도시가스를 원료로 수소를 제조하여 연료전지에 활용할 경우에 도시가스에 포함된 황화합물이 개질기의 촉매와 연료전지의 전극에 독으로 작용하므로 금속이온이 담지 된 $\beta$-제올라이트(BEA)로 황화합물 흡착 제거를 수행하였다. 담지 된 금속염의 농도, 종류에 따라 파과흡착량이 달라졌으며, $AgNO_3$이 담지 된 흡착제가 실험에 사용된 흡착제 중 가장 높은 파과흡착량을 나타내었다(41.1 mg/g). 그러나 $Ni(NO_3)_2$, $Fe(NO_3)_3$, $Co(NO_3)_2$와 같은 금속염이 담지 된 BEA도 $AgNO_3/BEA$와 비교할 수준의 황화합물 흡착량을 나타냈다. $AgNO_3/BEA$ 흡착제 특성 분석과 온도 영향성 실험 및 X선 광전자 분광기(x-ray photoelectron spectroscopy, XPS) 분석을 통하여 흡착제와 황화합물 사이에 작용하는 힘은 금속이온과 황화합물간의 화학적 상호작용보다 물리적 상호작용이 우세한 것으로 나타났다.
원자력시설에서 방사성요오드 제거용으로 사용되는 TEDA 침착활성탄의 고온공정에서의 메틸요오드의 제거성능을 은이온제올라이트(AgX)와 상호 비교하였다. $30^{\circ}C~400^{\circ}C$ 온도범위에서 온도에 따른 메틸요오드의 흡착량 및 탈착후 잔존량을 측정한 결과, 비첨착활성탄의 흡착성능은 온도가 증가함에 따라 급격히 감소하지만 TEDA 침착활성탄의 흡착성능은 $100^{\circ}C$부근에서도 AgX와 거의 유사한 값을 나타내었고, 탈착후 잔존량은 $250^{\circ}C$까지도 비침착활성탄에 비하여 매우 높은 값을 유지하였다. 또한 $100^{\circ}C$ 이상의 고온공정에서 AgX 및 TEDA 침착활성탄을 충전한 고정층 파괴특성을 상호 비교하였으며, 반응 생성기체의 분석으로부터 AgX에 의한 메틸요오드 제거 메커니즘을 제안하였다.
본 연구는 AgX (Ag-함침 X zeolite)에 의해 고방사성해수폐액 (HSW)의 발생초기에 함유되어 있는 고방사성 요오드($^{131}I$)의 흡착, 제거를 목표로 수행하였다. AgX에 의한 I의 흡착 (AgX-I 흡착)은 AgX 내 Ag-함침농도가 증가할수록 증가하며, 함침농도 30wt% 정도가 적당하였다. AgX (Ag-함침 약 30~35wt%)로부터 Ag의 침출농도는 해수폐액에 함유되어 있는 chloride 이온에 의한 AgCl 침전 등으로 증류수보다 덜 침출 (<1 mg/L) 되었다. AgX-I 흡착은 초기 I 농도 0.01~10 mg/L의 경우 m/V(흡착제량/용액부피의 비)=2.5 g/L에서 99% 이상 흡착제거 되어 I의 효율적 제거가 가능함을 알 수 있다. AgX-I 흡착제거는 해수폐액 보다는 증류수에서 수행하는 것이 효과적이고, 온도의 영향은 미미한 것 같으며, 흡착평형등온선은 Languir 보다는 Freundlich 등온선으로 표현하는 것이 양호하였다. 한편 AgX-I 흡착속도는 유사 2차 속도식을 만족하고 있으며, 속도상수 ($k_2$)는 $C_i$ 증가에 따라 감소하고 있지만, m/V 비 및 온도 증가에 따라서는 증가하고 있다. 이때 흡착 활성화에너지는 약 6.3 kJ/mol 로 AgX-I 흡착은 약한 결합형태의 물리적흡착이 지배적일 것으로 보인다. 그리고 열역학적 매개변수를 평가(음수 값의 Gibbs 자유에너지 및 양수 값의 엔탈피)에 의해 AgX-I 흡착이 자발반응(정반응)의 흡열반응이며, 고온에서 반응이 양호함을 나타내었다.
Catalyst-assisted plasma system with a DBD (Dielectric Barrier Discharge) reactor was used to remove hydrogen sulfide, which is one of the odorous species in this study. The ${\gamma}-Al_2O_3$ and ${\beta}$-Zeolite catalysts impregnated by Ag, Cu and Mn species were employed as catalysts and their $H_2S$ removal characteristics under plasma irradiation were investigated. From the experimental study, we found that the $H_2S$ removal efficiency increases with decreasing space velocity in the system and increasing specific input energy. Furthermore, ${\beta}$-Zeolite catalysts are efficient to remove $H_2S$ than ${\gamma}-Al_2O_3$ catalysts. Especially, the catalysts impregnated by Ag have higher removal efficiency than other catalysts (Cu, Mn).
원자력시설에서 방사성요오드 제거용으로 사용되는 TEDA 첨착활성탄의 고온공정에서치 메틸요오드의 제거성능을 은이온제올라이트(AgX)와 상호 비교하였다. 3$0^{\circ}C$-40$0^{\circ}C$ 온도범위에서 온도에 따른 메틸요오드의 흡착량 및 탈착후 잔존량을 측정한 결과, 비첨착활성탄의 흡착성능은 온도가 증가함에 따라 급격히 감소하지만 TEDA 첨착활성탄의 흡착성능은 10$0^{\circ}C$ 부근에서도 AgX-10과 거의 유사한 값을 나타내었고, 탈착후 잔존량은 25$0^{\circ}C$ 까지도 비첨착활성탄에 비하여 매우 높은 값을 유지하였다. 또한 10$0^{\circ}C$ 이상의 고온공정에서 AgX 및 TEDA 첨착활성탄을 충전한 고정층 파과특성을 상호 비교한 결과 10$0^{\circ}C$ 이상에서 AgX-10의 메틸요오드 흡착량 및 잔존량은 TEDA 첨착활성탄에 비하여 평균 30%정도 높은 값을 나타내어 고온에서 더 흡착성능이 우수함을 보여주고 있다. 흡착반응 후 생성된 기체의 성분을 분석한 결과를 토대로 AgX-10 흡착제를 충전한 고정층에서 메틸요오드 제거 메카니즘을 제안하였다.
은 이온이 불포화 지방산과의 착화합물을 만든다는 이론에 근거하여 은 이온 교환수지(SER)를 제조하였다. 제조한 SER을 비롯하여 silica gel, 질산은 함침 silica gel, 은 이온 제올라이트를 column 충전물로 사용하여 EPA와 DHA를 분리 농축하고 그 결과를 비교 분석하였다. SER과 silica gel의 9 : 1(w/w)혼합물을 충전물로 사용하였을 때 결과가 가장 좋았으며 이 경우 EPA와 DHA는 각각 27.9%와 49.1%로 농축되었고 수율은 각각 86.0%, 87.3%로 나타났다. SER만을 사용한 경우 EPA와 DHA는 각각 23.5%와 42.1%로 농축되었으며 이는 SER과 silica gel의 혼합 충전물 사용 시 보다 다소 낮은 결과이었다. 질산은 함침 silica gel의 경우 다른 충전물과 비교하여 농축율과 수율이 그다지 좋지 않았으나 EPA와 DHA의 분리 측면에서는 가장 우수한 결과를 나타내었다. SER은 재사용이 가능하고, 사용한 은 이온수지 자체도 쉽게 재생할 수 있을 뿐 아니라 사용한 은 이온도 AgCl 침전이나 $AgNO_3$로 회수가 용이하다는 점에서 다른 농축과정과 비교하여 훨씬 경제적이라 할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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