천연가스로부터 유기 황 화합물인 THT와 TBM의 흡착 제거를 위해 NaY 제올라이트계를 이용하여 흡착실험을 수행하였다. NaY에 대한 표면의 산-염기적 특성을 변화시키고 흡착능의 향상을 도모하기 위하여 Li, K, Fe, Co, Ni, Cu, Ag 등의 금속이온으로 이온교환하였으며, 이를 부취제 THT와 TBM의 흡착 제거에 적용하였다. 그 결과 Cu-NaY, Ag-NaY, NaY에서 다른 물질들에 비해 THT, TBM의 파과흡착량이 높게 나타났으며, Cu, Ag가 이온교환된 제올라이트의 증가된 산성적 특성 때문에 다른 이온들에 비해 높은 파과흡착량을 나타낸 것으로 사료되어진다. 산량이 Ag-NaY보다 높게 측정된 Cu-NaY의 경우, Cu의 담지량을 조절하였다. 이들 가운데 0.5 M의 질산구리 용액으로 이온교환된 Cu-NaY-0.5가 가장 높은 파과흡착량을 보였으며, THT에 대해 1.85 mmol-S/g, TBM에 대해 0.78 mmol-S/g을 각각 나타내었다. 그리고 THT의 탈착 활성화에너지는 NaY, Cu-NaY-0.5 두 물질에 대하여 큰 차이가 없었으며, TBM의 탈착 활성화에너지의 경우 Cu-NaY-0.5 흡착제에서 NaY보다 높게 측정되었다.
강우 시 도로에서의 초기 유출수는 유 무기물질, 중금속 등 유해물질이 부유물질에 흡착되어 거동되는 비율이 높으므로 부유물질을 분리할 수 있다면 상당량의 오염부하를 줄일 수가 있다. 따라서 본 연구의 목적은 도로에서 배출되는 강우유출수의 오염저감을 위해 필터를 이용한 수리동력학적 필터분리기를 이용하여 부유물질을 처리함에 있어 필터별 오염물질 처리효율을 비교 평가함으로서 도로유출수에 대한 오염물질 저감을 위한 현장에의 적용 방안을 모색함에 있다. 사용한 여재는 perlite, 활성탄, zeolite와 이들의 혼합소재를 대상으로 하여 칼럼여과실험과 필터분리기를 이용한 현장에서의 처리실험을 통해 여재별 처리정도 및 처리효율을 비교하였다. 칼럼여과실험결과 대체로 SS는 활성탄과 perlite, 활성탄, 소성한 zeolite의 혼합여재가, 중금속은 zeolite 및 활성탄이 양호하였다. HDFS에 의한 처리실험은 perlite와 활성탄 혼합여재가 도로유출수 처리에 적합할 것으로 조사되었다. 혼합여재에 대한 평균 처리 효율은 여재층이 9 cm, 수면적부하율 192-1,469 $m^3/m^2/d$의 범위에서 SS 48.1%, BOD 31.9%, COD 32.6%, TN 15.5%, TP 17.3%의 제거율을 나타내었고, 중금속인 경우 Fe 26.0%, Cu 19.4%, Cr 25.7, Zn 16.6%, Pb 15.0%로 조사되었다. 도로유출수의 처리를 위한 HDFS의 여재로서는 perlite와 활성탄을 혼합한 여재가 적절하였다.
폐기물 함유 세라믹 재료의 성형과정에서 일어나는 일차적인 중금속 안정화 과정을 알아보기 위하여 중금속(Cd, Cr, Zn) 표준용액의 농도(10-30 ppm)와 pH(pH 3-9)를 조절하여 적점토, 백토와 제올라이트에 대해 회분식 흡착실험을 행하였다. pH증가에 따라 모든 흡착원료에서 Cd와 Zn의 흡착률은 증가하였고 pH 5 이상에서는 완만한 증가를 보였다. Cr의 경우 pH증가에 따른 흡착률의 증가는 관찰할 수 없었고 오히려 적섬토와 백토를 혼합한 원료의 경우에는 pH 3에서의 흡착률에 비해 pH 5 이상에서는 50%의 흡착률 감소를 보였다 세 가지 중금속 Cd, Cr, Zn을 함께 혼합한 중금속 용액을 적점토에 대해 실험한 결과 흡착률은 Cd, Zn>Cr 순이었으나, Cu, Fe, Pb의 중금속이 추가적으로 첨가될 경우 Fe>Pb, Cu>Cr>Zn>Cd 순으로 흡착률이 변화하였다. 이는 공존 양이온의 종류가 흡착률을 좌우하며 주어진 조건에서 서로 경쟁적인 관계를 가지고 흡착하기 때문인 것으로 사료된다 한편, 공존음이온으로 Cl$^{-}$와 SO$_4$$^{2-}$ 를 1-20 ppm까지 첨가한 경우 공존 양이온의 경우와는 달리 중금속 흡착률에는 큰 영향을 주지 못하였다.
The catalytic filter of Cu-ZSM5/alumina beads was considered to reduce NOx in the urea SCR system. Catalytic support of porous alumina beads with mean pore size $130{\mu}m$ and porosity $75{\sim}83%$ were prepared using foaming and gel-casting method. The Cu-ZSM5 catalysts were coated on the supporting alumina beads using $Cu(NO_3)_2$ by ion exchange method. After a washcoating process was applied to coat 10w% Cu-ZSM5 on porous alumina bead, coating layer was estimated $20{\mu}m$ in thickness. The characterization and the feasibility as a catalytic supports were investigated. And the NOx conversion test in Cu-ZSM5/Alumina Beads filter system was conducted by using Urea as reductants under laboratory test. The NOx conversion was increased as size and porosity of beads and observed more than 95% excellent NOx conversion above $300^{\circ}C$.
Catalyst-assisted plasma system with a DBD (Dielectric Barrier Discharge) reactor was used to remove hydrogen sulfide, which is one of the odorous species in this study. The ${\gamma}-Al_2O_3$ and ${\beta}$-Zeolite catalysts impregnated by Ag, Cu and Mn species were employed as catalysts and their $H_2S$ removal characteristics under plasma irradiation were investigated. From the experimental study, we found that the $H_2S$ removal efficiency increases with decreasing space velocity in the system and increasing specific input energy. Furthermore, ${\beta}$-Zeolite catalysts are efficient to remove $H_2S$ than ${\gamma}-Al_2O_3$ catalysts. Especially, the catalysts impregnated by Ag have higher removal efficiency than other catalysts (Cu, Mn).
The three domestic natural zeolites(Yong dong-ri (Y), Daesin-ri (D), Seogdong-ri (S)) harvested in Kyeongju-shi and Pohang-shi, Kyungsangbug-Do, were pretreatd with each of the NaOH, $Ca(OH)_2$ and NaOH following HCl solutions, and the removal performances of divalent haevy metals(Cu, Mn, Pb, and Sr) for natural and pretreated zeolites were investigated and compared in the single and mixed solutions. The natural zeolite-heavy metal system attained the final equilibrium plateau within 20 min, irrespective of initial heavy metal concentration. The heavy metal uptakes increased with increasing initial heavy metal concentration and pH. The heavy metal uptakes for natural zeolites decreased in the following sequences : D>Y>S among the natural zeolites; Pb>Cu>Sr>Mn among the heavy metals. The pretreated zeolites showed higher heavy metal removal performances than natural zeolites and decreased in the order of NaOH, NaOH following HCl, $Ca(OH)_2$ treatment among the pretreatment methods. The heavy metal ion exchange capacity by natural and pretreated zeolites was described either by Freundlich equation or Langmuir equation, but it followed the former better than the latter. The heavy metal uptakes for natural zeolites decreased in the mixed solution, in comparing with those in the single solution and especially, the manganese uptake decreased greatly in the mixed solution. The pretreated zeolites showed the improved removal performances of heavy metals in the mixed solution than in the single solution and the heavy metal uptakes by those in the mixed solution showed the same trends in the single solution among the chemical treatment methods and heavy metals.
가솔린 자동차의 내연기관 배기가스 처리를 위한 촉매로 삼원촉매가 널리 사용되고 있다. 반면 디젤 자동차의 배출 오염 물질 처리를 위해서는 다양한 기술들이 연구개발되고 있다. 디젤 자동차의 특징인 희박연소 조건에서 발생하는 질소산화물의 저감과 제거를 위해 티타니아에 담지된 바나듐 촉매가 상용화되어 있다. 바나듐 촉매를 이용한 질소산화물 저감기술은 암모니아를 환원제로 이용함으로써 대형 디젤 차량에 효과적으로 적용할 수 있다. 최근 활발하게 연구개발이 이루어지고 있는 구리가 이온 교환된 제올라이트 촉매는 초고연비 자동차 개발의 필수 기술로 인식되고 있다. 본 총설에서는 디젤 엔진의 배기가스 중 질소산화물을 효과적으로 제거하기 위한 후처리 기술 중 하나인 암모니아를 이용한 선택적 촉매 환원 반응의 촉매로 사용되는 구리가 이온 교환된 제올라이트 촉매와 관련한 최근 연구개발 동향을 소개하고자 한다.
여러 가지 금속이온이 치환된 제올라이트에서 벤젠의 촉매연소 반응에 대해 연구하였다. 사용한 제올라이트 중 Y(4.8)형 제올라이트가 가장 높은 활성을 보여주었고, Y(4.8)형 제올라이트에 치환된 금속 이온 중 구리이온이 가장 높은 활성을 보여주었다. 촉매의 활성은 산소 TPD에 의해 얻어진 흡착산소의 양에 비례하였다. Cu/Y(4.8) 촉매에서 Cu 이온의 농도가 커질수록 반응활성이 증가하였다. 벤젠의 연소반응의 전환율은 반응물 중 벤젠의 농도보다는 산소 농도의 영향을 많이 받았다. 또한, 반응물에 첨가된 물은 촉매 활성을 감소시켰다.
본 연구에서는 천연 제올라이트와 제강전로슬래그를 혼합 소성한 ZS 세라믹을 이용한 산성광산배수 내 중금속 및 황산이온의 제거 특성을 파악함으로써 산성광산배수 처리를 위한 ZS 세라믹의 적용 가능성을 평가하고자 하였다. 펠렛형 ZS(Zelolite-Slag) 세라믹을 이용한 회분식 실험에서 ZS 세라믹 내 천연 제올라이트에 대한 제강전로슬래그의 배합비가 증가할수록 중금속 제거효율 및 황산이온의 제거효율은 증가하였다. ZS 세라믹의 결합력 및 알칼리 공급능력, 중금속 및 황산이온 제거능력, 에너지 비용 측면에서 평가할 때 산성광산배수의 처리를 위한 ZS 세라믹의 최적의 제작 조건은 Z:S 배합비 1:2~1:3, 소성온도 $600{\sim}800^{\circ}C$, 소성시간 2시간인 것으로 파악되었다. 최적의 조건에서 제작된 ZS 세라믹에 의한 산성광산배수 처리 실험결과 중금속(Al, As, Cd, Cu, Fe, Mn, Pb, Zn)은 거의 100%에 가까운 매우 높은 제거효율을 얻을 수 있었으며, 황산이온에 대해서는 77.1%의 제거효율을 나타내고 있었다. 본 연구의 실험결과를 통해 판단해 볼 때 천연 제올라이트와 제강전로슬래그를 혼합 소성한 ZS 세라믹은 산성광산배수의 효과적인 처리제로서 적용될 가능성이 높을 것으로 기대된다.
이 연구는 중금속 오염물질의 효과적인 정화를 위하여 배수재에 흡착가능한 오염물질의 양을 평가하는 것이고 배수재의 오염 물질 흡착능은 배수재 필터에 도포된 반응물질의 오염물질 흡착시험을 수행하고, 등온흡착모델과 비교하여 평가하였다. 시험에서 사용한 반응물질은 천연 제올라이트이고, 오염물질은 구리, 납, 카드뮴이다. 오염물질별로 초기농도 변화에 따른 흡착량을 Freundlich와 Langmuir흡착등온모델과 비교하였다. 배수재 표면에 도포된 반응물질 성분분석결과 Si, Al, O의 성분이 각각 약 28%, 11%, 48% 포함되어 있어 배수재 표면에 도포된 물질이 중금속(Cu, Pb, Cd) 오염물질 흡착을 위한 반응물질인 제올라이트의 성분으로 나타났다. 반응물질인 제올라이트의 중금속 흡착반응속도는 납, 구리, 카드뮴의 순으로 나타났다. 흡착물질의 성능평가 중 중요한 요소가 반응속도이고, 최대흡착량과 반응속도의 관계에서 제올라이트를 반응물질로 사용할 경우, 지반내 복합중금속의 제거 순서를 결정하는 설계 요소로 활용할 수 있다. 즉, 납은 구리에 비해 최대흡착량은 작지만 상대적으로 반응속도가 빠르므로 1차적으로 제거가 가능하며, 납의 제거 후 구리의 제거가 가능하다. 카드뮴의 경우 다른 중금속의 제거 후 마지막으로 제거가 가능한 것으로 분석되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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