Among poly aromatic hydrocarbons, dioxin and PCBs are the most controversial environmental pollutants in our modern life. These pollutants are known as human carcinogens, and liver is the most sensitive target in animal cancer models. Specific aims of the study were focused on the mechanism of carcinogenesis in hepatocytes and the structure-activity relation among these diverse environmental chemicals. Because key mechanisms of dioxin-induced carcinogenesis in human epithelial cell model are the alteration of signal transduction pathway and PKC isoforms, the alteration of the signal transduction pathways and other factors associated with carcinogenesis were studied. Rat hepatocytes cultured under the sandwich protocols were exposed with the various concentration of dioxins and PCBs, and signal transduction pathway, protein kinase C isoforms, oxidant stress, and apoptotic nuclei were evaluated. Since it is important to understand the structure-activity relation among these chemicals to properly assess the carcinogenic potentials, the study analyzed the parameters associated with carcinogenic processes, based on their structural characteristics. In addition, signal transduction pathways and PKC isoforms involved in inhibition of UV-induced apoptosis were also analyzed to elaborate the tumor promotion mechanism of these chemicals. Induction of apoptosis by UV irradiation was optimal at $60\;J/m^2$ in primary hepatocyte in culture. Compared to non coplanar PCBs such as PCB 114 and PCB 153, coplanar PCBs such as PCB 77 and PCB126 showed a stronger inhibition of apoptosis induced by UV irradiation. Production of reactive oxygen species (ROS) was more stimulated by non-coplanar PCBs than coplanar PCBs with the most potent induction of ROS by chlorinated non-coplanar PCB. As compared to the level of induction by PCB126, non-coplanar PCB153 showed a higher increase of intracellular concentrations. Besides the alteration of intracellular calcium concentration, translocation of PKC from cytosolic fraction to membrane fraction was clearly observed upon the exposure of non-coplanar PCB. Taken together, the present study demonstrated that there is a potent structure-activity relationship among PCB congeners and the mechanism of PAH-induced carcinogenesis is structure-specific. The study suggested that more diverse pathways of PAH-induced carcinogenesis should be taken into account beyond the boundary of Ah receptor dogma to assess the health impact of PAH with more accuracy.
먹는물 처리 전후 다이옥신류의 동족체 패턴 및 제거율을 평가하기 위해서 42개의 일본 정수처리장에서 2년간 122개의 시료를 채취해 dibenzo-p-dioxins (PCDDs), polychlorinated dibenzofurans (PCDFs) 및 coplanar polychlorinated biphenyls (Co-PCBs)를 분석하였다. 다이옥신류의 평균 농도와 독성등가값 (toxic equivalent, TEQ)은 원수와 처리수에서 각각 60.24 pg/L (0.14 pg-WHO-TEQ/L), 4.15 pg/L (0.016 pg-WHO-TEQ/L)였다. 먹는물의 다이옥신류 기여 농도는 일일섭취량 (tolerable daily intake (TDI), 4 pg-TEQ/kg/day)의 0.016%이었다. 정수처리에 의한 다이옥신류의 평균 TEQ 제거율은 88% 이상이었다. 그러나 112개의 샘플에서 2, 3, 7, 8-TeCDF (tetrachlorodibenzofuran)의 농도는 17% 증가하였다. 따라서, 2, 3, 7, 8-TeCDF의 농도에 영향을 미치는 공정을 파악하기 위하여 고도정수처리 및 일반정수처리에서의 제거율을 조사하였다. 다이옥신 동족체(congener)인 TeCDF와 non-ortho-PCB는 고도처리 및 표준정수처리에서 염소소독처리 후 TEQ 농도가 증가함을 보여, 먹는물 중 2, 3, 7, 8-TeCDF 농도는 염소소독처리에 의해 상승한 것으로 밝혀졌다.
Atmospheric concentrations of polychlorinated dibezo-p-dioxins and furans (PCDD/Fs) were investigated at urban-residential (Group I: Suwon, Guri and Goyang), industrial (Group II: Ansan, Siheung and Bucheon), urban-rural mixed (Group III: Yangju, Pocheon and Dongducheon) and rural regions (Group IV: Yangpyeong) in Gyeonggi-do from February 2012 to November 2012 quarterly. The concentrations of PCDD/Fs ranged from 0.018 to $0.109pgTEQm^{-3}$ in Group I (mean value: $0.061pgTEQm^{-3}$), 0.059 to $0.367pgTEQm^{-3}$ in Group II (mean value: $0.179pgTEQm^{-3}$), 0.072 to $0.836pgTEQm^{-3}$ in Group III (mean value: $0.334pgTEQm^{-3}$) and 0.014 to $0.066pgTEQm^{-3}$ in Group IV (mean value: $0.034pgTEQm^{-3}$), respectively. In spite of the less PCDD/F emission sources than Group II (industrial regions), the level of PCDD/Fs in urban-rural mixed area showed the highest values with high fluctuation. It's likely that the Group III was affected by fugitive emissions such like biomass burning and unregulated open burning. The mean contribution of particle phase to total PCDD/F concentration was above 83% because most of PCDD/F congeners were partitioned into particle phase. We evaluated their gas-to-particles equilibriums with the regression between the particle-gas partition coefficient, $K_P(m^3{\mu}g^{-1})$ and corresponding subcooled liquid vapor pressure ($P_L$). The logarithm-$K_P$ of PCDD/Fs was poorly correlated with $P_L$ at low ambient temperature (below $10^{\circ}C$) and the slope (m) values for log-log plots of the $K_P$ vs. $P_L$ was steeper in the Group 2 and Group 3 than residential area. It implies that the slope values were likely influenced by both the direct emission source of PCDD/Fs and ambient temperature.
Endosulfan은 스톡홀름협약을 통해 잔류성유기오염물질(POPs)로 지정되어 생산 및 사용이 금지되었으나, 여전히 국내 농업환경에서 검출되고 있고, 이로 인한 작물잔류는 사회적으로 큰 문제가 되고 있다. 따라서, 경작지 잔류 endosulfan으로부터 안전한 농산물을 생산하기 위한 작물흡수이행능 평가는 매우 중요하다. 본 연구에서는 문헌조사를 통해 지금까지 보고된 endosulfan의 생물농축계수(BCF)를 조사하였고, 당근과 시금치의 BCF를 시험을 통해 검증하였다. 문헌조사결과 endosulfan의 BCF는 0.002-4.460으로 작물별, 재배지역별 차이가 크게 나타났으며, 실험을 통해 검증한 당근과 시금치의 BCF는 0.285와 0.040-0.047로 각각 나타났다. Endosulfan 중 작물에 주로 잔류하는 이성체는 endosulfan sulfate로 확인되었다.
4년 동안(2004-2007) 국내 유통중인 식품 총 221건을 구입하여 다이옥신류(PCDD/DF + 다이옥신유사 PCBs)를 동위원소희석법을 이용하여 분석하였고, 한국인의 다이옥신 1일 노출량을 산출하였다. 식품 중 다이옥신류의 검출량은 2004년과 2005년은 오염도 자료에 1998 WHO TEF값을, 2006년부터는 오염도 자료에 2005 WHO TEF값을 사용하여 다이옥신류 함량을 산출하였으며, 평균 검출량은 백미는 < 0.01 pg TEQ/g, 소고기 0.13 pg TEQ/g, 돼지고기 0.07 pg TEQ/g, 닭고기 0.04 pg TEQ/g, 우유 0.04 pg TEQ/g, 치즈 0.05 pg TEQ/g, 계란(노른자)는 0.13 pg TEQ/g, 수산물 중 고등어는 1.35 pg TEQ/g, 삼치 1.03 pg TEQ/g, 갈치 1.00 pg TEQ/g, 조기 0.16 pg TEQ/g, 명태 0.11 pg TEQ/g, 장어 0.52 pg TEQ/g, 굴 0.32 pg TEQ/g, 꽃게 0.14 pg TEQ/g 수준으로 조사되었다. 식품을 통한 한국인의 다이옥신류의 노출량은 체중 1 kg 당 1일 0.47 pg TEQ로 다이옥신류의 TDI (4 pg TEQ/kg bw/day) 대비 약 11%수준으로 조사되었으며, 이 수준은 건강상 위해가 없는 것으로 평가되었다.
본 연구는 비교적 청정한 지역인 춘천시에 거주하는 일반인 모유 중 PBDEs의 노출 경로를 확인하기 위해 처음으로 시도된 연구이다. 본 연구지역의 모유 중 ${\sum}PBDEs$의 수준은 북아메리카지역에 비하여 낮은 수준이었으나 일부 아시아, 유럽국가와 유사하였다. 모유 내 PBDEs의 축적은 산모의 특성과 상관관계가 나타나지 않았으나, 상엽용 PBDEs 제품을 포함하여 여러 복합적 인자에 의하여 노출되고 있었으며, 식품 섭취와 같은 식이노출은 한국인에 있어 중요한 노출 경로의 하나로 판단되었다. 따라서 본 연구 결과는 한국인의 PBDEs 노출 경로 파악에 중요한 정보를 제공하여, 장차 PBDEs 및 관련 브롬계 난연제의 노출에 따른 인체 위해성 평가를 수행함에 있어 중요한 참고자료가 될 것이다. 또한, 한국 내의 PBDEs에 대한 인체노출 경로를 명확하게 하기 위한 연구는 계속적으로 이루어져야 할 것이다.
한국과 일본의 환경대기 시료를 대상으로 PCB 전이성질체 분석을 통하여, 오염정도 및 이성질체 분포 특성을 파악하고 통계적 처리기법을 통하여 발생원을 추정하였다. 환경대기 중 PCB 농도는 한국이 $0.003{\sim}1.01\;pgTEQ/m^3$ (평균 $0.22\;pgTEQ/m^3$), 일본이 $0.002{\sim}0.014\;pgTEQ/m^3$(평균 $0.007\;pgTEQ/m^3$)으로 나타났다. 한국의 환경대기 중 PCB 농도는 공단지역이 도시지역간의 농도 변화폭이 매우 크게 나타났다. 이성질체 분포에 있어서는 대체로 유사한 경향을 나타내었으나 한국의 공단 지역에서는 $7{\sim}10CB$의 고염소화 동족체가 검출되어 특정한 오염원이 존재할 가능성이 시사되었다. 주성분 분석을 통하여 한국과 일본의 환경대기 중 PCB 오염원을 추정한 결과 한국 환경대기 시료가 일본 환경대기 시료에 비하여 소각로 영향을 많이 받고 있으며 PCB 제품 영향은 일본에 비해 상대적으로 적은 것으로 판단된다.
영가철과 혐기성 미생물을 이용한 환원적 탈염화반응을 통한 다이옥신 처리 능력을 평가하기 위해, 자유에너지 선형관계(linear free energy relationship)를 이용하여 다이옥신의 탈염화에 의한 농도 및 독성변화 예측 모델을 최초로 정립하였다. 수용액상에 존재하는 다이옥신류의 깁스자유에너지는 기존 문헌의 열역학적 계산결과를 범밀도함수이론(density functional theory)을 이용한 계산 수준으로 보정하였으며, 보정된 깁스자유에너지와 실험을 통해 얻은 탈염화 반응속도 상수와의 선형관계를 통해 다이옥신의 탈염화 반응 256개에 대한 반응속도상수를 예측하였다. 본 모델을 통해 탈염화에 의해 변화하는 다이옥신 류 76종에 대한 시간 별 농도를 계산할 수 있다. 8염화다이옥신(Octachlorinated dibenzo-p-dioxin, OCDD)이 완전히탈염화되어 dibenzo-p-dioxin (DD)로 탈염화되기까지는 100년 이상의 반응시간이 필요하였으며, 독성등가값(toxic equivalent quantity, TEQ)의 경우 탈염화가 진행되면서 초기농도의 10배 이상까지 증가하는 것으로 밝혀졌다. 이를 통해, 다이옥신의 처리를 위해서는 좀 더 빠른 탈염화 반응속도를 갖는 다른 전자공여 시스템을 사용하거나, 환원적 탈염화-라디칼 산화와 같은 복합 연계처리가 필요함을 알 수 있다. 본 논문을 통해 제시된 예측 기법은 다이옥신뿐 아니라 다른 할로겐화 화합물의 탈염화 예측과 여러 전자공여 시스템에 대한 평가에 적용이 가능하다.
우리 나라 사람들의 체지방 조직과 초유중에서, 다이옥신의 잔류 농도를 HRGC/HRMS를 이용하여 동위원소희석법으로 측정하였다. 체지방 조직 시료는 서울에 있는 모병원에서 채취하였으며, 체지방 조직에서의 PCDFs의 총농도와 TEQ 농도는 각각 5.812 pg/g, 1.485 pgTEQ/g 이었고, PCDDs의 총농도와 TEQ 농도는 각각 26.648 pg/g, 1.176 pgTEQ/g 이었다. 서울대학 병원으로부터 받은 산모 20명의 초유에 함유된 다이옥신의 잔류농도는 PCDFs의 총 농도가 7.019 pg/mL, TEQ 농도로 환산하면 0.177 pgTEQ/mL 이었고, PCDDs의 총 농도와 TEQ 농도는 각각 14.224 pg/mL, 0.693 pgTEQ/mL이었다. 체지방 조직과 모유에서의 다이옥신 이성질체들의 분포는 PCDDs가 PCDFs보다 상대적으로 높게 나타났으며, 그중 OCDD가 가장 높은 농도로 포함되어 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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