본 연구에서는 우리나라의 경주에서 산출된 칼슘벤토나이트 콜로이드의 안정성에 대한 연구를 동적광산란 방법을 이 용하여 이온강도 및 pH 등의 지화학적 조건 변화에 따른 크기 변화를 관측함으로써 수행하였다. 속도론적 및 평형상태에서 pH 및 이온강도의 변화에 따른 칼슘벤토나이트 콜로이드의 크기변화를 관측하였다. 실험결과 칼슘벤토나이트 콜로이드의 안정성은 접촉시간, 매질의 이온강도와 pH 에 매우 크게 의존함을 보였으며 0.01 M $NaClO_4$ 이상의 이온강도에서는 고려된 대부분의 pH 에서 콜로이드가 불안정함을 보였다. 아울러 칼슘벤토나이트 콜로이드의 안정비 W와 CCC(Critical Coagulation Concentration) 등을 속도론적 응집 실험 자료들을 이용하여 계산하였다. 안정비 W는 이온강도가 증가함에 따라 감소하는 경향을 뚜렷하게 나타내었으며 pH 변화에 따른 W 값의 변화는 이온강도에 따라 다른 양상을 보였다. 또 pH 7 근처에서 칼슘벤토나이트 콜로이드의 CCC 는 약 0.05 M $NaClO_4$ 임을 알 수 있었다.
벤토나이트는 낮은 침투성, 높은 수착성, 자체밀봉특성, 내구성 등으로 인해 고준위 방사성 폐기물 처분을 위한 지하처분장에서 완충재 후보물질로 고려되고 있다. 적절한 처분장 조건에서 국내 Ca-벤토나이트에 대하여 지하수 침식에 의한 벤토나이트 입자의 발생 가능성과 발생된 벤토나이트 입자들의 영향에 대한 실험적 연구를 수행하였다. 실험결과 비록 벤토나이트의 팽윤압에 의한 암반 균열로의 벤토나이트의 침투는 적었지만 벤토나이트/화강암 경계에서 벤토나이트 입자가 발생될 수 있고 지하수 흐름에 의해 유동될 수 있음을 보였다. 압축된 벤토나이트 블록으로부터 이러한 벤토나이트 입자들의 유동화에는 각기 다른 과정들이 기여하고 있음을 확인하였다. 유량이 크면 클수록, 유출되는 벤토나이트 입자들의 농도가 높게 나타났다. 따라서 실험결과는 지하수 흐름에 의한 벤토나이트 표면의 침식은 침투과정과 함께 화강암 균열에서의 벤토나이트 입자들을 유동시키는 주요한 과정임을 보여준다.
본 연구에서는 현재 국내에서 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주산 칼슘벤토나이트에서 발생되는 벤토나이트 콜로이드를 대상으로 대표적인 악티나이드 핵종이며 고준위 핵종인 우라늄(VI)에 대한 수착특성에 대한 실험적 연구를 수행하였다. 실험에 사용될 벤토나이트 콜로이드의 농도 및 크기를 여과법을 사용하여 측정한 결과 벤토나이트 콜로이드 원액의 농도는 약 5100ppm 이고 $98\%$ 이상의 콜로이드들이 200-450nm 크기 사이에 존재하는 것으로 나타났다. 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착반응 용기 벽면에 의해, 침전에 의해, 한외여과 또는 콜로이드 형성에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우에(즉, 0.001M $NaClO_4$의 경우) 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수(의사콜로이드 형성상수)는 pH에 따라 $10^4^{\sim}10^6$ mL/g 정도의 값을 가지는 것으로 관측되었으며 중성 영역인 pH 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다.
본 연구에서는 국내산 경주벤토나이트를 이용하여 제조한 벤토나이트 콜로이드에 대한 산화환원 반응에 대체적으로 안정한 다가 핵종인 Eu(III)와 Th(IV)의 실험적 수착 연구를 수행하였다. 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 반응용기 벽면에 의해, 침전에 의해, 콜로이드 형성에 의해 손실된 핵종들의 양을 평가하였다. 그리고 이러한 손실들을 반영한 Eu(III)와 Th(IV)의 벤토나이트 콜로이드에 대한 수착분배계수 $K_d$값을 구하고 조사하였다. 세 종류의 손실양을 반영한 벤토나이트 콜로이드의 순수한 수착분배계수 $K_d$ 값은 pH 변화에 따라 Eu(III)의 경우 $10^6-10^7mL/g$ 정도의 값을 가지고, Th(IV)의 경우 $7{\times}10^6-10^7\;mL/g$ 정도의 값을 가지는 것으로 관측되었다. 특히 Eu(III)의 경우엔 pH 5 이상에서 침전의 영향이 크게 나타났고, Th(IV)의 경우엔 pH 3 이후에 콜로이드 형성과 침전의 영향이 크게 나타났다. 따라서 주어진 농도에서 콜로이드 형성 및 침전 영향이 커지는 pH 이후에는 Eu(III) 및 Th(IV)과 같은 다가 핵종들의 정확한 수착분배계수를 구하기 위해서는 이러한 침전 및 콜로이드 형성과 같은 영향이 반영되어야 할 것이다.
Compacted bentonites were chosen as the backfill material and buffer in high level nuclear waste disposal due to its high swelling pressure, high ion adsorption capacity and low permeability. It is essential to estimate the swelling pressure in design and considering the safety of the nuclear repositories. The swelling pressure model of expansive clay colloids was developed based on Gouy-Chapman diffuse double layer theory. However, the diffuse double layer model is effective in predicting low compaction dry density (low swelling pressure) for certain bentonites, and invalidation in simulating high compaction dry density (high swelling pressure). In this paper, the new relationship between nondimensional midplane potential function, u, and nondimensional distance function, Kd, were established based on the Gouy-Chapman theory by considering the variation of void ratio. The new developed model was constructed based on the published literature data of compacted Na-bentonite (MX80) and Ca-bentonite (FoCa) for sodium and calcium bentonite respectively. The proposed models were applied to re-compute swelling pressure of other compacted Na-bentonites (Kunigel-V1, Voclay, Neokunibond and GMZ) and Ca-bentonites (FEBEX, Bavaria bentonite, Bentonite S-2, Montigel bentonite) based on the reported experimental data. Results show that the predicted swelling pressure has a good agreement with the experimental swelling pressure in all cases.
In this study, data on radionuclide migration and retardation processes in the engineered and natural barriers of High-Level Radioactive Waste (HLW) repository have been reviewed and compiled for use in the performance assessment of a HLW disposal system in Korea. The status of the database on radionuclide migration and retardation that is being developed in Korea is investigated and summarized in this study. The solubilities of major actinides such as D, Th, Am, Np, and Pu both in Korean bentonite porewater and in deep Korean groundwater are calculated by using the geochemical code PHREEQC (Ver. 2.0) based on the KAERI-TDB(Korea Atomic Energy Research Institute-Thermochemical Database), which is under development. Databases for the diffusion coefficients ($D^b_e$ values) and distribution coefficients ($K^b_d$ values) of some radionuclides in the compacted Korean Ca-bentonite are developed based upon domestic experimental results. Databases for the rock matrix diffusion coefficients ($D^r_e$ values) and distribution coefficients ($K^r_d$ values) of some radionuclides for Korean granite rock and deep groundwater are also developed based upon domestic experimental results. Finally, data related to colloids such as the characteristics of natural groundwater colloids and the pseudo-colloid formation constants ($K_{pc}$ values) are provided for the consideration of colloid effects in the performance assessment.
벤토나이트는 팽윤 능력과 낮은 투수율 등의 유리한 특성으로 인해 고준위방폐물처분장에서 완충재로 널리 인정받고 활용되고 있으며, 낮은 투수율로 인해 방사성 핵종이 주변 암반으로 이동하는 것을 효과적으로 방지하여 방사성 폐기물의 안전한 처분을 보장하는 데 중요한 역할을 한다. 그러나 벤토나이트 완충재의 장기적인 성능은 여전히 지속적인 연구의 대상으로 남아 있으며, 주요 우려 사항 중 하나는 벤토나이트의 팽윤과 지하수 흐름에 의한 완충재의 침식이다. 벤토나이트 완충재의 침식은 완충재의 무결성을 손상시키고 지하수를 통한 방사성 핵종의 이동을 촉진할 수 있는 콜로이드 형성을 초래하여, 결과적으로 방사성 핵종 이동 위험을 높임으로써 처분장 안전에 중대한 영향을 미칠 수 있다. 따라서 벤토나이트 완충재의 침식 메커니즘과 침식 정도를 수치 해석적으로 정량화하여 장기적인 벤토나이트 완충재의 성능 및 콜로이드 형성 정도를 평가하는 것이 고준위방폐물처분장의 안전성 평가에 매우 중요하다. 본 기술 보고에서는 동적 벤토나이트 확산 모델을 기반으로 거동이 유사한 영역을 두 개로 분류하여 벤토나이트의 균열 침투 및 콜로이드 형성을 모사할 수 있도록 제안된 모델인 Two-region 모델을 소개하였으며, 이 모델을 이용해 벤토나이트 완충재 침식 정도를 정량적으로 평가하였다.
본 연구에서는 현재 국내에서 고준위 방사성폐기물 처분장의 잠재적인 완충재 물질로 고려되고 있는 경주벤토나이트에서 발생 가능한 벤토나이트 콜로이드로의 우라늄(VI) 수착특성에 대한 실험적 연구를 pH 및 이온강도의 함수로 수행하였다. 경주벤토나이트로부터 분리된 콜로이드는 주로 몬모릴로나이트로 구성되어 있다. 중력여과법을 사용하여 측정한 결과 농도 및 크기는 약 5100 ppm 및 200-450 nm 이었다 우라늄 수착실험에 대한 공시험을 수행하여 수착 반응용기 벽면에 흡착, 침전, 한외여과에 의해 손실된 우라늄 양을 평가하였다. 이러한 과정에 의해 제거된 우라늄의 양은 미량이었다. 그러나 한외여과에 의한 우라늄 손실의 경우 이온강도가 낮은 경우 즉, 0.001 M $NaClO_4$의 경우 한외여과 필터의 표면전하 역전에 의한 양이온 수착 영향으로 인해 매우 높은 핵종 손실을 유발하였다. 벤토나이트 콜로이드에 대한 우라늄(VI)의 수착 분배계수 $K_d$ (또는 의사콜로이드 형성상수)는 PH 및 이온강도에 따라 $10^4{\sim}10^7 mL/g$ 값을 가지며 pH 중성영역인 6.5 근처에서 최대값을 가지는 것으로 나타났다. 벤토나이트에 대한 우라늄(VI)의 수착은 pH, 이온강도, 탄산농도 등과 같은 지화학적 변수들에 의존하는 수용액에서 우라늄화학종과 매우 밀접한 관련이 있다 따라서 벤토나이트 완충재로부터 발생된 벤토나이트 콜로이드는 높은 수착능으로 인해 우라늄(VI)을 의사콜로이드(pseudo-colloid)의 형태로 지질학적 매질을 통해 이동시킬 수 있을 것이다.
Construction of tunnels in a deep crystalline host rock for a potential High-Level Radioactive Waste(HLW) repository inevitably generates an excavation disturbed zone (EDZ). There have been a series of debates on whether a permeability in an EDZ increases or not and what would be the maximum depth of an EDZ. Recent studies show mixed opinions on permeability. However, there has been an international consensus on the thickness of an EDZ; 30 cm for TBM and 1 meter for controlled blast. One of the impacts of an EDZ is on determining the distance between adjacent deposition holes. The void gap by the excavation hinders relaxation of temperature profiles so that the current Korean reference designing distance between holes should be stretched out more to keep the maximum temperature in a buffer region below 100 degrees Celsius. The other impact of an EDZ is on the long-term post closure radiological safety. To estimate the impact, the reference scenario, the well scenario, is chosen. Released nuclides diffuse through a bentonite buffer region experiencing strong sorption and reach a fracture surrounded by a porous medium. Inside a fractured porous region, radionuclides migrate by advection and dispersion with matrix diffusion into a porous medium. Finally, they reach a well assumed to be a source of potable water for local residents. The annual individual dose is assessed on this well scenario to find out the significance of an EDZ. A profound sensitivity study was performed, but all results show that the impact is negligible. Even though the role of an EDZ turns out to be limited on overall safety assessment, still it is worthwhile to study the chemical role of an EDZ, such as a potential source for natural colloids, potential sealing of an open fracture by fine clay particles generated by the process of an EDZ, and alteration of a sorption mechanism by an EDZ in the future.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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