The dehydrogenation of ethylbenzene with carbon dioxide has been carried out over ZSM-5 zeolite-supported iron oxide catalyst as well as commercial catalyst (K-Fe2O3) and unsupported iron oxide (Fe3O4) for comparison. In the dehydrogenation over the ZSM-5 zeolite-supported iron oxide catalyst, ethylbenzene is predominantly converted to styrene by an oxidative pathway in the presence of excess carbon dioxide. Carbon dioxide in this reaction is found to play a role as an oxidant for promoting catalytic activity as well as coke resistance of catalyst. On the other hand, both of commercial catalyst and unsupported Fe2O4 exhibit considerable decrease in catalytic activity under the same condition. It is suggested that an active phase for the dehydrogenation with carbon dioxide over ZSM-5 zeolite-supported iron oxide catalyst would be rather a reduced and isolated magnetite (Fe3O4)-like phase having oxygen deficiency in the zeolite matrix.
화력 발전소에서 발생되는 질소산화물(NOx)을 제거하기 위하여 환원제로써 $NH_3$를 이용한 선택적 촉매환원법(Selective Catalytic Reduction: SCR)에 사용되는 $V/TiO_2$ 촉매의 활성저하에 관하여 연구하였다. 장기간 배기가스에 노출된 촉매(Used-cat)의 활성과 비표면적이 상당히 감소되었다. 촉매의 특성분석은 XRD, FT-IR, FE-SEM, IC/ICP 등을 이용하여 수행하였다. 분석결과 배기가스에 노출되지 않은 사용 전 촉매(Fresh-cat)와 사용 후 촉매(Used-cat) 두 촉매 모두 $TiO_2$의 결정구조는 변하지 않았다. 그러나, FT-IR, FE-SEM, IC/ICP에 의한 촉매의 특성분석결과 사용 후 촉매(Used-cat) 표면에 $(NH_4)HSO_4$가 침적이 되었음을 확인하였다. 또한, $SO_2$에 대한 내구성이 우수한 촉매일수록 표면에 형성되는 황산염($SO_4^{-2}$)이 적게 형성됨을 확인할 수 있었다.
The improved high-performance Fe-based perovskite-type oxides ($La_{0.7}Sr_{0.3}M_xFe_{1-x}O_3$, M = Cu, Cr, Ni) were synthesized by a citrate method and characterized by SEM, EDS, XRD and NMR spectroscopy analyses. The characterization analyses revealed that the stoichiometric amounts of lattice oxygen were existed in all of perovskite samples except for a nickel-doped perovskite. Fe-based perovskites exhibited a surprising result for ortho-para $H_2$ spin conversion reaction, indicating two orders of magnitude higher conversions and conversion rates than commercial $Fe_2O_3$. It was considered that this conversion difference might be attributed to the presence of oxygen vacancies in Fe-based perovskites prepared in this study.
This study focused on the development of high performance catalyst for autothermal reforming (ATR) of gasoline to produce hydrogen. The ATR was carried out over MgO/Al2O3 supported metal catalysts prepared under various experimental conditions. The catalysts before and after reaction were characterized by N2-physisorption, CO-chemisorption, SEM and XRD. The performance of supported multi-metal catalysts were better than that of supported mono-metal catalysts. Especially, it was observed that the conversion of iso-octane over prepared Ni/Fe/MgO/Al2O3 catalyst was 99.9 % comparable with commercial catalyst (ICI) and the selectivity of hydrogen over the prepared catalyst was 65% higher than ICI catalyst. Furthermore, it was identified that the sulfur tolerance of prepared catalyst was much better than ICI catalyst based on the ATR reaction of iso-octane containing sulfur of 100 ppm. Therefore, Ni/Fe/MgO/Al2O3 catalyst can be applied for a fuel reformer, hydrogen station and on-board reformer in furl cell powered vehicles.
상용 알루미나($Al_2O_3$)에 담지된 $M/Al_2O_3$ (M = Mn, Fe, Co, Ni, Cu) 촉매를 함침법에 의해 제조하였으며, 이를 에탄을 자열개질반응에 의한 수소제조에 적용하였다. 각각의 촉매는 고유한 금속상을 가지는 것으로 나타났으며, 생성물의 분포는 활성금속의 종류에 크게 의존하였다. 제조된 촉매 중에서, $M/Al_2O_3$ 및 Co/$Co/Al_2O_3$는 에탄을 자열개질반응에서 매우 우수한 촉매활성을 보였다. 그러나 두 촉매상에서의 반응메커니즘은 서로 다른 것으로 나타났다. $Ni/Al_2O_3$ 촉매는 $500^{\circ}C$의 반응온도에서 100%의 에탄올 전환율을 보였으나, 수소 선택도에서는 시간에 따라 급격한 저하현상을 나타내었다. 한편 $Co/Al_2O_3$ 촉매는 수소 선택도 면에서 우수한 활성을 보였으나, 에탄올 전환율이 저조하여 수소 수율에는 큰 변화가 나타나지 않았다.
다양한 금속(Ru, Mn, Co, Fe)을 $Al_2O_3$와 $CeO_2$에 담지한 촉매를 이용하여 1,2-Dichlorobenzen (1,2-DCB) 제거를 위한 촉매산화 실험을 실시하였다. 이와 더불어 동시에 NOx 제거가 이루어져 단일 촉매층에서 산화/환원 이원 기능이 가능한 촉매를 연구하고자 하였다. 실험결과 1,2-DCB 산화제거효율은 Ru/Co/$Al_2O_3$, Mn-Fe/$CeO_{2}$, 상용촉매인 Cr/$Al_2O_3$ 순으로 나타났다. 또한 1,2-DCB 산화제거효율이 가장 우수하였던 Ru/Co/$Al_2O_3$는 Chlorobenzene (CB)의 분해실험에서도 VOC 제거에 있어서 잘 알려진 Pt-Pd/$Al_2O_3$ 보다 우수한 활성을 나타내었다. 또한 $Cl_2$와 같은 생성물에 의하여 활성의 저하 및 황에 대한 내피독성과 내구성에서 우수한 결과를 얻을 수 있었다. NOx 제거에 있어서도 $260^{\circ}C$에서 NOx 전환율이 70% 정도로 나타났다.
셀룰로우스(cellulose)를 5-히드록시메틸푸르푸랄(5-hydroxymethylfurfural, 5-HMF)로 직접 전환하기 위해 이온성 액체 용매하에서 다양한 금속염화물과 산 촉매를 비교 연구하였다. 사용한 금속염화물은 Sn(II), Zn(II), Al(III), Fe(III), Cu(II), Cr(III)를 포함한 염화물을 비교하였으며 산 촉매는 산성 이온성 액체를 고정화하여 사용하였다. 비교를 위하여 $H_2SO_4$, HCl, Amberlyst-15와 DOWEX50x8을 사용하였다. 제조한 촉매의 산도와 산 밀도 특성은 Hammett Indicator 지시약을 통하여 분석하였다. 5-HMF의 선택도 및 수율은 반응온도, 반응시간과 촉매 비를 통하여 확인하였다. 사용한 촉매들 중에서 5-HMF의 선택도는 $CrCl_3-6H_2O$와 $SiO_2-[ASBI]HSO_4$를 사용하였을 때에 가장 높게 나타났으며, 상용화 고체 산인 Amberlyst-15와 DOWEX50x8에 비하여 활성이 높다는 것을 확인할 수 있었다. 5-HMF의 선택도는 산 촉매의 산도와 반응에 사용된 촉매비에 영향이 있음을 확인할 수 있었으며, 반응 중 재수화 반응이 일어나 레불린산(levulinic acid)이 생성된다는 것을 확인하였다.
CuFeOx/$Al_2O_3$ catalysts are developed for the use in sulfuric acid decomposition which is a subcycle in thermochemical iodine-sulfur cycle to split water into hydrogen and oxygen. Both Cu and Fe components are co-precipitated with Al component to enhance distribution of active components. Developed catalysts are improved in the capability of sulfuric acid decomposition and endurance under highly acidic environment compared to commercial catalysts such as Pt/$Al_2O_3$ and $2CuO{\cdot}Cr_2O_3$. Developed CuFeAlOx catalysts exhibited higher sulfuric acid decomposition ability than $2CuO{\cdot}Cr_2O_3$ and longer endurance trends than Pt/$Al_2O_3$ maintaining comparable performance, respectively.
A magnetic sonophotocatalyst $Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2$ is synthesized for the enhanced biodegradability of organophosphate pesticide. The as-prepared catalysts were characterized using different techniques, such as X-ray diffraction (XRD) and transmission electron microscopy (TEM). The radial sonophotocatalytic activity of $Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2$ nanocomposite was investigated, in which commercial dichlorvos (DDVP) was chosen as an object. The degradation efficiency was evaluated in terms of chemical oxygen demand (COD) and enhancement of biodegradability. The effect of different factors, such as reaction time, pH, the added amount of catalyst on $COD_{Cr}$ removal efficiency were investigated. The average $COD_{Cr}$ removal efficiency reached 63.13% after 240 min in 12 L sonophotocatalytic reactor (catalyst $0.2gL^{-1}$, pH 7.3). The synergistic effect occurs in the combined sonolysis and photocatalysis which is proved by the significant improvement in $COD_{Cr}$ removal efficiency compared with that of solo photocatalysis. Under this experimental condition, the $BOD_5/COD_{Cr}$ ratio rose from 0.131 to 0.411, showing a remarkable improvement in biodegradability. These results showed that sonophotocatalysis may be applied as pre-treatment of pesticide wastewater, and then for biological treatment. The synthesized magnetic nanocomposite had good photocatalytic performance and stability, as when it was used for the fifth time, the $COD_{Cr}$ removal efficiency was still about 62.38%.
순수한 아나타제 구조로 이루어진 DT51D $TiO_2$에 $CrO_x,\;FeO_x,\;MnO_x,\;LaO_x,\;CoO_x,\;NiO_x,\;CeO_x,\;CuO_x$와 같은 단일 산화물 촉매를 각각 5 wt.% 담지하여 모델반응으로 선택한 기상 TCE 제거반응을 수행하였으며, 이로부터 얻어진 결과를 바탕으로 $CrO_x/TiO_2$-based 복합 산화물 촉매상에서 TCE 산화반응을 연구함으로써 유해 중금속의 사용량을 최소화하기 위한 최적의 촉매 디자인 방법을 도출하고자 하였다. DT51D $TiO_2$에 담지된 여러 단일 금속 산화물들 중에서 기상 TCE 제거반응에 대하여 $CrO_x$가 가장 우수한 촉매활성을 보이는 것으로 나타났으며, 반응온도의 함수로 얻어진 TCE 제거반응의 활성은 $CrO_x$의 담지량에 의존하였다. 5 wt.% $CrO_x$-based 복합 산화물 촉매는 10 wt.% $CrO_x$만으로 이루어진 단일 산화물 촉매와 거의 동일한 수준의 TCE 제거반응 활성을 보였을 뿐만 아니라 이 복합 산화물 촉매들은 10 wt.% $CoO_x,\;MnO_x,\;FeO_x,\;NiO_x$ 등과 같은 단일 산화물 촉매들보다 높은 반응활성을 갖는 것으로 나타났다. 단일 산화물 촉매의 반응활성과 비교하였을 때 5 wt.% $CrO_x$-based 복합 산화물 촉매상에서 TCE 제거반응 동안에 얻어지는 반응활성의 증가 정도는 $420^{\circ}C$ 이하의 반응온도 기준으로 약 $10{\sim}80%$ 이상이었다. 따라서, CVOCs 제거반응을 위하여 널리 사용되고 있는 단일 $CrO_x/Al_2O_3$ 촉매보다는 $CrO_x$의 사용량을 최소화하면서도 우수한 반응활성을 얻을 수 있는 $CrO_x/TiO_2$-based복합 산화물 촉매가 보다 바람직하며 하나의 대안적인 촉매 디자인 방법으로 응용될 수 있을 것으로 생각된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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