국내외적으로 디젤엔진에 대한 배출가스 규제가 강화되고 있고 다양한 방식의 엔진연소 및 후처리 시스템에 대한 연구가 진행되고 있다. 질소산화물(NOx)의 제거방법으로는 HC-SCR, LNT, Urea-SCR 등이 있으며, Urea-SCR은 높은 변환 효율 및 연비특성으로 향후 NOx의 저감을 위한 유력한 기술로 많은 기술개발이 진행되고 있다. 본 연구에서는 요소함량의 변화에 따른 요소수의 물리적/화학적 특성을 조사하고 배출가스의 특성을 분석하였다. 요소함량의 증가에 따른 요소수의 뷰렛, 알데히드, 인산염 함량은 증가하였으며, 배출가스 중 일산화탄소(CO), 탄화수소(HC) 및 입자상물질(PM)의 배출량 변화는 미미하였다. 질소산화물(NOx)의 배출량은 요소함량이 증가함에 따라 감소하였으며, 30.0 wt%이상의 요소수에서는 질소산화물의 저감효율이 80 %이상을 나타내었다.
Anode off-gas of high temperature fuel cell still contains combustible components such as hydrogen, carbon monoxide and hydrocarbon. In this study, a catalytic combustor has been applied to the high temperature fuel cell so that the combustion of anode-off gas can be boosted up. Since the performance of catalytic combustor directly depends on the combustion catalyst, this study is designed to perform the experimental investigation on the combustion characteristics of the three commercial catalysts with a different composition. Screening tests with three catalysts are preceded before the performance examination since it is necessary to determine the most suitable catalyst for design configuration of the catalytic combustor. The performance analysis shows that methane conversion rate strongly depends on gas hourly space velocity (GHSV) as well as inlet gas temperature. Additionally, the GSHV optimization results show that the optimum GHSV will be in the range between 18,000 $hr^{-1}$ and 36,000 $hr^{-1}$. It is also shown that the minimum inlet temperature of catalytic reaction of methane is from $100^{\circ}C$ to $150^{\circ}C$.
탄화수소계열의 연료로부터 고순도 수소를 생산하는 것은 연료전지의 효율적인 운전과 밀접하다. 일반적으로 대부분의 탄화수소연료에서 수소를 생산하는 과정은 수소, 일산화탄소, 이산화탄소와 수증기혼합물이 생성되는 개질과정 및 일산화탄소를 저감하는 전이반응과 선택적 산화반응 과정으로 구성되어있다. 전이반응은 일산화탄소를 이산화탄소로 전환하는 동시에 수소가 생성되는 고온전이와 저온전이로 구성된 두 단계의 촉매전환 공정이다. 전이반응은 개질가스를 고온전이 반응에서 일산화탄소를 $3\sim4%$까지 낮추며 저온전이 반응에서 0.5%까지 저감한다. 본 연구에서 개질가스 중 일산화탄소를 0.5% 이하로 저감하기 위하여 전이반응기 설계 및 실험을 진행하였다.
폐삼원촉매를 초음파세척 후 활성성분을 재함침하여 촉매를 재제조 하였으며 여러가지 조건에서 재제조한 촉매의 활성과 표면특성을 분석하였다. 초음파세척을 통해 재제조한 경우, 폐촉매 표면의 오염물질을 제거하는 데에 필요한 최적시간은 약 5분임을 알 수 있었다. 활성성분의 적절한 재함침량에 대하여 검토하였으며 탄화수소화합물(THC), 일산화탄소(CO), 및 질소산화물(NOx)의 전환활성을 확인하기 위하여 다양한 온도범위에서 촉매의 성능실험을 수행하였다. 실험결과로부터 NOx 전환활성을 제외한 THC 및 CO의 전환환성은 신촉매의 전환활성과 거의 같은 수준까지 회복되는 것을 알 수 있었다.
이산화탄소를 수소와 일산화탄소로 전환시키는 이산화탄소 건조 개질반응은 대표적인 흡열반응이며 열역학적으로 불리한 반응으로 알려져 있다. 이러한 문제를 극복하기 위해 높은 열적 내구성과 수명 최적화에 적합한 귀금속계 촉매 개발 연구가 활발히 진행되고 있으나 경제적인 어려움을 지니고 있다. 본 연구에서는 $Co/SiO_2$ 촉매에 Pt (0.02~0.2 wt%)와 La (2~20 wt%)을 각각 담지시켜 이산화탄소 건조 개질반응을 통해 우수한 활성과 경제적인 사용을 할 수 있는 함량을 확인 할 수 있었다. 그 결과, 0.04 wt% Pt 또는 9 wt% La을 담지하였을 경우에 각각 57%와 55%의 가장 높은 활성도를 보여주었다. 촉매 특성화에 의하여 0.04 wt% Pt와 9 wt% La이 첨가된 촉매의 코발트 입자 크기는 이 연구에서 가장 작은 입자 크기를 가진다는 것을 확인하였다. 그러므로 코발트의 입자 크기가 Pt와 La의 함량 때문에 촉매의 안정성과 반응성에 영향을 주는 것을 알 수 있었다.
회분식 고압반응기에서 메탄올 산화 카르보닐화 방법에 의한 디메틸 카보네이트 제조에 대하여 연구하였다. 다양한 금속의 영향과 구리촉매에 결합된 음이온 및 반응온도, 일산화탄소, 산소의 반응물 몰비, 구리촉매 함유량 등 여러 반응조건들을 검토하였다. 특히 $CuCl_2{\cdot}2H_2O$ 촉매가 1.0 g, $150^{\circ}C$, MeOH/CO/$O_2$=0.2/0.215/0.05(molar ratio) 반응조건에서 메탄올 전환율 65.2%, 선택도 96.6%로 좋은 활성을 보였다. $CuCl_2$는 반응기의 부식을 일으킨다. 이러한 문제점을 개선하기 위하여 DMC 제조에서 담체를 이용한 새로운 촉매시스템을 검토하였다. 여러 종류의 담체중 산성이 큰 제오라이트 Y를 담체로 사용한 경우 가장 활성이 우수하였다. ICP-AES(Inductively Coupled Plasma-Atomic Emission Spectrometer)를 이용해 반응기에 용출된 Fe 양을 비교하였을 때, 제오라이트를 담체로 사용하여 제조된 구리촉매는 $CuCl_2-2H_2O$ 촉매를 직접 사용한 경우에 비해 반응기로 용출되는 철의 양은 5% 이하이었다.
본 논문에서는 plasmatron을 사용하여 프로판의 개질에 의해 SynGas 생산의 최적의 조건을 연구하였다. 플라즈마는 공기와 아크 방전에 의해 생성되며 합성 가스의 상관 관계뿐만 아니라 수증기, $CO_2$ 또는 반응기에 촉매를 추가하여 프로판 전환에 미치는 영향과 수소의 수율, $H_2/CO$ 비에 대해 연구하였다. $O_2/C_3H_8$ 유량비, $H_2O/C_3H_8$ 유량비와 $CO_2/C_3H_8$ 유량비를 각각 $0.94{\sim}1.48,\;4.3{\sim}10$과 $0.8{\sim}3.05$로 변화하였을 때, $H_2O/C_3H_8$ 유량비의 변화 결과가 최대 $28.2{\sim}31.6%$의 $H_2$ 농도를 나타냈으며, 촉매를 추가하고 $H_2O/C_3H_8$ 유량비의 변화결과 $6.6{\sim}7.1%$의 최소 CO 농도를 나타냈다. 그리고 $H_2/CO$ 비는 $3.89{\sim}4.86$을 나타냈다.
Polyurethane foam이 충진된 trickle bed reactor에서 통성혐기성 미생물인 Citrobacter amalonaticus Y19을 이용하여 일산화탄소와 물로부터 연속적인 수소생산을 살펴보았다. C. amalonaticus Y19은 설탕을 탄소원으로 할 때 호기적 조건에서 13 g/L까지 성장하였고 혐기조건에서 CO 가스를 주입하였을 때 약 60시간만에 최대 수소 생산 활성을 나타내었다. TBR 반응기에서 유입가스의 CO의 분압이 증가할수록 혹은 기체 체류시간이 감소할수록 수소 생성속도가 증가하였으나 CO의 전환율은 반대로 감소하였다. 그러나 액상의 유속변화는 반응기 운전 결과에 큰 영향을 주지 못했다. 본 실험에서 얻은 최대 수소 생성속도는 기체 체류시간 25분, 유입 CO 압력 0.4 atm에서 16 mmol/L/hr(전환율 33%)이었다. 이 값은 비슷한 반응기에 대해 보고된 Cowger의 결과보다 약 2배 이상 높은 값으로 통성혐기성균주의 고농도 배양과 다공성 충진물의 사용에 의한 높은 기-액 물질 전달 속도가 그 원인으로 추정되었다.
본 연구에서는 C. ljungdahlii를 이용하여 일산화탄소로부터 에탄올 생성 방법을 최적화하였다. 먼저 Clostridium ljungdahlii ATCC 55383을 이용하여 일산화탄소 소비속도에 대한 kinetic model과 그에 따른 여러 가지 상수값을 계산하기 위한 실험을 수행하였다. 이 결과 일 산화탄소 소비속도 data에 Michaelis Menten식이 잘 적용됨을 알수 있었고 기울기 값 $K_m/V_{max}$ max 및 y-절편값 $1/V_{max}$로부터 구한 $V_{max}$는 37.14 mmol/L-hr-O.D. 그리고 $K_{m}$은 0.9516 atm임을 알 수 있었다. C. ljungdahlii에서의 ethanol의 생성에 미치는 pH와 질소원의 영향을 실험한 결과 세포성장에는 pH 5.5와 YE첨가가 에탄올 생성에는 pH 4~4.5, ammonium solution $(NH_4Cl+(NH_4)_2SO_4$)첨가가 필요한 것으로 확인되었다. 따라서 pH 5.5와 YE 0.5%에서 C. ljungdahlii를 배양한 후 pH 4.5로 shift하고 ammonium solution을 계속 첨가한 경우 세포농도 0.D. 0.25에서 약 3.6 g/L의 에탄올 생성을 얻었으며 이것은 pH 및 질소원 shift가 없는 경우에 비하여 약 20배 이상 에탄을 생성양이 증가된 수치이다. 이를 바탕으로 pH shift 후 N source로서 ammonium solution을 지속적으로 공급하여 주면서 fermenter를 이용한 일산화탄소로부터 에탄을 최적화를 수행하였고 이 결과 최대 specific ethanol production rate 0.49 g ethanol/L.hr.O.D.를 얻을 수 있었으며 생성된 최종 에탄을 농도는 25 g ethanol/L에 달하였다. 이 결과를 이용하여 높은 세포농도를 얻기 위하여 세포성장에 도움을 주는 탄소원 실험을 수행하였고 이 결과 glucose를 이용한 세포성장후 일산화탄소로 전환하는 방법을 fermenter에 적용하여 pH 5.5, 400 rpm 조건에서 glucose를 feeding하여 O.D. 3.4가지 자라게 한 후 ammonium solution을 첨가하여 주면서 일산화탄소를 소비하는 시점가지 약 10시간 동안 CO adaptation을 실시하여 일산화탄소의 소비속도가 충분한 속도에 달했을 때 pH를 5.5에서 4.5로 낮추어 주었고 그 후 간헐적으로 ammonium solution을 feeding한 결과 얻어진 최종 에탄을 생성량은 45 g/L 이었다. 특히 약60시간 이내에 45 g/L 정도의 ethanol을 생성 함으로써 0.75 g ethanol/L.hr의 ethanol 생산성을 확보 할 수 있었다. 또한 C. ljungdahlii이 에탄을 내성을 실험한 결과 약 50 g/L 정도의 에탄올에는 큰 성장 장애를 받지 않는 것으로 나타나 이 균주를 이용한 산업체 부생가스로부터의 에탄을 생산 가능성을 더하여 주고 있다. 현재 본 연구진에 의하여 C. ljungdahlii를 이용하여 long term operation시의 cell viability 유지를 위한 세포성장과 에탄을 생성을 완전히 분리시킨 2 bioreactor system의 연구 및 일산화탄소로부터 높은 농도의 에탄올을 생성하는 독창적인 새로운 균주가 분리되어 현재 실험 진행 중이다.
본 연구에서는 $SnO_2-ZrO_2$(Sn/Zr = 2/1) 촉매 상에서의 CO에 의한 $SO_2$ 환원반응에 대한 반응온도, 공간속도, [CO]/[$SO_2$] 몰비 등의 반응조건의 최적화를 위한 반응특성을 조사하였다. $300{\sim}550^{\circ}C$의 반응온도, $5000{\sim}30000cm^3/g_{-cat}{\cdot}h$의 공간속도, 1.0~4.0 의 [CO]/[$SO_2$] 몰비 등 다양한 반응조건 범위에서 CO에 의한 $SO_2$ 환원반응에 대한 영향을 살펴본 결과, 최적 반응조건으로 반응온도, 공간속도, [CO]/[$SO_2$] 몰비는 각각 $325^{\circ}C$, $10000cm^3/[g_{-cat}{\cdot}h]$, 2.0이었다. 이 때 $SO_2$ 전환율은 약 99% 이상이었으며, 원소 황 선택도는 95% 이상이었다. 또한 CO에 의한 $SO_2$ 환원반응에서 수분에 대한 영향을 조사한 결과, 수분함량이 2.0~6.0 vol%인 범위에서 수분의 함량이 높을수록 $SO_2$ 전환율 및 원소 황 선택도가 감소됨과 동시에 반응성이 저하됨을 알 수 있었다. 2 vol%의 수분이 함유된 반응조건에서 반응온도와 [CO]/[$SO_2$] 몰비를 각각 $300{\sim}400^{\circ}C$ 및 1.0~3.0으로 변화시킨 결과, 반응온도와 [CO]/[$SO_2$] 몰비가 각각 $340^{\circ}C$와 2.0인 조건에서 가장 높은 반응성을 얻었다. 이 때 $SO_2$ 전환율이 약 90%였으며, 원소 황 선택도는 약 87%였다
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[게시일 2004년 10월 1일]
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