현재까지 가장 높은 광전류 변환 효율을 나타내는 III-V 화합물 반도체의 다중접합 태양전지 대신 이보다 단순한 에피구조를 가진 단일셀 이종접합구조의 태양전지를 제안하였다. 이를 한국나노 기술원에서 MOCVD(Metalorganic Vapour Phase Epitaxy) 장비를 이용하여 에피구조를 성장하고 태양 전지를 제작해 그 특성을 조사하였다. 태양 전지는 서로 다른 orientation의 두 GaAs 기판에 각각 동일한 에피 구조로 성장되었다. GaAs 기판은 Si 도핑된 n-type 기판으로 (100) 표면이 <111>A 방향으로 2도 off 된 웨이퍼와 10도 off 된 웨이퍼가 사용되었다. 연구에서 시뮬레이션에 사용된 태양전지의 에피 구조는 맨 위 p-GaAs (p-contact 층), p-InAlP, p-InGaP의 광흡수층과 N-InAlGaP 층과 아래의 n-InAlP와 n-GaAs의 n-contact층으로 이루어져있다.태양전지는 $5mm{\times}5mm$의 면적을 가지고 있다. 그림 1은 전류-전압의 측정된 결과를 나타낸 그래프이다. 태양전지는 1 sun 조건하에서 probe를 이용해 측정되었다. 2도 off GaAs 기판 위에 성장시킨 태양전지에서는 3.7mA의 단락전류값이, 10도$^{\circ}$ off 인 샘플에서는 4.7mA의 단락전류값이 측정되었다. 반면에 전류-전압곡선으로부터 얻은 10도 off 인 태양전지의 직렬 저항값은 2도 off 인 태양전지의 약4배 정도로 나타났다. 이는 기판의 결정방향에 따라 태양전지의 내부 전하 transport에 차이가 있음을 나타낸다. TLM (Transmission Line Model) 방법에 의한 p-contact의 ohmic저항 측정에서도 이와 일치하는 결과를 얻었다.
CIGS 박막의 물성은 조성에 크게 영향을 받으며, 특히 박막 내 Cu/(In+Ga) 비는 매우 중요한 변수로서 태양전지 특성에 영향을 주게 된다. Cu(In1-xGax)Se2 박막의 전하농도 및 반도체로의 성격을 가장 명확하게 결정하는 조성비는 Cu/(In+Ga) 비이다. 태양전지와 같은 소자로 작용하기 위해서는 Cu/(In+Ga) 비가 1보다 작아야 한다. 고효율의 태양전지는 Cu/(In+Ga)조성이 0.85~0.95로 slightly Cu-poor가 되어야 만들어진다. 본 연구에서는 Cu조성에 따른 CIGS 박막의 구조적, 전기적 특성과 CIGS 태양전지 효율 특성에 관하여 연구하였다. 미세구조 분석결과 Cu 조성이 증가함에 따라 큰 결정립을 가지며 결정립의 성장이 고르게 되어 접합 형성을 좋게 하는 경향을 보였다. X선 회절 분석결과, Cu 함유량 비율이 증가하면서 <112>의 우선배향성에서 <220/204>으로 변화하였다. 그러나, Cu/(In+Ga) 비율이 1이상이 첨가됨에 따라 우선배향은 다시 <112>로 변화함을 알 수 있었다. EDX 분석결과 Ga/(In+Ga) 0.31, Cu/(In+Ga) 0.86의 비율일 때, Carrier density $1.49{\times}1016$ cm-3을 나타내었다. CIGS의 태양전지의 효율 측정결과 Voc=596mV, Jsc=37.84mA/cm2, FF=72.96%로 ${\eta}$=16.47%를 달성하였다.
태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 부가가치 창출에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안이며, 특히 에너지 변환 효율과 생산 원가에서 장점이 있는 것이 CIGS 박막 태양전지로 판단된다. 화합물반도체 베이스인 CIGS 박막태양전지는 연구실에서는 세계적으로 20.3% 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 13% 효율로 생산이 시작되고 있다. 국내에서도 연구실 규모뿐만 아니라 대면적(모듈급) CIGS 박막 태양전지 증착용 장비, 제조공정 등의 기술개발이 진행되고 있다. CIGSe2를 광흡수층으로 하는 CIGSe2 박막 태양전지의 구조는 여러 층의 단위박막(하부전극, 광흡수층, 버퍼층, 상부투명전극)을 순차적으로 형성시켜 만든다. 이중에 하부전극은 Mo 재료을 스퍼터링 방법으로 증착하여 주로 사용한다. 하부전극은 0.24 Ohm/cm2 정도의 전기적 특성이 요구되며, 주상조직으로 성장하여야 하며, 고온 안정성 확보를 위하여 기판과의 밀착성이 좋아야하고 또한 레이저 패턴시 기판에서 잘 떨어져야 하는 특성을 동시에 가져야 한다. 그리고 CIGSe2의 광흡수층 제조시 셀렌화 공정에서 100 nm 이하의 MoSe2 두께를 갖도록 해야하며, 이는 CIGSe2 박막태양전지의 Rs 값을 줄여 Ohmic 접촉을 향상시키는데 기여한다. 본 연구에서는 CIGSe2 박막태양전지에서 요구되는 하부 전극 Mo 박막의 제작과 CIGSe2 박막태양전지 전체공정에 적용후의 MoSe2/Mo 박막특성에 대해서 연구결과들을 논하고자 한다. (본 연구는 경북그린에너지프론티어기업발굴육성사업 연구지원금으로 이루어졌음).
칼코젠계 태양전지의 광흡수층으로 사용되는 CuInSe2은 직접천이형 반도체로 광흡수계수가 $1{\times}105cm-1$로 매우 높고, 전기광학적 안정성이 우수하여 실리콘 결정질 태양전지를 대체할 고효율 태양전지로 각광받고 있다. 광흡수층의 밴드갭 에너지가 증가하면 태양전지의 개방전압(Voc)이 증가하여 광변환 효율을 향상시킬 수 있으므로, CuInSe2에서 In의 일부를 Ga으로 치환하여 에너지 밴드갭의 변화를 주는 연구가 많이 진행되고 있다. 그러나 화합물내의 Ga 조성비가 증가하면 단락전류(Jsc), 충진률(fill factor)이 낮아져 태양전지 효율을 저하시키게 되므로 CIGS 박막의 적절한 화합물 조성비를 갖도록 최적조건을 확립하는 것이 매우 중요하다. 본 실험에서는 광흡수층 형성을 위해 Sputtering법으로 금속 전구체를 증착하고, 고온에서 셀렌화 열처리를 수행하는 Sequential process(2단계 증착법)를 이용하였다. soda-lime glass 기판에 Back contact으로 Mo를 증착하고, 1단계로 CuIn0.7Ga0.3 조성비의 타겟을 이용하여 Sputtering법으로 $0.5{\sim}2{\mu}m$ 두께의 CIG 전구체를 증착하였다. 2단계로 CIG 전구체의 셀렌화열처리를 통하여 CIGS 화합물 구조의 박막을 형성시켰다. 이때 형성된 CIGS 화합물 박막의 두께는 동일하게 함으로써, 열처리온도에 의한 박막의 구조변화를 비교하였다. 증착된 CIGS 박막은 고온 엑스선회절분석을 통해 증착 두께와 온도 변화에 따른 CIGS 층의 구조 변화를 확인하고, 동일한 증착조건으로 Buffer layer, Window layer, Grid 전극을 형성하여 태양전지셀 특성을 평가함으로써 CIGS 태양전지 광흡수층의 결정구조에 따른 광변환 효율을 비교하였다.
구리(Cu)-인듐(In)-갈륨(Ga)-셀레늄(Se)의 4 원소 화합물 반도체인 Cu(InGa)$Se_2$ (CIGS) 태양전지 세계 최고 셀효율은 2008년 현재 19.9% 로서 박막형 태양전지 중 가장 높은 효율을 보이고 있다. 이는 다결정(폴리) 실리콘 태양전지의 20.3%와 대등한 수준이다. 이 CIGS 태양전지는 제조단가를 표준 결정형 실리콘 태양전지 대비 50% 대로 획기적으로 낮출 수 있어 가장 경쟁력이 있는 차세대 재료로 꼽히고 있다. 본 연구에서는 CIGS태양전지를 고진공 물리 증작법으로 제작하였으며 표면과 박막의 순도를 외부오염을 방지하기 위하여 후면전극, 광흡수체 및 전면전극을 동일 진공에서 제작할 수 있는 멀티 챔버 클러스터 증착 시스템을 이용하였다. 기판으로 소다라 임유리, 후면전극으로 Mo, 전면전극으로 I-ZnO/Al:ZnO 및 ITO를 이용하였다. 버퍼층으로 CdS를 chemical bath deposition (CBD)를 이용하였다. 소자는 무반사막을 사용하지 않고 Al/Ni전극 그리드를 이용하였다. 이 소자로부터 0.22 $cm^2$에서 16%의 효율을 얻었다. 각 박막층 간 계면의 분석을 전기적인 특성, ellisometry에 의한 광특성, 표면과 결정성에 대한 SEM 및 XRD의 특성을 보고한다. 또한, 대표적 화합물 반도체 박막 태양전지인 CIGS 태양전지의 기술의 현황, 학문적인 과제 및 실용화의 문제점을 발표하기로 한다.
현재 결정질 실리콘 태양전지의 전 후면 전극의 형성은 스크린 프린팅 방법이 주를 이루고 있다. 스크린 프린팅 방법은 쉽고 빠르게 인쇄가 가능한 반면 단가가 높고 금속 페이스트에 첨가된 여러 혼합물에 의해서 전극과 기판 사이의 저항이 크다는 단점이 있다. 본 논문에서는 도금을 이용하여 태양전지의 전극을 형성한 후 태양전지의 전기적 특성을 비교하였다. 또한 단일반사방지막($SiN_x$) 증착 후 도금을 이용한 전극 형성 시 반사방지막의 pin-hole에 의해 전극 이외의 표면에 도금이 되는 ghost plating 현상이 발생하게 되는데, 이를 방지하기 위해 thermal oxidation을 이용하여 SiO2/SiNx 이중반사 방지막을 증착함으로써 ghost plating을 최소화 시켰다. Ni을 이용하여 전극과 기판 사이의 저항을 낮추었으며, 주요 전극은 Cu 도금을 사용함으로써 단가를 낮추었으며 마지막으로 Cu전극의 산화를 방지하기 위해 Ag을 이용하여 얇게 도금하였다. 실험에 사용된 Si 웨이퍼 특성은 p-형, $156{\times}156mm2$, $200{\mu}m$, $0.5{\sim}3.0{\Omega}{\cdot}cm$ 이다. 웨이퍼는 표면조직화, p-n접합 형성, 반사방지막 코팅을 하였으며 스크린 프린팅 방법을 이용해 후면 전극을 인쇄하고 열처리 과정을 통해 전극을 형성하였다. 이 후 전면에 레이저를 이용해 전극 패턴을 형성한 후 도금을 실행하여 태양전지를 완성하였다. 완성된 태양전지는 솔라 시뮬레이터, QE 및 TLM패턴을 이용하여 전기적 특성을 분석하였으며, SEM과 linescan, 광학현미경 등을 이용하여 전극을 분석하였다.
현재 결정질 실리콘 태양전지의 전 후면 전극의 형성은 스크린 프린팅 방법이 주를 이루고 있다. 스크린 프린팅 방법은 쉽고 빠르게 인쇄가 가능한 반면 단가가 높고 금속 페이스트에 첨가된 여러 혼합물에 의해서 전극과 기판 사이의 저항이 크다는 단점이 있다. 본 논문에서는 스크린 프린팅 방법으로 태양전지의 seed layer를 인쇄하고, Cu도금을 진행함으로써 태양전지의 전기적 특성을 비교하였다. 주요 전극 형성을 Cu 도금을 사용함으로써 전극과 기판사이의 저항을 감소시키고 값비싼 Ag페이스트를 값싼 Cu로 대체함으로써 가격을 낮출 수 있는 장점이 있다. 실험에 사용된 Si 웨이퍼 특성은 $156{\times}156$ mm2, 200 ${\mu}m$, 0.5-3.0 ${\Omega}{\cdot}cm$ and p-type 웨이퍼를 사용하였다. 웨이퍼는 표면조직화, p-n접합 형성, 반사방지막 코팅을 하였으며 스크린 프린팅 방법을 이용해 전 후면 전극을 인쇄하고 열처리 과정을 통해 전극을 형성하였다. 이 후 전면에 Cu도금을 실행하여 태양전지를 완성하였다. 완성된 태양전지는 솔라 시뮬레이터 및 TLM패턴을 이용하여 전기적 특성을 분석하였으며, SEM과 linescan, 광학현미경 등을 이용하여 전극을 분석하였다.
유기태양전지는 간단한 제조공정, 낮은 제조단가, 가벼운 무게 및 우수한 유연성의 장점을 가지고 있기 때문에 모바일 기기의 응용에 많은 관심을 가지고 있다. 그러나 이종접합 유기태양전지의 광전 변환효율이 낮기 때문에 유기태양전지를 상용화하기 위해서는 광전변환 효율을 높이기 위한 연구가 필요하다. 본 연구에서는 태양전지의 광전 변환효율을 증진하기 위하여 열처리 시간 변화에 따른 이종접합 유기 태양전지의 특성에 미치는 효과를 조사하였다. 전자 주게 물질인 P3HT와 전자 받게 물질인 PCBM 물질을 특정용매에 녹여 패턴화된 ITO를 코팅한 glass 기판 위에 스핀 코팅 방법을 이용하여 glass/ITO/PEDOT:PSS/P3HT:PCBM/Al 구조를 가진 이종접합 유기태양전지를 제작하였다. UV-Vis 분광학, X-선 광전자 분광학 및 원자힘 현미경 측정을 하여 제작한 소자의 광학적 및 구조적 특성을 분석하였다. 이종접합 유기태양전지의 우수한 광흡수율과 평탄한 표면을 가지는 최적화 조건을 열처리 시간에 따라 비교 분석하였다. 제작한 소자들을 열처리를 하지 않은 소자와 다양한 시간 동안 열처리를 한 소자의 특성을 비교하였다. 제작한 이종접합 태양전지의 전류-전압 측정 결과를 분석하여 최대의 광전 변환효율을 가지는 최적의 열처리 조건을 결정하였다. 열처리를 할 경우 열처리를 하지 않은 소자보다 광전 변환효율이 증가함을 알 수 있었다.
태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 부가가치 창출에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2 세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안이며, 특히 에너지 변환 효율과 생산 원가에서 장점이 있는 것이 CIGS 박막 태양전지로 판단된다. 화합물반도체 베이스인 CIGS 박막태양전지는 연구실에서는 세계적으로 20.3% 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 13% 효율로 생산이 시작되고 있다. 국내에서도 연구실 규모 뿐만 아니라 대면적(모듈급) CIGS 박막태양전지 증착용 장비, 제조공정 등의 기술개발이 진행되고 있다. CIGSe2를 광흡수층으로 하는 CIGSe2 박막 태양전지의 구조는 여러 층의 단위박막(하부전극, 광흡수층, 버퍼층, 상부투명전극)을 순차적으로 형성시켜 만든다. 이중에 소다라임유리를 기판으로 하는 하부전극은 Mo 재료를 스퍼터링 방법으로 증착하여 주로 사용한다. 하부전극은 우수한 전기적 특성이 요구되며, 주상조직으로 성장하여야 하며, 고온 안정성 확보를 위하여 기판과의 밀착성이 좋아야하고 또한 레이저 패턴시 기판에서 잘 떨어져야 하는 특성을 동시에 가져야 한다. 본 연구에서는 대면적 CIGSe2 박막태양전지에서 요구되는 하부전극 Mo 박막의 제작과 그 특성에 대해 평가하고, 최종적으로 대면적 CIGSe2 박막태양전지 공정에 적용 그 결과를 논하고자 한다.
BSF 후면전계효과는 태양전지의 개방전압 증가를 결정하며 효율에 매우 중요한 요인이다. 본 연구에서는 p-type에서의 후면전계효과를 확인하기 위해 PC1D 시뮬레이션(Simulation)을 통해 p+ 영역의 표면농도와 깊이에 따른 전기적 특성을 분석 하였다. 최적효율을 찾기위해 면저항을 $30{\Omega}/{\square}$으로 고정하고 깊이와 표면 농도값을 가변하였다. 최적화 결과 표면농도값이 작아지고 깊이가 커질수록 효율이 좋아지는 경향이 나타났으며 Peak doping=$5{\times}10^{18}cm^{-3}$, Juction depth=12.52um에서 최고효율 19.14%를 얻을 수 있었다. 본 시뮬레이션을 바탕으로 실제 태양전지 제작 과정에 적용 가능하다. p-type 태양전지 제작에서 후면의 p+ 영역의 깊이를 증가시키고, 표면 농도를 낮추는 공정을 통해 효율향상을 기대 할 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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