처리 온도는 YMnO$_3$ 박막의 결정성과 그 메모리 윈도우의 특성에 매우 중요한 영향을 주었다. XRD 측정 결과 산소 분압 0%에서 증착후 $870^{\circ}C$에서 1시간 동안 후열처리한 $YMnO_3$ 박막은 c-축을 따라 매우 잘 배향되었음을 확인하였다. 반면 산소분압 20%에서 Si(100)과 $Y_2O_3$/Si(100) 기판위에 증착된 $YMnO_3$박막의 결정화는 XRD측정 결과 $Y_2$O$_3$ peak가 보이는 것으로 보아 YMnO$_3$박막내에 과잉의 $Y_2O_3$가 c-축으로의 배향을 억제하는 것을 알 수 있다. 특히 산소분압 0%에서 증착한 Pt/$YMnO_3/Y_2O_3$/Si 구조에서의 메모리 윈도우 특성은 c-축으로 잘 배향된 결과로 인해 인가전압 2~12V에서 0.67-3.65V이었으며 이는 $Y_2O_3$/si 기판위에 산소분압 20%에서 증착한 박막 (0.19~1.21V)보다 동일한 인가전압에서 3배 정도의 큰 메모리 윈도우 특성을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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