본 연구에서는 Host-Dopant system 기반 적색 인광 OLED의 Emitting layer(EML)에서 doping 위치에 따른 특성 변화를 분석하였다. EML은 host 물질로 60 nm 두께의 CBP를 사용하고, 적색 발광을 위해 10 %의 $Ir(btp)_2$를 CBP의 Front, Middle, Back side에 각각 20 nm씩 doping하였다. 본 구조의 적색 인광 OLED는 current density, luminance, efficiency, EL spectrum 등을 통해 전기적, 광학적 특성 변화를 확인하였다. Front, Back side에 doping으로 인한 CBP의 Energy level이 3.6 eV에서 1.9 eV로 감소하여 각각 HTL/EML, EML/HBL의 경계에 carrier direct injection이 활성화 되었고, 이로 인한 charge balance의 저하를 확인하였다. EL spectrum결과 각 소자는 CBP의 618 nm 파장 외에도, 추가적으로 TPBi의 398 nm, NPB의 456 nm의 파장을 보였다. 이를 통해 doping 위치에 따라 exciton이 형성되는 recombination zone이 이동하고 있음을 확인하였고, Front side는 6 V의 인가전압에서는 발광 파장이 398 nm에서 높은 값을 보이나 8 V, 10 V, 12 V에서 618 nm에서 높은 값을 보이는 것으로 인가전압에 의해 recombination zone이 HTL쪽으로 이동되는 것 또한 확인하였다.
PHOLED devices which have the structure of ITO/HAT-CN(5nm)/NPB(50nm)/EML(30nm)/TPBi(10nm)/Alq3(20nm)/LiF(0.8nm)/Al(100nm) are fabricated to investigate the green emission profile in EML by using a gasket doping method. CBP and Ir(ppy)3 (2% wt) are co-deposited homogeneously as a background material of EML for green PHOLED, then a 5nm thickness of additionally doped layer by Ir(btp)2 (8% wt) is formed as a profiler of the green emission. The total thickness of the EML is maintained at 30nm while the distance of the profiler from the HTL/EML interface side (x) is changed in 5nm steps from 0nm to 25nm. As shown in Fig. 1, the green (513nm) peak from Ir(ppy)3 is not observed when Ir(btp)2 is also doped homogeneously because Ir(ppy)3 works as an gasket dopant of the Ir(btp)2 :CBP system. Therefore, in this experment, Ir(btp)2 can be used as a profiler of the green emission in CBP:Ir(ppy)3 system. The emission spectra from the PHOLED devices with different x are shown in Fig. 2. In this gasket doping system, stronger red peak means more energy transfer from green to red dopant or higher exciton density by green dopant. To find the green emission profile, the external quantum efficiency (EQE) at 3mA/cm2 for red peaks are calculated. More green light emission at near EML/HBL interface than that of HTL/EML is observed (insert of Fig. 2). This means that the higher exciton density at near EML/HBL interface in homogeneously doped CBP with Ir(ppy)3. As shown in Fig. 3, excitons can be quenched easily to HTL(NPB) because the T1 level of HTL(2.5eV) is relatively lower than that of EML(2.6eV). On the other hand, the T1 level of HBL(2.7eV) is higher than that of EML.
Many researchers have been tried to improve the performance of the phosphorescent organic light-emitting diode(PHOLED) by controlling of the dopant profile in the emission layer. In this work, as shown in Fig. 1 insert, a typical red PHOLED device which has the structure of ITO/NPB(50nm)/CBP(30nm)/TPBi(10nm)/Alq3(20nm)/LiF(0.8nm)/Al(100nm) is fabricated with a 5nm thick doping section in the emission layer. The doping section is formed by co-deposition of CBP and Ir(btp)2acac with a doping concentration of 8%, and it's location(x) is changed from HTL/EML interface to EML/HBL in 5nm steps. The current efficiency versus current density of the devices are shown in Fig. 1. By changing the location of doping section, as shown in Fig. 1 and 2, at x=5nm, the efficiency shows the maximum of 3.1 cd/A at 0.5 mA/cm2 and it is slightly decreased when the section is closed to HTL and slightly increased when the section is closed to HBL. If the doping section is closed to HTL(NPB) the excitons can be quenched easily to NPB's triplet state energy level(2.5eV) which is relatively lower than that of CBP(2.6eV). Because there is a hole accumulation at EML/HBL interface the efficiency can be increased slightly when the section is closed to HBL. Even the thickness of the doping section is only 5nm,. the maximum efficiency of 3.1 cd/A with x=5 is closed to that of the homogeneously doped device, 3.3 cd/A, because the diffusion length of the excitons is relatively long. As a result, we confirm that the current efficiency of the PHOLED can be improved by the doping profile optimization such as partially, not homogeneously, doped EML structure.
발광층에 Alq3와 rubrene을 mixed host로 사용하고 DCJTB를 형광 dopant로 사용한 다층 박막 구조의 red OLEDs를 제작하였다. 소자의 구조는 $ITO:Anode(120nm)/{\alpha}-NPD:HTL(40nm)/Alq_3+Rubrene(mixed\;host\;1:1)+DCJTB(red\;dopant\;3%)+:EML(20nm)/Alq_3:ETL(40nm)/MgAg(Mg\;5%\;wt):Cathode(150nm)$ 로서 EML내부에 DCJTB를 Totally Doping Method와 Dotted-Line Doping Method의 두 가지 방법으로 도핑 하였다. Mixed host구조에 DCJTB를 6구간으로 나누어 Dotted Line Doping한 소자는 luminance yield가 $9.2cd/A@10mA/cm^2$ 이었다. 이 소자는 DCJTB만을 Totally Doping한 소자의 luminance yield $3.2cd/A@10mA/cm^2$에 비해 약 190%정도의 높은 효율 향상을 보였다. 또한 $10mA/cm^2$에 도달하는 전압은 5.5V Vs. 8.5V로서 mixed host를 사용한 소자에서 약 3V정도 구동전압이 낮아지는 효과가 있었다. 발광 스펙트럼의 Full Width Half Maximum(FWHM)은 각각 56.6nm와 61nm로서 rubrene을 mixed host로 사용한 소자에서 높은 색 순도를 얻을 수 있었다. 이러한 성능의 향상은 $Alq_3$와 혼합된 rubrene에 의한 낮은 전하주 입장벽, 높은 전류밀도에서 나타나는 발광감쇄현상의 감소, 그리고 발광층의 DLD구조에 의한 전하의 trap & confinement 에 따른 발광 exciton의 형성확률이 증가한데서 나타났다고 생각된다.
본 연구에서는 발광층의 전자와 정공의 재결합 영역을 확인하고, 단계적 도핑구조를 이용하여 여기자들의 효율적인 분배를 통해 roll-off 효율을 감소시켜서 녹색 인광 유기발광다이오드의 수명 증가를 나타냈다. 발광층 내 호스트는 양극성의 4,4,N,N'-dicarbazolebiphenyl (CBP)를 사용하여 전하의 이동을 원활하게 하였다. 발광층을 네 구역으로 분할하여 각각 소자를 제작하였고, 네 구역의 도판트 농도에 따라 발광효율과 수명 향상을 보였다. 이로써 발광층 내의 단계적 도핑구조를 이용하여 캐리어와 여기자들이 원활하게 분배된 것을 확인하였다. 기준소자 대비 발광층의 도판트 농도를 5, 7, 11, 9% 순서로 단계적 도핑구조를 적용한 device C의 수명이 약 73.70% 증가하였고, 휘도 효율은 51.10 cd/A와 외부 양자 효율은 14.88%의 성능을 보였다.
To investigate the effect of two-emission-layer structure on the emission characteristics of the phosphorescent white organic light-emitting diodes (PHWOLEDs), the PHWOLEDs with two different emission layers, blue EML(29 nm, FIrpic-doped mCP) and red EML(1 nm, Ir(pq)$_2$acac-doped CBP)), following host-guest system were fabricated. The bi-layered blue EML was composed of mCP:FIrpic (20 nm, 7 vol.%) and mCP:FIrpic (9 nm, 7, 10, 15, 20, and 25 vol.%, respectively). When the concentration of FIrpic was increased from 7 to 15 vol.%, light emission luminance, current efficiency, and external quantum efficiency were increased. On the contrary, when the concentration of FIrpic was increased to more than 20 vol.%, light emission luminance, current efficiency, and external quantum efficiency were decreased. The PHWOLEDs with the bi-layered blue EML structure of mCP:FIrpic (20 nm, 7 vol.%) and mCP:FIrpic (9 nm, 15 vol.%) showed current efficiency of 29.7 cd/A and external quantum efficiency (EQE) of 16.6% at 1,000 $cd/cm^2$.
Doping is a well-known method for improving electroluminescent (EL) efficiency of organic light emitting diodes. In our study, doping with 2 materials simultaneously, we could achieve improved EL efficiency. The emission layer was tris-(8-hydroxyquinoline)aluminum, and the 2 dopants were N,N'-dimethyl-quinacridone (DMQA) and 10-(2-Benzothiazolyl)-2, 3, 6, 7-tetrahydro-1,1,7,7,-tetramethyl 1-1H, 5H, 11H-[1] benzopyrano [6,7,8-ij]quinolizin-11-one (C-545T). The EL intensity of co-doped device was nearly flat, it shows that co-doping technique could be a effective way to improve the EL efficiency. EL efficiency of Single-doped device based on DMQA and C-S45T were ~6.47Cd/A and ~7.45Cd/A, respectively. Co-doped device showed higher EL efficiency of ~8.30Cd/A.
본 연구에서는 Host와 Dopant $Ir(ppy)_3$의 도핑 위치 변화에 따른 bottom emission 인광 OLED를 제작하여 발광 효율 및 특성을 분석하였다. 소자의 EML은 $Ir(ppy)_3/CBP$와 $CBP/Ir(ppy)_3$ 순으로 증착하여 제작하였다. $Ir(ppy)_3/CBP$은 낮은 구동 전압에서 큰 전류밀도와 큰 luminance을 측정하였고, 반대로 $CBP/Ir(ppy)_3$은 높은 구동 전압에서 $CBP/Ir(ppy)_3$은 큰 전류밀도와 큰 luminance가 측정되었다. 이는 $Ir(ppy)_3/CBP$에서 HTL과 EML 사이에 hole direct injection이 발생으로 Hole이 증가하지만 charge balance 불일치로 roll-off가 발생하고, $CBP/Ir(ppy)_3$에서 electron direct injection에 의한 electron 증가로 charge balance가 향상된다. EL spectrum 측정에서 $Ir(ppy)_3$은 파장 512nm 발광이 일어나고, CBP와 NPB은 각각 파장 380nm, 433nm로 분석된다. 각 물질의 triplet의 전달은 energy level이 큰 곳에서 작은 곳으로 전달되는데 이러한 이유로 전압에 따른 recombination zone 변화로 각 물질에서 나오는 파장의 intensity가 달라지는 것을 확인하였다. $Ir(ppy)_3/CBP$은 낮은 전류 밀도에서는 CBP의 영향으로 380nm 파장대가 크고, 높은 전류 밀도에서는 $Ir(ppy)_3$의 영향으로 512nm 파장대가 크게 나오는 것을 확인했고, $CBP/Ir(ppy)_3$에서는 낮은 전류 밀도에서 512nm 파장대가 커지고, 큰 전류 밀도에서는 CBP에서 NPB로의 triplet 에너지 전달의 증가로 433nm 파장대가 커지는 것을 확인하였다.
처음 유기물의 인광 발견 이후 Host-dopant 시스템을 이용하여 Emission layer(EML)을 Co-deopsition 하는 방법으로 주로 인광 유기 발광 다이오드를 제작 하였다. [1] co-deposition을 이용해 만든 유기 발광 다이오드에 많은 장점이 있지만, 반대로 소자를 제작하는데 있어서는 많은 문제점을 가지고 있다. [2-4] 이러한 문제점을 개선하기 위하여 co-deposition 대신 non-doped Multi Quantum Well(MQW) 구조를 사용하여 doping 하지 않는 방법을 이용하는 논문들이 보고 되고 있다. Hole, electron, exciton이 MQW 구조를 지나면서, dopant well 안에 갇히게 되고, 그 안에서 다른 layer 간에 energy transfer와, hole-electron leakage가 줄어 들어, 더 효율적인 유기 발광 다이오드를 만들 수 있게 된다. [5-7] 이 연구에서는 CBP를 Potential Barrier로 사용하고, Ir(ppy)3 (Green dopant), Ir(btp)2 (Red dopant) 를 각각 Potential Well로 사용하였고, 두께는 CBP 9nm, dopant 1nm로 하였다. 이러한 소자를 만들고 dopant를 3개의 well에 적당히 배치하여, 각 well에서의 실험적인 발광 량 과, EML 안에서의 발광 mechanism 그리고 각 potential barrier를 줄여가며 dexter, forster에 의한 energy transfer에 대하여 알 수 있었다.
Park, Jong-Wook;Kim, Soo-Kang;Park, Young-Il;Kim, Kyoung-Soo;Choi, Cheol-Kyu;Lee, Sang-Do;Kim, Sang-Wook
한국정보디스플레이학회:학술대회논문집
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한국정보디스플레이학회 2006년도 6th International Meeting on Information Display
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pp.363-367
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2006
We synthesized new blue and bluish green emitting materials by using fully substituted ethylene moieties. Multi-layered EL devices were fabricated with synthesized materials and evaluated in terms of emission color and luminescence efficiency. BPBAPE[EML 4] having high $T_g$ of $155^{\circ}C$ showed luminance and power efficiency of 10.33cd/A and 4.0 lm/W without any doping agent. BTBPPA[EML 5] exhibited 5cd/A and 1.67lm/W efficiency with blue CIE value of (0.165, 0.195).
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[게시일 2004년 10월 1일]
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