The behavior of hydrogen species on the surface of the catalyst during the Lewis acid transformation to form Brønsted acid sites over the spherical silica-supported WOx catalyst was investigated. To understand the structure-activity relationship of Lewis acid transformation and hydrogen bonding interactions, we explore the potential of using the in situ diffuse reflection infrared Fourier transform spectroscopy (DRIFTS) with adsorbed ammonia and hydrogen exposure. From the results of in situ DRIFTS measurements, Lewis acid sites on surface catalysts were transformed into new Brønsted acid sites upon hydrogen exposure. The adsorbed NH3 on Lewis acid sites migrated to Brønsted acid sites forming NH4+. The results show that the dissociated H atoms present on the catalyst surface formed new Si-OH hydroxyl species - the new Brønsted acid site. Besides, the isolated Si-O-W species is the key towards H-bond and Si-OH formation. Additionally, the H atoms adsorbed surrounding the Si-O-W species of mono-oxo O=WO4 and di-oxo (O=)2WO2 species, where the Si-O-W species are the main species presented on the Inc-SSP catalysts than that of the IWI-SSP catalysts.
In the present study, catalytic combustion of hydrogen-air premixture in a millimeter scale monolith coated with Pt catalyst was investigated. As the combustor size decreases, the heat loss increases in proportion with the inverse of the scale of combustion chamber and combustion efficiency decreases in a conventional type of combustor. Combustion reaction assisted by catalyst can reduce the heat loss by decreasing the reaction temperature at which catalytic conversion takes place. Another advantage of catalytic combustion is that ignition is not required. Platinum was coated by incipient wetness method on a millimeter scale monolith with cell size of $1{\times}1mm$. Using this monolith as the core of the reaction chamber, temperatures were recorded at various locations along the flow direction. Burnt gas was passed to a gas chromatography system to measure the hydrogen content after the reaction. The measurements were made at various volume flow rate of the fuel-air premixture. The gas chromatography results showed the reaction was complete at all the test conditions and the reacting species penetrated the laminar boundary layer at the honeycomb and made contact with the catalyst coated surface. At all the measuring locations, the record showed monotonous increase of temperature during the measurement duration. And the temperature profile showed that the peak temperature is reached at the point nearest to the gas inlet and decreasing temperature along the flow direction.
Transactions of the Korean hydrogen and new energy society
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제32권5호
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pp.388-400
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2021
Power to gas (P2G) is one of the energy storage technologies that can increase the storage period and storage capacity compared to the existing battery type. One of P2G technology produces hydrogen by decomposing water from renewable energy (electricity) and the other produces CH4 by reacting hydrogen with CO2. This study is an experimental study to produce CH4 by reacting CO2 of biogas with hydrogen using a 40 wt% Ni-Mg-Al catalyst and a commercial catalyst. Catalyst characteristics were analyzed through H2-TPR, XRD, and XPS instruments of 40% Ni catalyst and commercial catalyst. The effect on the CO2 conversion rate and CH4 selectivity was analyzed, and the activities of a 40% Ni catalyst and a commercial catalyst were compared. As a result of experiment, In the case of a 40 wt% catalyst, the maximum CO2 conversion rate showed 77% at the reaction temperature of 400℃. Meanwhile, the commercial catalyst showed a maximum CO2 conversion rate of 60% at 450℃. When 50% of CO was added to the CO2 methanation reaction, the CO2 conversion rate was increased by about 5%. This is considered to be due to the atmosphere in which the CO reaction can occur without the process of converting to CH4 after forming carbon and CO as intermediates in terms of the CO2 mechanism on the catalyst surface.
Kim, Jae Kwan;Park, Seok Un;Nam, Ki Bok;Hong, Sung Chang
Applied Chemistry for Engineering
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제31권4호
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pp.368-376
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2020
In this study, an analysis on the reaction characteristics of a catalyst using platinum (Pt) as an active oxidation metal catalyst for controlling SO2 was performed. Pt/TiO2 catalyst was prepared by using Pt as various precursor forms on a titania (TiO2) support, and used for the experiment. There was no difference in performance of SO2 oxidation according to Pt valence states such as Pt2+ or Pt4+ on Pt/TiO2, and Pt chloride species such as PtClx reduces SO2 oxidation performance. In addition, as a result of analyzing the valence state of the catalyst before and after the SO2 oxidation reaction by XPS analysis, a decrease in lattice oxygen and an increase in surface chemisorbed oxygen after the SO2 oxidation reaction were confirmed. Therefore it can be suggested that the oxidation reaction of SO2 when using the Pt/TiO2 catalyst is the major one following the Mar-Van Krevelen mechanism where the reaction of lattice oxygen corresponding to PtOx and the oxidation-reduction reaction by oxygen vacancy occur. Overall, it can be confirmed that the oxygen species of PtOx (Pt2+ or Pt4+) present on the catalyst acts as a major active site.
CH4/CO2 dry reforming was carried out to make syn gas on the Ni/Al2O3 catalysts calcined at different temperatures. The Ni/Al2O3 (850 $^{\circ}C)$ catalyst gave good activity and stability w hereas the Ni/Al2O3 $(450^{\circ}C)$ catalyst showed lower activity and stability. The NiO/Al2O3 catalyst calcined at $850^{\circ}C$ for 16 h (Ni/Al2O3 $(850^{\circ}C))$ formed the spinel structure of nickel aluminate, which was confirmed by TPR. The carbon formation rate on the Ni/Al2O3 $(850^{\circ}C)$ catalyst was very low till 20 h, and then steeply increased with reaction time without decreasing the activity for CH4 reforming. The Ni/Al2O3 $(450^{\circ}C)$ catalyst showed high carbon formation rate at the initial reaction time and then, the rate nearly stopped with continuous decreasing the activity for CH4 reforming. Even though the amount of carbon deposition on the Ni/Al2O3 $(850^{\circ}C)$ catalyst was higher than that on the Ni/Al2O3 $(450^{\circ}C)$ catalyst, the activity for CH4ing was also high, which could be attributed to the different type of the carbon formed on the catalyst surface.
Surface of Pt/$Al_2O_3$ model catalyst was produced on an aluminum foil with surface area of 1 $cm^2$ The aluminum surface was oxidized under $10 ^5Torr$Torr oxygen and platinum was deposited on top of the oxide layer using a plasma evaporation source. Conversion of I-butene was performed on the model catalyst surface. Isomerization was the major reaction in I-butene conversion on the aluminum oxide layer. Addition of Pt on the aluminum oxide layer induces hydrogenation of I-butene. Selectivity for the hydrogenation increases as the amount of Pt on alumina increases.
Transactions of the Korean Society of Automotive Engineers
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제14권1호
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pp.8-16
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2006
The research was conducted to characterize of Rh-Pd-Pt TWC with a double-layer washcoat for gasoline vehicle. The physical characteristics on surface of catalyst were inspected by BET, SEM and TEM. The characteristics of catalytic reaction were examined by the TPD/TPR and CO-pulse chemisorption. The catalyst $6Hx(0.35\times11\times3)$ showed superior conversion performance after hydrothermal aging process, which was due to small difference of the surface area between. the fresh and the aged catalyst. The CO-chemisorption and surface area were superior in the 600 cpsi catalyst than other catalysts, this catalyst also shown the higher conversion efficiency of the exhaust emissions. From the TPR test, the conversion performance of the aged catalyst was decreased by the agglomeration and sintering of the PM and metal oxides. From the TPD result, it was found that the NO chemisorption was happed on the bottom-layer washcoat with Pd, and the NO chemisorption was re-happened on the upper-layer washcoat with Pt and Rh in the desorption process.
In this paper, various operating parameters of stream reforming process from methane in preconverter for MCFC is studied by numerical method. Commercial code is used to simulated the porous catalyst with user subroutine to model three dominant chemical reactions which are Stream Reforming(SR), Water-Gas Shift(WGS), and Direct Stram Reforming(DSR). The hydrogen production is tested with different wall temperature, Gas Hourly Space Velocity(GHSV), and different reactor shapes.
Proceedings of the Korean Vacuum Society Conference
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한국진공학회 2009년도 제38회 동계학술대회 초록집
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pp.35-35
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2010
Understanding the mechanistic details of heterogeneous catalytic reactions will provide a way to tune the selectivity between various competing reaction channels. In this regard, catalytic decomposition of alcohols over the rutile $TiO_2$(110) surface as a model oxide catalyst has been studied to understand the reaction mechanism employing the temperature-programmed desorption (TPD) technique. The $TiO_2$(110) model catalyst is found to be active toward alcohol dehydration. We find that the active sites are bridge-bonded oxygen vacancies where RO-H heterolytically dissociates and binds to the vacancy to produce alkoxy (RO-) and hydroxyl (HO-). Two protons adsorbed onto the bridge-bonded oxygen atoms (-OH) readily react with each other to form a water molecule at ~500 K and desorb from the surface. The alkoxy (RO-) undergoes decomposition at higher temperatures into the corresponding alkene. Here, the overall desorption kinetics is limited by a first-order decomposition of intermediate alkoxy (RO-) species bound to the vacancy. We show that detailed analysis on the yield and the desorption temperatures as a function of the alkyl substituents provides valuable insights into the reaction mechanism. After the catalytic role of the oxygen vacancies has been established, we employed x-ray photoelectron spectroscopy to further study the surface electronic structure related to the catalytically active defective sites. The defect-related state in valence band has been related to the chemically reduced $Ti^{3+}$ defects near the surface region and are found to be closely related to the catalytic activity of the $TiO_2$(110) surface.
A citric acid functionalized graphene oxide nanocomposite was successfully synthesized and the structure and morphology of the nanocatalyst were comprehensively characterized by Fourier transform infrared spectroscopy, energy-dispersive X-ray analysis, X-ray diffraction patterns, atomic force microscopy images, scanning electron microscopy images, transmission electron microscopy images, and thermogravimetric analysis. The application of this nanocatalyst was exemplified in an important condensation reaction to give imidazole derivatives in high yields and short reaction times at room temperature. The catalyst shows high catalytic activity and could be reused after simple work up and easy purification for at least six cycles without significant loss of activity, which indicates efficient immobilizing of citrate groups on the surface of graphene oxide sheets.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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