메톡시 폴리(에털렌 글러콜)과 생분해성 폴리에스테르 계열의 카프로락톤 그러고 락타이드로 구성된 블록 공중합체를 수용액 상에서 온도에 따른 솔-젤 전이 현상을 연구하였다. 폴러(에틸렌 글리콜)-폴리카프로락톤 (MPEG-PCL)은 HCI${\cdot}Et_{2}O$촉매 존재 하에서 실온에서 반응 용매로서 메틸렌클로라이드를 사용하여 카프로락톤기 개환을 통하여 합성되었다. 또한, 폴리(에틸렌 글리콜)-폴리(락틱 에시드) (MPEG-PLLA)는 촉매로서 stannous octoate를 사용하여 톨루엔에서 115${\circ}C$에서 중합을 실시하였다. 합성된 블록 고분자는 $^1$H-NMR, IR 그리고 GPC 뿐만 아니라 수용액상에서의 온도 감응성 상전이 형상을 관찰함으로써 그 특성을 분석하였다. 소수기의 사슬길이가 증가함에 따라 솔-젤 전이 온도가 증가하였고 상전이 곡선은 낮은 농도로 급격한 기울기의 증가가 일어났다. 인체온도에서 젤 형성을 확인하기 위하여, 각각의 블록 공중합체 MPEG-PCL과 MPEG-PLLA를 수용액에 20 wt% 농도로 준비하여 쥐에 주입한 후 신체에서의 젤 형성을 확인하였다. 본 연구를 통하여 블록 공중합체가 약물과 단백질의 주사형 이식형제제 등의 생체용 재료로서 가능성을 가지고 있음을 확인하였다.
Size control of therapeutic carriers in drug delivery systems has become important due to its relevance to biodistribution in the human body and therapeutic efficacy. To understand the dependence of particle size on the formation condition during nanoprecipitation method, we prepared nanoparticles from biodegradable, amphiphilic block copolymers and investigated the particle size and structure of the resultant nanoparticles according to various process parameters. We synthesized monomethoxy poly(ethylene glycol)-poly($\varepsilon$-caprolactone) block copolymer, MPEG-PCL, with different MPEG/PCL ratios via ring opening polymerization initiated from the hydroxyl end group of MPEG. Using various formulations with systematic change of the block ratio of MPEG and PCL, solvent choice, and concentration of organic phase, MPEG-PCL nanoparticles were prepared through nanoprecipitation technique. The results indicated that (i) the nanoparticles have a dual structure with an MPEG shell and a PCL core, originating from self-assembly of MPEG-PCL copolymer in aqueous condition, and (ii) the size of nanoparticles is dependent upon two sequential processes: diffusion between the organic and aqueous phases and solidification of the polymer.
이 연구에서 norfloxacin(NFX)이 담지된 poly($\varepsilon$-caprolactone)/poly(ethylene glycol)(PCL/PEG, abbreviated as CE) 이중블록공중합체로 구성된 고분자 미셀을 제조하였다. 입자크기는 PCL블록길이에 따라 60$\sim$200 nm사이였다. 임계회합농도는 소수성 PCL 블록길이가 증가함에 따라 감소하는 경향을 보였다. $^1H$-NMR 연구에서 PCL 블록은 내핵, PEG는 외피를 형성한 미셀구조로 형성되었음을 확인하였다. 약물의 방출은 약 2일간 지속되었으며 PCL블록길이와 약물함량이 증가함에 따라 감소하는 경향을 보였다. 항미생물 성능 실험에서 고분자 미셀은 기존의 NFX와 비슷한 독성을 보였다.
본 연구에서는 조직확장 응용을 위한 생체적합성 생분해성 하이드로젤을 제조하고, 그 기본특성을 분석하였다. 친수성 고분자인 poly(ethylene glycol)의 양 말단에 다양한 몰비의 D,L-lactide와 glycolide를 개환 중합시켜 PLGA-PEG-PLGA 삼중공중합체를 합성한 뒤 비닐기를 도입하여 하이드로젤 제조 시 swelling/degradation controllers(SDC)로 사용하였다. 합성한 SDC와 PEG diacrylate를 사용하여 라디칼 중합으로 제조한 하이드로젤은 건조된 상태에서도 유연하고 탄성을 보였으며 분해테스트에서는 SDC의 조성과 SDC/PEG의 몰비에 따라 다양한 팽윤지연시간과 분해기간을 갖는 것으로 나타났다. 그 밖에 기계적 물성과 팽윤압력을 측정하였고, 이식시험을 통해 이식용 하이드로젤을 사용목적에 맞게 이식하거나 삽입하였을 때의 생체 조직의 국소적인 병리적 양상을 육안관찰과 현미경적 관찰을 통하여 평가하였다.
Yong Tang Jia;Hak Yong Kim;Douk Rae Lee;Ding Bin;Narayan Bhattarai
한국섬유공학회:학술대회논문집
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한국섬유공학회 2001년도 가을 학술발표회 논문집
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pp.341-344
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2001
Over the last 20 years, biodegradable materials in medical applications have been studied extensively. Among these materials, poly(ε-caprolactone) and poly(trimethylene carbonate)(PTMC) are attractive biopolymers to be used as biodegradable sutures, artificial skin, drug release system. It was known that PCL is a nontoxic biocompatible semicrystalline polymer with melting point of 63℃, and PTMC is an amorphous or little crystaline polymer. (omitted)
A series of biodegradable block copolymers consisting of $poly({\gamma}-benzyl\;L-glutamate)$ (PBLG) and poly(ethylene oxide) (PEO)-lactoselactone were prepared by polymerization of PEO-lactoselactone and ${\gamma}-benzyl$ L-glutamate-N-carboxyanhydride and characterized by IR and NMR. From circular dichroism measurements, it was found that the polymers exist in the ${\alpha}-helical$ conformation. Block copolymer microspheres were prepared by solvent-extraction-precipitation method for their primary evaluation for medical and biological applications.
A series of PLA-PEO-PLA triblock stereo-copolymers with varying PLA/PEO and L-DL-LA ratios were synthesized via ring opening pelymerizations. Aqueous solutions of these copolymers undergo thermo-responsive phase transitions as the temperature monotonically increases. Further study shows that there is a critical gel concentration (CGC), and also lower and upper critical gel temperatures (CGTs), at which the thermo-responsive phase transition occurs. The CGC and CGTs are affected by various factors such as block length, as well as the compositions of the PLA blocks and of the additives. In particular, the changes in the phase diagram produced by varying the L-/DL-LA ratio in the PLA blocks were determined to be mainly due to consequent stereo-regularity changes in the PLA blocks.
Pourhosseini, Pouneh S.;Saboury, Ali A.;Najafi, Farhood;Divsalar, Adeleh;Sarbolouki, Mohammad N.
폴리머
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제37권3호
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pp.294-301
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2013
Polymersomes made of biodegradable triblock copolymers based on poly(fumaric acid-co-sebacoyl chloride)/PEG (PEG-co-P(FA/SC)-co-PEG) were prepared and studied in aqueous solutions. TEM confirmed the formation of vesicles in aqueous media. Aggregation behavior of the copolymers was studied by fluorescence spectroscopy of 8-anilino-1-naphthalenesulfonic acid, and the critical aggregation concentration (c.a.c.) of the copolymer was found to be ${\sim}26.2{\mu}M$ indicating desirable stability of the vesicles. Dynamic light scattering revealed that the size of the vesicles was distributed within the range of 170-270 nm. Turbidity measurements confirmed the relative short-term stability of the polymersomes. Carboxyfluorescein, a hydrophilic compound, was simply encapsulated in the vesicles during polymersome preparation. The release of encapsulant from the polymersomes at 25 and $37^{\circ}C$ lasted about 3 weeks, and the rate of release followed a first-order kinetics. The release is speculated to be primarily carried out through diffusion. These results confirm that these polymersomes are promising as controlled-release carriers of various drugs.
ABA triblock copolymers of L-lactide and trimethylene carbonate with several different compositions were prepared by sequential ring-opening polymerization in the presence of diethylene glycol. Also chain-extension reactions of the resulting copolymers were carried out using hexamethylene diisocyanate to produce relatively high molecular weight polymers, which could be cast into elastomeric tough films. The polymers with certain L-lactide contents were partially crystalline, exhibiting two-phase morphology. The polymer films showed reversible elastic behavior under tensile tension, providing a novel thermoplastic elastomer possessing desirable properties such as biodegradability and good mechanical properties.
생체적합성을 가진 친수성 poly(ethylene glycol)(PEG)블록과 생분해성 고분자인 Poly(D,L-lactide)(PLA) 또는 poly(lactide-co-glycolide)(PLGA)를 소수성 블록으로 하는 양친성 이중 블록공중합체를 합성하여 난용성 당뇨병 치료제인 pioglitazone의 가용화를 위한 고분자 미셀을 제조하였다. PEG 말단으로부터 LA의 개환중합에 의해 합성된 고분자의 화학적 조성과 분자량은 반응액 내 당량비로 조절하였고, 합성된 고분자는 수용액 상에서 $10{\sim}30\;nm$ 크기인 구형의 자기조립 미셀을 형성하였다($CMC=0.001{\sim}0.0076\;mg/mL$). 투석법과 고체분산법을 이용하여 약물을 봉입한 후 AFM, DLS, HPLC 분석을 통하여 미셀의 특성을 비교하였다. 결론적으로 PEG-PLA(또는 PLGA) 공중합체를 이용한 고체분산법을 통해 pioglitazone을 효과적으로 가용화시킬 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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