단량체인 N,N'-bis(3-pyrrol-1-yl-propyl)-4,4'-bipyridinium$(PF_6^-)_2$를 유리탄소전극 상에 전기화학적으로 중합하였다. 이 고분자 피막전극의 전기화학적 활성자리는 고분자 줄기에 분포된 bipyridinium이온이다. 이 전극은 인산염 완충용액(pH=5.7)에서 두 개의 산화-환원 쌍을 갖으며 그 형식전위는 각각 -0.41V와 -0.81V(vs. SSCE)였다. 이 고분자 피막 내에서 도판트 이온의 확산계수는 $V^{2+/+}$와 $V^{+/0}$ 단계에서 $1.57{\times}10^{-4}$과 $4.35{\times}10^{-5}cm^2s^{-1}$이였다. 환원과정보다 산화과정이 어려운 결과로 나타났다. 고분자 피막 내에서 전자전달 속도상수는 각 단계에서 각각 57.53과 $2.63 s^{-1}$으로 첫째 단계가 22배나 큰 값을 보이고 있다. 이 피막의 전자전달 저항은 적용된 전해질의 양이온에 크게 영향을 받는다. 즉, $LiClO_4,\; NaClO_4,\;KClO_4$ 및 인산염 완충용액에서 도판트이온으로 작용하는 $ClO_4^-$ 와 $PO_4^{3-}$ 이외에 이들의 대이온의 영향도 받아서 그 값이 각각 22.63, 16.81, 12.44 및 $11.36 k{\Omega}$로 크게 차이가 났다. EQCM에 의한 전기화학적 중합반응의 속도상수 값은 일차 반응으로 초기에 $1.31{\times}10^{-1}s^{-1}$였다. 이와 같이 $PO_4^{3-}$이 도판트인 G.C./p-BPB형의 전극이 CV과정에서 안정하고 20회 이상 사용이 가능하며 재현성이 뛰어나다.
폴리아닐린(PANI)-stearic acid(SA) 복합물의 단분자막이 공기-물 계면에서 형성되었으며, 계면활성제인 stearic acid는 PANI 단분자막의 형성을 증진시키는데 사용되었다. Langmuir-Blodgett(LB) 기법을 사용하여 약 1의 전이비와 Y형태를 갖는 균일한 PANI-SA의 다층막을 제조하였다. HCI 또는 $I_2$의 도핑에 의해 $10^{-1}{\sim}10^{-2}S/cm$의 높은 전기 전도도를 갖는 PANI-SA 복합막의 LB 필름을 얻었고, 그 값은 전형적인 PANI-HCl 착제와 비슷한 전도도를 나타냈다. 특히 $I_2$는 전자수용체/감광체/전자공여체로 구성된 MIM 분자 device에서 고분자 전극으로 사용하는데 뛰어난 안정성을 제공해 주기 때문에 가장 적합한 도판트로 밝혀졌다. PANI-SA LB 필름의 구조와 물리적 성질은 near-ir UV, FT-IR과 Cyclic voltammetry를 통해 조사하였다.
도핑된 망간 산화물을 저온 산화환원반응을 통하여 합성하였다. 분말X선 회절분석 결과는 황이 도핑된 화합물이 층상 birnessite 구조로, 그리고 셀레늄 도핑 시료는 터널 -MnO2 구조로 결정화 되어 있음을 나타낸다. 이와 대조적으로 텔루륨이 도핑된 시료는 비정질상으로 잘 발달된 회절 피크를 보이지 않는다. EDS분석으로부터 칼코겐 원소가 망간 산화물 격자 내에 망간원소에 대해 4-7%의 농도로 도핑되었음을 확인하였다. 이들 물질을 이루는 구성원소의 화학결합상태를 X선 흡수 분광분석법 (XAS)을 이용하여 조사하였다. Mn K-흡수단 XAS 결과로부터 +3/+4가 혼합 원자가 상태를 가지는 망간 이온이 산소 팔면체 자리에 안정화 되어 있다는 사실을 확인하였다. Se K-와Te L1-흡수단 XAS 분석 결과는 중성인 Se과 Te 원소가 산화제인 KMnO4와의 반응을 통해 +6가 양이온으로 산화되었음을 보여준다. 결정구조와 망간의 산화상태를 감안하면 이들이 리튬 이차전지용 전극물질로서 응용 가능할 것으로 기대된다.
단결정 ingot 성장기술 중 하나인 traveling heater method(THM) 기술을 이용하여 n형 열전소재인 $Bi_2Te_3-Bi_2Se_3$ 고용체화합물을 성장하였다. 고용체 화합물내 $CdCl_2$와 $SbI_3$을 첨가하여 dopant의 영향을 확인하였고 각각의 dopant의 최적의 첨가량[$CdCl_2$ 0.1 wt%(Z: $2.73{\times}10^{-3}/K$), $SbI_3$ 0.05 wt%(Z: $2.29{\times}10^{-3}/K$)]을 확인하였다. THM 기술을 통해 성장된 ingot의 각 부위별 열전특성을 확인해 본 결과 주요 인자들의 표준편차가 낮은 매우 균질화된 특성을 보였다. 또한 $Bi_2Te_3-Bi_2Se_3$ 고용체화합물의 비등방성 지수와 dopant와의 관계를 확인하기 위하여 $90(Bi_2Te_3)10(Bi_2Se_3)$ 조성의 고용체화합물에 donor dopant로서 $CdCl_2$(0.05~0.1 wt%)을 첨가하여 dopant의 증가에 따른 비등방성 지수의 변화를 확인해본 결과 dopant가 증가함에 따라 비등방성 지수가 변하는 것을 확인하였고 이러한 비등방성 지수의 변화가 실제 열전성능에 크게 영향을 미치는 것을 확인하였다.
실리콘-게르마늄 이종접합 바이폴라 트랜지스터 (SiGe HBT)에서 발생하는 신뢰성 열화 현상을 고찰하였다. SiGe HBT의 경우에 전류이득 감소, AC특성 저하, 오프셋 전압이 자주 관찰되는데 그 원인으로는 각각 에미터-베이스 역 바이어스 전압 스트레스, 과도촉진확산 (transient enhanced diffusion), 공정 변동 (fluctuation)에 따른 베이스-콜렉터 접합 특성 저하를 들 수 있다. 에미터-베이스 접합에 역 바이어스 전압 스트레스가 걸리면 에미터-베이스 접합면의 테두리 부분에서 높은 에너지를 가지는 전자와 정공들이 생성되고, 이들 전자와 정공들이 실리콘-산화막 계면 및 산화막 내부에 전하를 띈 트랩을 생성하기 때문에 재결합에 의한 베이스 누설전류가 증가하여 소자의 전류이득은 크게 감소하게 된다. 에미터-베이스 접합과 외부 베이스의 거리가 임계 값보다 짧을 때에는 소자의 차단주파수($f_t$)가 감소하게 되는데 이것은 외부 베이스 이온주입에 의하여 내부 베이스 내의 도펀트의 확산이 촉진되어 나타나는 현상이다. 외부 베이스 이온주입 에너지가 충분하지 않은 경우에는 콜렉터-베이스 접합의 턴온 전압이 감소하여 전류-전압 특성 곡선에서 오프셋 전압이 발생하게 된다.
The promise of nano-crystalites (nc) as a technological material, for applications including display backplane, and solar cells, may ultimately depend on tailoring their behavior through doping and crystallinity. Impurities can strongly modify electronic and optical properties of bulk and nc semiconductors. Highly doped dopant also effect structural properties (both grain size, crystal fraction) of nc-Si thin film. As discussed in several literatures, P atoms or radicals have the tendency to reside on the surface of nc. The P-radical segregation on the nano-grain surfaces that called self-purification may reduce the possibility of new nucleation because of the five-coordination of P. In addition, the P doping levels of ${\sim}2{\times}10^{21}\;at/cm^3$ is the solubility limitation of P in Si; the solubility of nc thin film should be smaller. Therefore, the non-activated P tends to segregate on the grain boundaries and the surface of nc. These mechanisms could prevent new nucleation on the existing grain surface. Therefore, most researches shown that highly doped nc-thin film by using conventional PECVD deposition system tended to have low crystallinity, where the formation energy of nucleation should be higher than the nc surface in the intrinsic materials. If the deposition technology that can make highly doped and simultaneously highly crystallized nc at low temperature, it can lead processes of next generation flexible devices. Recently, we are developing a novel CVD technology with a neutral particle beam (NPB) source, named as neutral beam assisted CVD (NBaCVD), which controls the energy of incident neutral particles in the range of 1~300eV in order to enhance the atomic activation and crystalline of thin films at low temperatures. During the formation of the nc-/pm-Si thin films by the NBaCVD with various process conditions, NPB energy directly controlled by the reflector bias and effectively increased crystal fraction (~80%) by uniformly distributed nc grains with 3~10 nm size. In the case of phosphorous doped Si thin films, the doping efficiency also increased as increasing the reflector bias (i.e. increasing NPB energy). At 330V of reflector bias, activation energy of the doped nc-Si thin film reduced as low as 0.001 eV. This means dopants are fully occupied as substitutional site, even though the Si thin film has nano-sized grain structure. And activated dopant concentration is recorded as high as up to 1020 #/$cm^3$ at very low process temperature (< $80^{\circ}C$) process without any post annealing. Theoretical solubility for the higher dopant concentration in Si thin film for order of 1020 #/$cm^3$ can be done only high temperature process or post annealing over $650^{\circ}C$. In general, as decreasing the grain size, the dopant binding energy increases as ratio of 1 of diameter of grain and the dopant hardly be activated. The highly doped nc-Si thin film by low-temperature NBaCVD process had smaller average grain size under 10 nm (measured by GIWAXS, GISAXS and TEM analysis), but achieved very higher activation of phosphorous dopant; NB energy sufficiently transports its energy to doping and crystallization even though without supplying additional thermal energy. TEM image shows that incubation layer does not formed between nc-Si film and SiO2 under later and highly crystallized nc-Si film is constructed with uniformly distributed nano-grains in polymorphous tissues. The nucleation should be start at the first layer on the SiO2 later, but it hardly growth to be cone-shaped micro-size grains. The nc-grain evenly embedded pm-Si thin film can be formatted by competition of the nucleation and the crystal growing, which depend on the NPB energies. In the evaluation of the light soaking degradation of photoconductivity, while conventional intrinsic and n-type doped a-Si thin films appeared typical degradation of photoconductivity, all of the nc-Si thin films processed by the NBaCVD show only a few % of degradation of it. From FTIR and RAMAN spectra, the energetic hydrogen NB atoms passivate nano-grain boundaries during the NBaCVD process because of the high diffusivity and chemical potential of hydrogen atoms.
열처리 공정을 이용하여 Si 도핑된 n형 β-Ga2O3의 전기적 특성을 변화시킨 후 전도도 변화 메커니즘에 대한 분석을 진행하였다. β-Ga2O3 시편들은 공기 또는 N2 분위기에서 800℃~1,200℃ 온도범위 내에서 30분 동안 열처리되었다. 우선 열처리로 인한 결정성 개선은 전기 전도도에 영향을 미치지 않음을 확인하였다. 하지만 공기중 열처리된 시편은 전도성이 악화된 반면 N2 열처리된 시편은 Hall 캐리어 농도와 이동도가 일부 개선되는 경향성을 보였다. X-ray photoemission spectroscopy(XPS)분석 결과, 산소공공(VO)의 농도는 가스 분위기에 상관없이 모든 열처리된 시편에서 증가하는 경향성을 보였다. 공기중 열처리된 시편에서의 VO 농도 증가는 β-Ga2O3내 VO가 Shallow donor가 아님을 보여주는 결과로 볼 수 있다. 그러므로 N2 열처리된 시편은 VO가 아닌 다른 메커니즘에 의해서 전도도가 향상되었을 가능성이 높다. Si의 경우 SiOx 결합상태를 보이는 Si의 농도가 열처리 온도 증가에 따라 증가하는 경향성을 보였다. 특이하게도 SiOx의 Si 2p peak의 면적 증가는 기존 Si의 화학적 변화 보다는 XPS 측정 영역내 Si농도 증가로 보였으며, SiOx와 전기전도도와의 상관성은 확인할 수 없었다. 결론적으로 본 연구를 통해 기존 보고된 실험결과와 달리 VO가 Deep donor임을 확인하였다. 이와 같은 β-Ga2O3 전도성의 결함 및 불순물 의존도에 대한 연구는 β-Ga2O3의 전기적 특성의 근본적인 이해를 바탕으로 물성 개선에 기여할 것으로 본다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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