Circulating Fluidized Bed (CFB) is a technically and economically proven technology for boiler systems and large CFB coal boilers are making inroads into the domestic power boiler market. For biomass gasification, it is also considered as a very promising technology for commercial. Due to the lack of experiences of a large scale CFB gasifier, however, any large scale CFB gasifiers are hard to in Korea in spite of fast-growing demand of domestic market. In this study, a 3 $MW_{th}$ CFB gasifier was developed for biomass gasification. The CFB gasifier consists of interconnected fast and bubbling fluidized bed reactors including unique features for in-situ tar removal. Various numerical and experimental approaches will be presented such as basic modeling works, investigation of hydrodynamics with a cold model, computational particle fluid dynamics and experiments in the 3 MWth gasifier.
고체 입자들이 유체처럼 움직이는 유동층 공정은 에너지 전환 공정뿐만 아니라 범용 고분자 수지의 생산 공정에도 이용되고 있다. 범용 고분자 수지 중의 하나인 LLDPE(Linear low density polyethylene)도 기포 유동층 공정을 통해 전세계에서 생산되고 있다. 입자 크기에 비해 밀도가 낮은 LLDPE 입자들은 고분자 중합 반응을 위해 공급되는 수소에 의해서 유동화된다. 그러나 LLDPE 생산 공정은 기포유동층 공정임에도 불구하고 발생한 슬러그로 인하여 반응에 영향을 끼쳐 공정의 효율 저하를 불러올 수 있다. 이에 본 연구에서는 상용 고분자 반응기를 모사한 pilot 규모의 고분자 합성 반응기(0.38 m l.D., 4.4 m High)와 동일한 시뮬레이션 모델을 구축하여 LLDPE 입자의 유동화 상태를 고찰하였다. 특히 기체 유속(0.45-1.2 m/s), 고체 입자 밀도(900-1900 kg/㎥), 입자 구형도(0.5-1.0), 입자 크기(120-1230 ㎛)의 변화에 따른 슬러그 특성을 세밀하게 고찰하기 위하여 전산입자유체해석(Computational particle-fluid dynamics, CPFD)을 이용하였다. CPFD를 통해서 일부 실험자들만 고찰할 수 있었던 flat slug의 발생을 시각적으로 구현하였으며 밀도, 구형도, 크기 등의 고체의 물리적 특성을 변화시킴에 따라 슬러그 발생을 저감시킬 수 있음을 확인하였다.
전기와 천연가스와 같이 안정적이며 신뢰할 수 있는 에너지를 현대 사회가 요구하기 때문에 재생에너지와 화석연료의 장점들을 모두 보유하고 있는 다양한 방식의 태양열 하이브리드 공정들이 세계 각국에서 개발되고 있다. 특히 고체 입자에 태양열을 저장하는 유동층 기반의 태양열 하이브리드 공정은 기존의 유동층 연소 및 가스화에 적용할 수 있을 것으로 기대받고 있다. 이에 본 연구에서는 ASTM D5757 반응기와 0.14 m의 직경과 2 m 높이의 유동층 반응기를 이용하여 태양열 하이브리드 공정의 유동층물질로서 검토되고 있는 실리콘 카바이드, 알루미나 입자들의 마모 및 열전달 특성을 고찰하였다. 특히 다양한 상업 유동층 반응기에서 유동층물질로 이용되는 모래와 비교하였다. 실리콘카바이드와 알루미나의 내마모성은 모래보다 우수하였으며 평균 열전달 계수도 125 ~ 152 W m-2K-1 범위를 가지는 것으로 고찰되었다.
매체 순환식 연소는 연소 공정 자체에서 질소 산화물 생성이나 부가적인 에너지 소비 없이 이산화탄소 분리가 이루어지는 신공정이다. 이 공정은 금속 산화물 입자가 두 개의 반응기를 순환하며 산화와 환원을 거치는 과정으로 구성되어 있다. 이 연구에서는 bentonite에 담지된 산화철 산소 공여 입자의 반응 속도 식을 shrinking core 모델을 통하여 수립하였다. 반응성 결과를 바탕으로 반응기 설계 기준인 고체 순환량과 입자 충전량을 도출하였다. 매체 순환식 연소 공정의 적용을 위하여 두 가지 형태의 연결된 유동층 즉, 상승관과 기포 유동층이 각각 한 개씩인 형태, 상승관 한 개와 기포 유동층이 두 개로 구성된 형태로 시스템을 설계하였다. 고체 순환량은 loop-seal을 통하여 $30kg/m^2s$ 정도까지 변화시켰다. 고체 순환량은 loop-seal의 기체 주입량이 증가할수록 증가하였으며 보조 기체를 주입하면 그 양이 더 증대되었다. 고체 순환량이 증가함에 따라 상승관 내부의 고체량은 증가하였다. 상승관으로부터 다른 반응기로의 기체 누출량은 1% 미만의 수준이었다.
유동층가스화기는 경제적으로 기술적으로 입증된 기술로서 가장 상용화에 가까운 가능성을 보여주고 있다. 그러나 한국에서는 설계, 현장문제 해결뿐 아니라 파일럿 규모의 설비 운전 등이 부족하여 상용화에 이르지 못하고 있다. 본 연구에서는 바이오매스의 가스화를 위하여 3 MWth 급 순환유동층(CFB) 반응기를 개발하여 운전하였다. 유동층반응기는 순환유동층 반응기와 기포유동층 반응기로 구성되었으며 타르와 산성가스를 제거하기 위하여 세라믹필터, 급속냉각, 습식스크러버를 사용하였다. 3MWth 급 바이오매스 가스화기의 최적 운전조건을 도출하기 위하여 equivalence ratio에 따른 영향을 조사하였다
본 연구에서는 두 개의 기포유동층으로 구성된 연속장치(높이: 1.2 m, 내경: 0.11 m)를 이용하여 실험장치의 최소유동화속도와 고체순환량을 측정하여 수력학적 특성을 파악하고 흡수-재생 조업변수에 의한 반응특성을 알아보았다. 사용된 K-계열 건식흡수제는 한국전력연구원으로부터 공급되었고 $CO_2$ 흡수를 위한 35%의 탄산칼륨과 기계적 강도를 위한 65%의 지지체로 구성되어 있다. 연속 장치는 두 개의 기포유동층 반응기, 수송관, 상승관, 냉각장치, 분석기, 히터 등으로 구성되어 있다. 이 장치의 최소유동화속도는 0.0088 m/s이고 수송관의 유속이 1.05 m/s일 때 고체순환량은 $10.3kg/m^2{\cdot}s$로 측정되었다. 모사가스를 이용하여 실험을 수행하였고 흡수반응기 입구 $CO_2$ 농도(Dry basis)는 약 10 vol%였고, 온도는 흡수반응온도 $70^{\circ}C$, 재생반응온도 $200^{\circ}C$에서 각각 일정하게 유지하였다. 반응기의 차압은 흡수반응기 $415mmH_2O$, 재생반응기 $350mmH_2O$에서 안정적으로 유지하였다. 실험은 조업변수들인 $H_2O$ 주입농도(7.28~19.66%), 모사가스 유속(0.053~0.103 m/s), 흡수반응온도($60{\sim}80^{\circ}C$), 재생반응온도($150{\sim}200^{\circ}C$), 고체순환량($7.0{\sim}10.3kg/m^2{\cdot}s$)의 변화에 따라 반응실험이 실시되었다. 각 변수실험은 정상상태 도달 후 1시간 정도 유지한 후 결과를 저장, 분석하였다. 실험결과 수증기 주입량, 재생반응온도, 고체순환량이 증가할수록 제거율은 증가하였고 흡수반응온도, 유속이 증가함에 따라 제거율은 감소하였다.
본 연구에서는 전력연구원으로부터 공급받은 건식 흡수제인 sorbA를 이용하여 기포 유동층 반응기에서 $CO_2$ 흡수반응 특성을 살펴보았다. sorbA는 $CO_2$ 흡수를 위한 탄산나트륨과 내마모성과 기계적 강도를 위한 지지체로 구성되어 있다. $CO_2$ 흡수는 $50-70^{\circ}C$의 온도 범위에서, 재생은 $120-300^{\circ}C$의 온도 범위에서 이루어졌다. 반응시작 전 sorbA에 일정량의 물을 미리 함유하게 한 경우, $50^{\circ}C$에서 반응 초기 1-2분 동안 100%의 $CO_2$ 제거율을 보였다. 고온에서 재생되는 경우 반복 실험으로 인한 흡수제의 반응성과 제거 용량의 저하는 없었다. NMR 스펙트럼을 통해서 흡수반응과 재생반응 후 시료의 성분을 파악하였다. 본 연구에서 얻어진 결과는 두 개의 유동층 반응기를 가진 연속장치의 설계와 운전에 중요한 기초자료가 될 것이다.
본 연구에서는 두 개의 기포유동층반응기로 구성된 연속공정에서 고체 흡수제의 입자분석을 이용하여 재생반응기 유동화 기체로 사용된 수분 주입량에 따른 H2O 전처리 효과에 대해 규명하였다. 또한 재생반응기의 고체 배출 구조를 underflow 형태에서 overflow 형태로 수정하여 $CO_2$ 회수효율을 비교 분석하였다. 재생반응기의 유동화 기체로 사용된 수분의 주입량에 따른 고체흡수제의 전처리 효과를 알아보기 위하여 각각의 조업변수에서 포집된 고체입자를 XRD(X-ray Diffraction), SEM (Scanning Electron Microscope), TGA 분석을 수행하였다. XRD 분석을 이용한 결과 재생반응기의 유동화 기체로 주입된 수분에 의해 $K_2CO_3{\cdot}1.5H_2O$의 입자구조가 형성됨을 확인하였으며 TGA 분석에서는 재생반응기로 주입된 수분량에 따라$K_2CO_3{\cdot}1.5H_2O$의 입자구조가 증가하는 경향성을 나타냈다. 재생반응기 내부에서 형성된 $K_2CO_3{\cdot}1.5H_2O$의 입자구조는 흡수반응 시 $CO_2$와의 반응성을 증가시켜 $CO_2$ 회수효율이 향상되는 전처리 효과를 나타내었다. 또한 재생반응기 고체 배출 구조를 underflow 형태에서 overflow 형태로 수정하여 $CO_2$ 회수효율을 비교 분석한 결과 약 3~8% 증가함을 확인하였다.
본 연구는 연소기체로부터 $CO_2$ 기체를 포집하는 기포 유동층 흡착 및 재생 반응기 공정의 주요 운전변수의 영향을 조사하기 위해서 단순화된 공정모델을 개발하였다. 반응속도와 반응기에서 고체입자의 평균체류시간을 이용하여 흡착탑과 재생탑에서 각 반응 전환율을 계산하였다. 실험실 규모 기포 유동층 공정에 적용하여 $CO_2$ 포집효율에 대한 온도, 기체유속, 고체순환속도, 연소기체 중 수분농도의 영향을 조사하였다. $CO_2$ 포집효율은 흡착탑의 온도 혹은 유속이 증가함에 따라서 감소하였다. 그러나 연소기체의 수분농도 혹은 재생탑의 온도가 증가함에 따라서 증가하였다. 계산된 $CO_2$ 포집효율은 측정값과 잘 일치하였다. 그러나 본 모델은 $CO_2$ 포집효율에 대한 고체순환속도의 영향과 잘 일치하지 않았다. 이의 해석을 위해서는 기체-고체 접촉효율에 대한 이해가 더 필요하였다.
본 연구에서는 전력연구원으로부터 공급받은 K-계열 건식흡수제를 이용하여 회분식 기포유동층 반응기에서 흡수-재생 반복실험을 통한 $H_2O$ 주입농도 및 재생온도에 따른 반응 특성을 살펴보았다. K-계열 건식흡수제는 $CO_2$ 흡수를 위한 탄산칼륨과 내마모성과 기계적 강도를 위한 지지체로 구성되어 있다. 흡수반응과 재생반응 특성을 살펴보기 위해 처음 한 시간 동안 흡수반응을 수행하고 다음 한 시간 동안 재생반응을 수행하는 과정을 3차례 반복하여 실험하였다. $H_2O$ 농도의 영향을 파악하기 위해서 흡수반응은 $70^{\circ}C$에서 $H_2O$ 농도를 7.3, 12.2, 19.7, 30.8%로 변화하여 실험을 수행하였으며 재생반응은 $N_2$ 기체를 유동화기체로 사용하여 $150^{\circ}C$에서 수행하였다. 재생온도의 영향을 파악하기 위해서는 흡수반응에서의 $H_2O$ 농도를 12.2%에 고정한 상태에서 재생온도를 150, 200, 300, $400^{\circ}C$로 변화하여 실험을 수행하였다. 수분 함량이 $1.97\;mol\;H_2O/mol\;CO_2$인 경우 흡수반응에서 흡수율이 가장 우수함을 확인하였다. 또한 재생온도가 $400^{\circ}C$에서 가장 높은 재생율을 보이는 것을 확인하였다. 재생온도가 $150^{\circ}C$에서 재생율은 대략 60% 정도였으며 실제 두개의 유동층 반응기를 가진 연속장치의 경우 부분적인 재생을 유지하면서 운전이 수행되기 때문에 재생온도는 $150^{\circ}C$ 이상이면 적절하다고 판단된다. 실제 연속운전에서는 적절한 고체순환량을 결정하는 고체이용율과 재생에너지를 결정하는 재생온도 사이에 절충점이 존재하며 본 실험에서 얻은 데이터가 연속장치의 설계와 운전에 중요한 기초자료가 될 것이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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