Catalytic activities of color and conductive carbon blacks in ethane decomposition for $CO_2-free$ hydrogen production were investigated. The ethane decomposition was carried out in a conventional fixed bed reactor under atmospheric pressure at 973-1173 K for 2 hours. When the decomposition in the presence of carbon black was compared with the non-catalytic thermal decomposition, the former exhibited significantly higher ethane conversion, higher C(s) selectivity and lower ethylene selectivity with small increase of the methane selectivity, which resulted in higher hydrogen yield. This indicates that carbon black is catalytically effective for dehydrogenation of ethane as well as subsequent decomposition of ethylene. All the carbon blacks exhibited stable catalytic activity with time. In durability tests, fluffy N-330 and BP2000 maintained their activities for 36 hours.
Variation of tracer distribution during the vortex-breakup period in the Antarctic region was observed by the data from the Improved Limb Atmospheric Spectrometer (ILAS) and ILAS-II. All four trace species including methane, nitrous oxide, ozone, and water vapor show similar patterns of vertical gradient in spite of different structures of zonal mean mixing ratio. Timings of vortex breakup on each level are estimated by two different methods, and they are compared with zonal standard deviations following the latitude circle of each trace species. Although the tracers have different chemical life times and sink/source, the zonal standard deviation patterns show remarkable similarities. The zonal standard deviation shown here to measure the zonal asymmetry of tracer distribution is believed to diagnose the timing of the Antarctic polar-vortex breakup reasonably well.
Numerical simulations are performed at atmospheric pressure in order to understand the effect of additives on flame speed, flame temperature, the radical concentration, the NOx formation in freely propagating $CH_4/O_2/N_2$ flames. The additives used are carbon dioxide and hydrogen chloride which have a combination of physical and chemical behavior on hydrocarbon flame. In the flame established with the same mole of methane and additive, $CO_2$ addition significantly contributes toward the reduction of flame speed and flame temperature by the physical effect, whereas addition of HCl mainly does by the chemical effect. The impact of HCl addition on the decrease of the radical concentration is about 1.6-1.8 times as large as $CO_2$ addition. Hydrogen chloride addition is higher on the reduction of EINO than $CO_2$ addition because of the chemical effect of HCl.
Numerical simulations of nonpremixed $CH_4/C_2HCl_3$(Trichloroethylene, TCE)/Air flames are conducted at atmospheric pressure in order to understand the effect of hydrocabon bound chlorine on methane/air flames. A chemical kinetic mechanism is employed, the adopted scheme involving 48 gas-phase species and 445 elementray reaction steps containing 223 backward reactions. The calculated temperature, velocity, and critical strain rate are compared with the experiments for the flame (16.1% TCE by Vol.) estabilished at a strain rate of $175s^{-1}$. Whereas there is overall good agreement between predictions and the measurements, it appears that the critical strain rate is higher than measured, and some areas of further refinement in the kinetic mechanism are required.
Journal of Advanced Marine Engineering and Technology
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v.35
no.6
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pp.740-749
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2011
The strengthened regulations for atmospheric emissions from ships have caused a necessity of new, alternative power system in ships for the low pollutant emissions and the high energy efficiency. Recently, new kinds of propulsion power system such as fuel cell system, which use hydrogen as an energy source, have been sincerely considered. The purpose of this work is to predict the performance of gasoline fueled SOFC system and to analyze the influence of operating temperature, current density, S/C, and H2 utilization ratio. The results are compared with the methane fueled system. The results show that the cell voltage and $O_2$ utilization ratio are major factors on the performance of system and the gasoline fueled SOFC system have lower efficiency than the methane fueled system.
The oxidative coupling of methane was studied kinetically using $Na^+(50wt%)/MgO$ catalyst at 710, 730, 750, 770 and $790^{\circ}C$ in a fixed bed flow reactor at the atmospheric pressure under differential conversion conditions. Through curve fitting, it was found that the Langmuir-Hinshelwood type mechanism was fitted to this reaction rather than Rideal-Redox type or Eley-Rideal type mechanism. Therefore, it was proposed that the $O_2{^-}$ or $O_2{^{2-}}$ species on the surface was related to the production of $CH_3{\cdot}$. The estimated activation energy of $CH_3{\cdot}$ production was about 39.3kcal/mol. Moreover, as the result of curve fitting, the stoichiometric coefficient of $O_2$ for the production of $CH_3{\cdot}$ to produce $CO_x$was approximately 1.5. Accordingly, it could be concluded that the $CH_3O_2{\cdot}*$ was prouduced through the partial oxidation of $CH_3{\cdot}$ with the surface oxygen.
We conducted intensive observations of ozone, CO, $NO_x$ (=NO and $NO_2$), $NO_y$ (total odd nitrogen species including particulate nitrate) and total nitrate (the sum of gaseous $HNO_3$ and particulate nitrate) at Cape Hedo, Okinawa, Japan, from 19 March to 3 April, 2009, to investigate ozone production during long-range transport from the Asian continent. Ozone production efficiency (OPE) was used to evaluate photochemical ozone production. OPE is defined as the number of molecules of ozone produced photochemically during the lifetime of a $NO_x$ molecule. OPE is calculated by the ratio of the concentration increase of ozone to that of $NO_z$ ($=NO_y-NO_x$). Average OPE during observation was estimated to be $12.6{\pm}0.5$, but concentrations of ozone increased nonlinearly with those of $NO_z$. This non-linearity suggests that OPE depends on air mass origin and $NO_z$ concentrations. There were very different values of OPE for the same air mass origin, so that only the air mass origin alone does not control OPE. OPE was low when $NO_z$ concentration was high. We examined the correlation between $NO_z$ and $CO/NO_y$ ratios, which we used instead of the ratio of non-methane hydrocarbons (NMHCs) to $NO_x$. The $CO/NO_y$ ratios decreased with increasing $NO_z$ concentrations. These results indicate that competition reactions of OH with NMHCs and $NO_2$ are the rate determining steps of photochemical ozone production during long-range transport from the Asian continent to Cape Hedo, for high concentrations of nitrogen oxides.
$CO_2$ methanation was performed over Ni supported on cation-exchanged Y zeolites under atmospheric pressure at $250{\sim}550^{\circ}C$ and $H_2/CO_2$ mole ratio of 4. Adsorption strength between carbon dioxide and nickel was found to be Influenced by the cation exchanged in the zeolite. TPD(Temperature-programmed desorption) results show that the adsorption strength decreases in the order of Ni/NaY>Ni/MaY>Ni/HY. TPSR(Temperature-programmed surface reaction) results indicate that enhanced methanation activity is obtained when the adsorption strength between carbon dioxide and nickel is stroing. As the reduction temperature increases, the methantion activity of the catalyst increase. From this result the larger size nickel particle seems advantageous for $CO_2$ methanation reaction. The maximum activity is obtained when nickel loading is 3.3wt%. Carbon monoxide is produced as a by-product throughout the reaction temperature range, and as the contact time increases, the selectivity to methane increases and the selectivity to carbon monoxide decreases steadily. Thus methane seems to be produced from $CO_2$ via CO as an intermediate species. In the temperature range of $410{\sim}450^{\circ}C$, the methane production rate is found to be dependent on the orders of 3.3~-0.5 and 1.4~3.6 with respect to $CO_2$ and $H_2$ partial pressures, respectively. This clearly shows that $CO_2$ and $H_2$ are competing for adsorption sites and as the reaction temperature increases, it becomes increasingly difficult for $H_2$ to be adsorbed on the catalyst surface.
Air pollution trends in Japan between 1970 and 2012 were analyzed, and the impact of air pollution countermeasures was evaluated. Concentrations of CO decreased from 1970 to 2012, and in 2012, the Japanese environmental quality standard (EQS) for CO was satisfied. Concentrations of $SO_2$ dropped markedly in the 1970s, owing to use of desulfurization technologies and low-sulfur heavy oil. Major reductions in the sulfur content of diesel fuel in the 1990s resulted in further decreases of $SO_2$ levels. In 2012, the EQS for $SO_2$ was satisfied at most air quality monitoring stations. Concentrations of $NO_2$ decreased from 1970 to 1985, but increased from 1985 to 1995. After 1995, $NO_2$ concentrations decreased, especially after 2006. In 2012, the EQS for $NO_2$ was satisfied at most air quality monitoring stations, except those alongside roads. The annual mean for the daily maximum concentrations of photochemical oxidants (OX) increased from 1980 to 2010, but after 2006, the $98^{th}$ percentile values of the OX concentrations decreased. In 2012, the EQS for OX was not satisfied at most air quality monitoring stations. Non-methane hydrocarbon (NMHC) concentrations generally decreased from 1976 to 2012. In 2011, NMHC concentrations near roads and in the general environment were nearly the same. The concentration of suspended particulate matter (SPM) generally decreased. In 2011, the EQS for SPM was satisfied at 69.2% of ambient air monitoring stations, and 72.9% of roadside air-monitoring stations. Impacts from mineral dust from continental Asia were especially pronounced in the western part of Japan in spring, and year-round variation was large. The concentration of $PM_{2.5}$ generally decreased, but the EQS for $PM_{2.5}$ is still not satisfied. The air pollution trends were closely synchronized with promulgation of regulations designed to limit pollutant emissions. Trans-boundary OX and $PM_{2.5}$ has become a big issue which contains global warming chemical species such as ozone and black carbon (so called SLCP: Short Lived Climate Pollutants). Cobeneficial reduction approach for these pollutants will be important to improve both in regional and global atmospheric environmental conditions.
Kim, Bo-Won;Kim, Ki-Hyun;Kim, Yong-Hyun;Ahn, Jeong-Hyeon
Journal of Korean Society for Atmospheric Environment
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v.30
no.1
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pp.77-87
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2014
In this study, an experimental approach to measure a suite of low weight hydrocarbons was investigated with an emphasis on ethylene (EL) along with many others (ethane (EA), propane (PA), propylene (PL), n-butane (BA), acetylene (AL), methyl acetylene (ML)). Their concentrations were quantified using GC-FID system equipped with thermal desorption (TD) system. The TD-based analysis was conducted using both Link Tube/Thermal Desorber (LT/TD) method and Modified Injection through a Thermal Desorption (MITD) method. The results of these analyses were evaluated in a number of respects. The system allowed the detection of all compounds except methane with the mean response factor (RF) of 10.28 (EA) to 11.94 (PL). The method detection limits of target compounds were seen in the range of 0.027 (ML) to 0.146 ng (BA). The emission flux of some environmental samples (fruits), when measured using a small flux chamber system, fell in the range of 0.14 (AL: Kiwi) to $181ng{\cdot}g^{-1}{\cdot}hr^{-1}$ (EL: Apple Peel). The results of this study confirm that the experimental approach developed in this study allows to accurately measure emissions of low weight hydrocarbons (LWHC) like ethylene from various natural and man-made source processes.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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