$CeO_2$에 담지된 구리산화물에서 벤젠의 촉매연소 반응에 대해 연구하였다. 담지된 구리산화물 촉매들은 볼밀법과 함침법으로 제조하였고, XRD, FT-IR, TEM 및 TPR에 의해 특성분석을 하였다. 볼밀법으로 제조된 CuO/$CeO_2$ 촉매는 높은 담지량에서도 잘 분산된 CuO를 얻었다. 볼밀법으로 제조된 CuO/$CeO_2$ 촉매는 함침법으로 제조된 촉매에 비해 높은 활성을 보여주었다. CuO의 담지량이 증가할수록 촉매 활성이 증가하였으며, 10 wt%로 담지된 촉매에서 가장 높은 활성을 나타내었다. 또한, 10 wt% CuO/$CeO_2$ 촉매에 소량의 $Fe_2O_3$와 CoO의 조촉매 첨가는 CuO의 분산도를 높여 반응활성을 증가시켰다.
본 연구의 목적은 저독성 추진제인 ammonium dinitramide (ADN) 기반 액체 추진제 분해용 촉매로서 Cu가 담지된 honeycomb 촉매의 적용 가능성을 고찰하는 것이다. honeycomb 지지체 위에 구리, 란타늄 및 알루미나 혼합물을 wash coating 방법으로 담지하여 Cu-La-Al/honeycomb 촉매를 제조하였다. 금속 담지량이 Cu-La-Al/honeycomb 촉매의 물리·화학적 특성에 미치는 영향을 분석하였으며, ADN 기반 액체 추진제의 저온 분해 성능에 미치는 영향을 고찰하였다. Wash coating의 횟수가 증가할수록 금속의 담지량이 증가하였으며, 활성금속인Cu의 담지량을 4.1 wt%까지 증가시킬 수 있었다. Cu-La-Al/honeycomb 촉매의 BET 표면적은 3.1~4.1 ㎡/g 범위 내에 있었으며, 미세기공은 거의 존재하지않으면서약 20~200 nm 범위의메조기공과거대기공이발달한기공구조를가지고있음을확인하였다. Cu (2.7 wt%)-La-Al/honeycomb 촉매가 ADN 기반 액체 추진제의 분해 반응에서 활성이 가장 뛰어났으며, 그 이유는 표면적과 기공부피가 가장 크고 메조기공과 거대기공이 가장 잘 발달했기 때문으로 해석할 수 있다.
In this study, CeO2 support is synthesized from cerium hydroxy carbonate prepared using precipitation/digestion method using KOH and K2CO3 as the precipitants. The Cu was impregnated to CeO2 support with the different loading (Cu loading=10-40 wt. %). The prepared Cu/CeO2 catalysts were applied to a single stage water gas shift (WGS) reaction. Among the prepared catalysts, the 20Cu/CeO2 catalyst contained 20 wt.% of Cu showed the highest CO conversion (Xco=68% at 400℃). This result was mainly due to a large amount of active sites. In addition, the activity of the 20 Cu/CeO2 catalyst was maintained without being deactivated for 100 hours because of the strong interaction between Cu and CeO2. Therefore, it was confirmed that 20 Cu/CeO2 is a suitable catalyst for a single WGS reaction.
공침-액상산화법으로 $Cu-CeO_2$ 촉매를 제조하여 선택적 산화반응에 대한 활성을 실험적으로 고찰하였다. $Cu-CeO_2$ 촉매는 일산화탄소의 선택적 산화반응에 우수한 활성을 보였으나, 구리의 담지량과 촉매 활성 사이의 일정한 상관관계를 찾을 수 없었다. 또한 구리의 담지량이 증가함에 따라 $CeO_2$의 세공 구조가 변하는 것을 확인할 수 있었으며 이는 Cu와 $CeO_2$가 고용체를 형성하기 때문으로 확인되었다. 촉매 전처리인 환원처리를 통한 Cu와 $CeO_2$의 고용체 형성이 촉매의 일산화탄소의 선택적 산화반응에 대한 활성을 증가시켰다.
대나무를 원료로 탄화 및 활성화 온도 $900^{\circ}C$에서 대나무 활성탄을 만들고, 이 대나무 활성탄에 금속 구리와 금속 은을 담지시켜 금속 담지 대나무 활성탄을 제조하였다. 제조된 금속 담지 활성탄의 비표면적 및 세공분포 등의 물리적 특성을 분석하였다. 또한 폐 대나무 활성탄의 재활용을 위하여 대나무활성탄과 NO 기체의 반응 특성 실험을 열중량분석기를 사용하여 반응 온도 $20{\sim}850^{\circ}C$, NO 농도 0.1~1.8 kPa 변화 조건에서 하였다. 실험 결과, 대나무 활성탄 특성 분석에서 구리 담지 대나무 활성탄에서는 구리 담지량이 증가할수록 세공 부피와 표면적이 감소하였다. 비등온과 등온 NO 반응에서는 전체적으로 구리 담지 대나무 활성탄[BA(Cu)]이 대나무 활성탄[BA]에 비하여 반응속도가 향상되는 것을 볼 수 있었다. 그러나 은 담지 대나무 활성탄[BA(Ag)]은 반응이 억제되는 것을 볼 수 있었다. NO 반응에서의 활성화에너지는 80.5 kJ/mol[BA], 48.5 kJ/mol[BA(Cu)], 66.4 kJ/mol[BA(Ag)]로 나타났고, NO 분압에 대한 반응차수는 0.63[BA], 0.92[BA(Cu)]이었다.
Single stage water-gas shift reaction has been carried out at a gas hourly space velocity of $150,494h^{-1}$ over $Cu-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalysts prepared by a co-precipitation method. Cu loading was optimized to obtain highly active co-precipitated $Cu-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalysts for single stage water-gas shift reaction. 80 wt.% $Cu-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ exhibited the excellent catalytic performance as well as 100% $CO_2$ selectivity (CO conversion = 27% at $240^{\circ}C$ for 50 h). The high activity and stability of 80 wt.% $Cu-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ are correlated to low activation energy and large amount of surface Cu atoms.
${\gamma}-Al_2O_3$에 담지한 Cu-Mn 산화물 촉매에서 톨루엔 완전산화 반응을 $160{\sim}280^{\circ}C$의 온도 범위에서 고정층 반응기로 조사하였다. BET, SEM, TPR, TPO, XPS 및 XRD를 이용하여 촉매 특성분석을 하였다. 톨루엔의 완전산화 반응은 $280^{\circ}C$ 이하에서 이루어졌으며, 적절한 Cu-Mn 담지량은 15.0 wt%Cu-10.0 wt%Mn인 것으로 나타났다. TPR/TPO 및 XPS 분석 결과, 15 Cu-10 Mn 촉매의 산화환원 봉우리가 낮은 온도로 이동하였으며 결합에너지가 높은 값으로 이동하였다. XRD 결과, 고분산된 Mn 산화물과 CuO 보다 $Cu_{1.5}Mn_{1.5}O_4$의 촉매활성 인자로서의 역할이 더욱 우수한 것으로 추측되며, 촉매의 활성은 촉매의 산화환원 능력과 촉매의 높은 산화 상태에 기인하는 것으로 사료된다.
본 연구에서는 Cu, Mn을 함침 시킨 상용 제올라이트13X 촉매에 CO 산화 전환 반응에 영향을 연구하였다. 촉매 제조는 담지량별로 Cu, Mn을 서로 다른 비율로 물리 혼합하여 상용 제올라이트에 담지하였다. 함침방법은 과잉용액 함침법을 사용하였고, 건조 후 공기분위기에서 소성하여 산화물 형태로 담지하였다. 기본적인 촉매 특성은 X-선 회절분석, 질소흡탈착 등온곡선을 이용하여 기공크기, 기공부피, 비표면적을 구하였으며, FT-IR, 주사현미경, $NH_3$-TPD/TPR, EDX로 특성을 분석하였다. 촉매 산화반응 실험은 고정층 반응기에서 수행하였으며, 외경1/4 inch(내경 4 mm)석영관에 촉매를 중진하고 Gas Chromatograph로 배출가스를 측정하여 Cu-Mn 제올라이트 촉매의 일산화탄소 산화반응을 연구하였다. 일산화탄소 농도, 온도 및 공간속도, Cu-Mn 함량 비율에 따른 산화반응 실험을 수행하여 최적 산화조건과 촉매를 도출하였다.
평균입경이 200 ${\mu}m$인 코디어라이트 분말로 다공성 필터를 제조한 후, 진공함침법으로 Pt, Pd, Cu, Co, La, $V_2O_5$ 촉매를 담지시켰다. VOC의 일종인 톨루엔을 촉매담지 세라믹필터에 통과시키며 촉매산화시킴으로서 톨루엔에 대한 촉매들의 활성에 대하여 고찰하였다. 제조된 다공성 필터의 겉보기 기공률은 62%였고, 압축강도는 약 10 MPa이었으며, 5 cm/sec 유속에서의 차압은 15 mmHg였다. 촉매를 필터에 담지시키면 기공률은 감소하고, 차압과 압축강도는 증가하였다. 필터에 담지된 촉매들 중에서 Pt 촉매의 활성이 가장 높았고, 250 $^{\circ}C$의 온도에서 90% 이상의 톨루엔을 제거시킬 수 있었다. 250 $^{\circ}C$ 이하의 온도에서는 Pt 촉매 담지량이 톨루엔의 전환율에 영향을 미쳤지만, 그 이상의 온도에서는 Pt 촉매 담지량의 차이에 의한 영향은 나타나지 않았다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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