본 연구에서는 건조하기 어려운 원료한약재 5 품목(총 50 건)을 대상으로 벤조피렌 함량 및 물 추출물과 연조엑스 제조단계에서의 벤조피렌의 이행률을 HPLC/FLD로 측정하였다. 벤조피렌의 검량선은 3~40 ng/mL의 농도 범위에서 상관계수($R^2$)가 1.000으로서 우수한 상관관계를 나타내었다. 원료한약재의 벤조피렌 검출 범위는 불검출 ${\sim}37.54{\mu}g/kg$이고, 검출평균은 $6.73{\mu}g/kg$이었다. 그 중에서 식품의약품안전처의 고시(2009-302호) 기준인 $5{\mu}g/kg$ 이상 검출된 시료는 15건(30%)이었다. 특히 황련의 벤조피렌 함량은 $37.54{\mu}g/kg$으로서 가장 높았다. 물 추출물, 연조엑스 및 물 추출 후 찌꺼기에서 벤조피렌의 검출 범위는 각각 불검출${\sim}2.31{\mu}g/kg$, 불검출${\sim}2.28{\mu}g/kg$ 및 $2.18{\sim}21.91{\mu}g/kg$으로 분석되었다. 물 추출물(탕제)와 연조엑스의 제조에서 벤조피렌은 이행되지 않거나, 특히, 현삼에서 물 추출물과 연조엑스의 경우에 각각 최대 8.9%와 최대 9.8%의 이행률을 보였다. 따라서 원료한약재에 비해 물 추출물 및 연조엑스에서 벤조피렌 함량이 각각 90.0% 이상까지 감소하였다.
벤조피렌은 IARC에 의해 그룹 1로 분류된 다환 방향족 탄화수소 유기물로서 불완전 연소 시 부산물로 발생되며 유전독성과 발암성이 강한 것으로 알려져 있다. 벤조피렌의 오염원은 매우 다양하여 환경오염 등으로 인해 조리 또는 가공과정에서 열분해 되어 생성되는 것으로 알려져 있다. 본 연구에서는 유통 중인 45종의 한약재에 있어 벤조피렌의 함유량에 대한 모니터링을 HPLC/FLD로 측정하였다. 벤조피렌의 검량선은 0.5~40 ng/mL의 농도 범위에서 양호한 직선성을 나타내었다 ($r^2$=0.999). 벤조피렌의 검출한계 (LOD)와 정량한계 (LOQ)는 0.04와 0.10 ${\mu}g/mL$이었다. 모니터링 품목 총 45건 중 벤조피렌이 검출되지 않은 시료는 3건 (6.7%), 0.1 ~ 0.5, 0.5 ~ 1.0, 1.0 ~ 5.0 및 5.0 ${\mu}g/kg$ 이상 검출된 시료는 각각 26건 (57.7%), 8건 (17.8%), 7건 (15.6%) 및1건 (2.2%)이었다. 특히 황련의 벤조피렌의 함유량이 가장 높았다 (5.97 ${\mu}g/mL$). 결론적으로 이들 결과는 한약재 중 벤조피렌 함유량을 감소시키기 위한 건조 조건에 대한 기초연구와 가이드라인으로서 적용되어질 수 있다.
본 연구에서는 어패류 및 그 가공품 중 PAMs(polycyclic aromatic hydrocarbons, 다환방향족탄화수소) 분석방법을 확립하고 오염실태를 파악하기 위하여 서울 춘천 대전 광주 부산의 5대 도시 시장에서 어류 12종, 패류 5종, 가공식품 7종 총 205건을 채취하였다. 균질화된 시료를 알칼리 분해하여 n-hexane으로 추출하고 증류수로 세척한 후 Sep-Pak florisil cartridge로 정제하여 HPLC/FLD로 동시 정량 분석하였다. 각각의 PAHs에 대한 회수율은 약 90-106%였으며 검출한계는 PAHs에 따라 차이는 있으나 0.002-0.5ng/g 수준이었다. 어패류 및 그 가공품 중 8가지 총 PAHs의 평균 함량은 0.23ng/g이었으며 개별 평균 PAHs 함량은 benzo(a)anthracene 불검출, chrysene 0.01 ng/g, benzo(b)fluoranthene 0.04ng/g, benzo(k)fluoranthene 0.07ng/g, benzo(a)pyrene 0.05ng/g, dibenzo(a,h)anthracene 0.004ng/g, benzo(g,h,i)perylene 0.0008ng/g, indeno(1,2,3-c,d)pyrene 0.06ng/g이었다. 또한, 우리나라 국민이 이들 식품을 통해 섭취하는 1일 PAHs 섭취량은 약 9ng, 벤조피렌 섭취량은 약 2ng이었으며 이 수준은 다른 나라에서 보고된 결과에 비해 낮은 수준이었다.
채소류 및 과일류 중 PAHs 분석방법을 확립하고 오염실태 파악을 위하여 서울, 춘천, 대전, 광주, 부산의 5대 도시 시장에서 채소류 13종, 과일류 5종 총 210건을 채취하였다. 균질화된 시료를 dichloromethane으로 초음파추출하고 탈수한 후 Sep-Pak Florisil Cartridge로 정제하여 HPLC/FLD로 동시 정량 분석하였다. 시료에 표준물질을 spike하여 전처리 후 기기분석한 결과, 각각의 PAH에 대한 회수율은 약 95~102%였으며, 검출한계는 PAH에 따라 차이는 있으나 0.002~0.5 ng/g 수준이었다. 채소류 및 과일류 중 8가지 총 PAHs의 평균 함량은 0.19 ng/g이었으며 개별 평균 PAH 함량은 benzo(a)anthracene 불검출, chrysene 0.014 ng/g, benzo(b)fluoranthene 0.031 ng/g, benzo(k)fluoranthene 0.016 ng/g, benzo(a)pyrene 0.019 ng/g, dibenzo(a,h)anthracene 0.091 ng/g, benzo(g,h,i)perylene 0.016 ng/g, indeno(1,2,3-c,d)pyrene 불검출 수준이었다.
By analysing the benzo(a)pyrene concentration using HPLC-FLD and LC-MS/MS, pollution levels of herbal medicines without permitted benzo(a)pyrene specification were investigated. Average benzo(a)pyrene concentrations were 38.30, 37.46 and 21.22 ㎍/kg for Amomi Tsao-ko Fructus, Mume Fructus and Coptidis Rhizoma, respectively, which are 4 to 7 times higher than maximum permitted benzo(a)pyrene concentration of Rehmanniae Radix Preparata and Rehmanniae Radix, i.e. 5.0 ㎍/kg. Proportion of detected samples exceeding 5.0 ㎍/kg benzo(a)pyrene concentration was 22% for Cimicifugae Rhizoma and Scrophulariae Radix, 44% for Forsythiae Fructus, 67% for Mume Fructus, 100% for Amomi Tsao-ko Fructus and Coptidis Rhizoma, and collectively 29% (36 out of 125 samples) in average. In terms of risk characterization results, human exposure of benzo(a)pyrene were 7.96, 3.49 and 1.61 ng/kg b.w./day and the margin of exposure(MOE) were 1.25 × 104, 2.86 × 104 and 6.20 × 104 for Mume Fructus, Amomi Tsao-ko Fructus and Coptidis Rhizoma, respectively. MOE banding of those herbal medicines was categorized to 'low concern'. However, considering that human exposure of benzo(a)pyrene for food is legislated to 1.4~2.5 ng/kg b.w./day, it was urgent to set up the guideline of benzo(a)pyrene in herbal medicines.
Razis, Ahmad Faizal Abdull;Konsue, Nattaya;Ioannides, Costas
Asian Pacific Journal of Cancer Prevention
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제16권7호
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pp.2679-2683
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2015
Background: Phenethyl isothiocyanate (PEITC), the most comprehensively studied aromatic isothiocyanate, has been shown to act as an anti-cancer agent mainly through modulation of biotransformation enzymes responsible for metabolizing carcinogens in the human body. Humans are often exposed to carcinogenic factors, some of which through the diet, such as polycyclic aromatic hydrocarbon benzo[a]pyrene via the consumption of over-cooked meats. Inhibition of the enzymes responsible for the bioactivation of this carcinogen, for example CYP1A1, the major enzyme required for polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) bioactivation, is recognized as a chemoprevention strategy. Objective: To evaluate the inhibitory effects of PEITC against benzo[a]pyrene-induced rise in rat liver CYP1A1 mRNA and apoprotein levels. Materials and Methods: Precision cut rat liver slices were treated with benzo[a]pyrene at 1 and $5{\mu}M$ in the presence of PEITC ($1-25{\mu}M$) for 24 hours, followed by determination of CYP1A1 mRNA and apoprotein levels using quantitative polymerase chain reaction and immunoblotting. Results: Findings revealed that PEITC inhibited benzo[a]pyrene-induced rise in rat liver CYP1A1 mRNA in a dose-dependent manner as well as the apoprotein levels of CYP1A. Conclusions: It was demonstrated that PEITC can directly inhibit the bioactivation of benzo[a]pyrene, indicating chemopreventive potential.
Objectives: This study was carried out to determine $LD_{50}$ of benzo[a]pyrene to decide the possibility to designate them as toxic substance on the Act on the Registration and Evaluation, etc. of Chemical Substances, and to suggest that they should be managed in what level on the Chemical Control Act. Methods: Based on the result of a preliminary study, 300 mg/kg was set as the middle dose. A highest dose of 2,000 mg/kg and a lowest dose of 50 mg/kg were selected based on the OECD TG 423. Benzo[a]pyrene was orally administered once to female and male SD rats at dose levels of 50, 300, 2,000 mg/kg (body weight). All animals were monitored daily for clinical signs and mortality over 14 days. Also testicular spermatid count, motility and etc. were examined as well. Results: Under the condition of this experiment, $LD_{50}$ of benzo[a]pyrene was assumed to be >2,000 mg/kg. In the lesion according to autopsy, there were no specific symptoms in the control and experimental groups. At 2,000 mg/kg, a decrease in the sperm motility was observed. Benzo[a]pyrene should be designated to be toxic substance as the material assumed to be reproduction-toxicity on the Act on the Registration and Evaluation, etc. of Chemicals. Therefore we should abide by legal procedures determined by Chemicals Control Act in treating it. Conclusion: Considering the significant result that sperm motility in the experimental group was inferior to that in the reference group, we suggest that benzo[a]pyrene be designated as a toxic substance.
최근 내분비계장애물질로 알려진 PAHs 화합물 중 하나인 벤조피렌은 대표적인 PAHs 화합물로 음식을 조리, 가공할 때 식품의 주성분인 탄수화물, 단백질, 지방 등이 분해되어 생성되는 열분해 산물이며 토양, 공기, 물, 식품 등 전 환경매체에서 검출되고 있다. 본 연구에서는 PAHs[benzo(a)anthracene, chrysene, benzo(b)fluoranthene, benzo(k)fluoranthene, benzo(a)pyrene, dibenzo(a,h)anthracene, benzo(g,h,i)perylene, indeno(1,2,3-c,d)pyrene]에 대하여 어류 중 지방의 알칼리 분해시간에 따른 분해효율, 추출 용매에 따른 추출효율, 정제컬럼의 용출량에 따른 정제효율 등을 비교 실험하여 알칼리분해를 이용한 어류 중 PAHs의 전처리방법을 확립하고자 하였다. 균질화된 시료를 알칼리 분해하여 n-hexane으로 추출하고 증류수로 세척한 후 Sep-Pak florisil cartridge로 정제하여 HPLC/FLD(고속액체크로마토그래피/형광검출기) 로 동시 정량 분석하였으며 각각의 PAHs에 대한 회수율은 약 90~106% 수준이었다.
This paper describes on the distribution of polynuclear aromatic hydrocarbons (PAHs) in various size of atmospheric particulate matter (A.P.M.). A.P.M. in Seoul city were collected on guartz fiber filter according to particle size using an Andersen high volume air sampler from Feb. 1983 to March 1984. And 7 PAHs [benzo(a)pyrene, benzo(k)fluoranthene, benzo(ghi)perylene, benzo(e) pyrene, perylene, chrysene, and pyrene] were analyzed by high performance liquid chromatography. The concentration of A.P.M. showed spring-winter maxima and summer-autumn minia. The A.P.M. was lowest in the concentration at the 1.1~3.3$\mu\textrm{m}$ particulates, and the concentration increased as the particle size increased or decreased. But the concentrations of PAHs increased with the decrease in the particle size, and were predominant in winter. The correlations among the PAHs were high. And there fore, benzo(a)pyrene concentration could be considered as the representive of PAHs.
The risk of benzo(a)pyrene for cancer in the ambient air of Seoul was assessed by using the extrapolation methods. The average daily lifetime exposure of benzo(a)pyrene in the ambient air of Seoul was calculated at 6.97-24.30ng/$m^2$/day, which was based on the occurrence analysis of benzo(a)pyrene in the residential(Bull Kwang Dong) and traffic areas(Shin Chon) of Seoul. Using the dose scaling based on body surface area in comparisons of toxicity for extrapolation from animal to human and mathematical models from the high dose region, the low-dose risk was estimated. The response probabilities were estimated by the tolerance distribution models; Probit, Logit and Weibull model. They were consistent with the observed ones at experimental dose region. The unit risk estimates of these models were too low to be used. One-hit and multistage model to prove more conservative risk was selected. As a redult, the lifetime unit risk of benzo(a)pyrene for cancer and virtually safe dose were calculated; One-hit model provided the risk 2.8 $\times 10^{-7}$ and 3.4ng/$m^3$, respectively and multistage model provided 5.2 $\times 10^{-7}$ and 1.9ng/$m^3$ as the more conservatives. The lifetime excess risk estimates of benzo(a)pyrene for cancer were calculated at 0.37-1.30 persons/million persons by one-hit model and 0.69-2.41 persons/million persons by multistage model, which was considered in without virtual risk.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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