이 연구는 중금속 오염물질의 효과적인 정화를 위하여 배수재에 흡착가능한 오염물질의 양을 평가하는 것이고 배수재의 오염 물질 흡착능은 배수재 필터에 도포된 반응물질의 오염물질 흡착시험을 수행하고, 등온흡착모델과 비교하여 평가하였다. 시험에서 사용한 반응물질은 천연 제올라이트이고, 오염물질은 구리, 납, 카드뮴이다. 오염물질별로 초기농도 변화에 따른 흡착량을 Freundlich와 Langmuir흡착등온모델과 비교하였다. 배수재 표면에 도포된 반응물질 성분분석결과 Si, Al, O의 성분이 각각 약 28%, 11%, 48% 포함되어 있어 배수재 표면에 도포된 물질이 중금속(Cu, Pb, Cd) 오염물질 흡착을 위한 반응물질인 제올라이트의 성분으로 나타났다. 반응물질인 제올라이트의 중금속 흡착반응속도는 납, 구리, 카드뮴의 순으로 나타났다. 흡착물질의 성능평가 중 중요한 요소가 반응속도이고, 최대흡착량과 반응속도의 관계에서 제올라이트를 반응물질로 사용할 경우, 지반내 복합중금속의 제거 순서를 결정하는 설계 요소로 활용할 수 있다. 즉, 납은 구리에 비해 최대흡착량은 작지만 상대적으로 반응속도가 빠르므로 1차적으로 제거가 가능하며, 납의 제거 후 구리의 제거가 가능하다. 카드뮴의 경우 다른 중금속의 제거 후 마지막으로 제거가 가능한 것으로 분석되었다.
혼합상태에서 유기화합물들이 토양에 흡착하는 성질에 관해서 5개의 유기화합물(페놀,2,4-디크로로페놀, 2,4,6-트리크로로페놀, 부루신, 따이오유리아)과 2종류의 토양을 이용하여 연구하였다. 일반적으로 따이오유리아를 제외하고는 한가지 물질이 혼합상태에 있는 다른물질이에 의 흡착력이에 제약을 받아서 단독으로 있을때 보다 흡착율이 낮았다. 따이오유리아는 단독인 경우보다 혼합상태일 때 더 많은 흡착을 보였는데 이는 혼합상태에서 오히려 흡착이 증가할수도 있음을 나타낸다. 혼합이 흡착에 비치는 영향은 페놀의 혼합상태와 단독상태에서의 흡착상태를 여러가지 형태로 비교하여 검토하였는데 산성이고 유기물질이 많은 토양보다 혼합으로 인한 흡착의 억제 효과가 뚜렷하였다.
유기물질이 오랜 기간동안 고온 고압하에서 탄화작용을 받아 생성된 천연흑연은 단위구조가 탄소육각망평면(炭素六角網平面)이 평행하게 배열된 층상으로 전기전도도 및 윤할성이 우수하나 소수성이 매우 강하며 표변화학적 특성이 거의 없기 때문에 다른 물질과 표면흡착이 매우 어려운 물질이다. 따라서 본 연구에서는 흑연의 표면특성을 변화시키고자 유기물(ABDM)을 흡착시키고 표면흡착 매커니즘 및 표면특성을 해석하였다. 흑연 입자 표면 위의 ABDM흡착은 두 단계의 서로 다른 게에서 이루어졌다. 첫 번째 단계는 흡착 초기 흑연입자와 ABDM의 표면전위 특성차이에 의한 1차 흡착으로 흑연표면 소수성이 더욱 증가하는 상태이고, 두 번째 단계는 1차 흡착된 ABDM 과 용액중의 ABDM chain 상호간의 steric 작용에 의한 2차 흡착이었다. 2차 흡착이 완료된 흑연입자 표면은 ABDM 이중층을 형성하게 되고 이에 따라 흑연의 표면전위 특성을 변화시킬 수 있었다.
흡착공정의 흡착속도를 표현하는 여러 가지 물질전달 모델들 가운데, 식의 형태가 비교적 간단한 선형추진력(Linear Driving Force, LDF) 모델이 많이 사용된다. 본 연구에서는 벤젠을 분리 및 제거하기 위한 실제 흡착공정에서 이 물질전달모델의 적용가능성을 알아보고자 하였다. LDF모델에 의한 전산모사 결과와 동적실험에서 구한 실험 값을 비교함으로써 흡착공정의 물질전달 계수를 구하였다. 여러 다른 값의 온도 및 압력에서 얻은 파과곡선을 이용하여 물질전달계수의 온도 및 압력에 대한 의존관계를 알아보았다. 물질전달계수의 온도와 압력에 대한 의존성은 각각, 아레니우스함수와 지수함수 형태의 경험식으로 표현할 수 있었다.
여러종류의 화합물질들이 동시에 토양에 유출되었을 때 이들이 토양에 흡착하는 정도를 예측 함에는 Langmuir Competitive Model과 IAS(Ideal Adsorption Model) 등이 널리 사용되고 있 는데, 5개의 유기화합물질(Phenol, 2,4-Dichlorophenol, 2,4,6-Trichlorophenot Brucine, Thiourea)과 2종류의 토양을 이용한 흡착실험을 통해서 이 Model들의 예측도를 비교분석하였다. 흡착실험은 이 화합물질들이 독자적인 상태에서 그리고 혼합상태에서 각각 구분하여 실헙하였다. 일반적으로 IAS Model이 Langmuir Model보다 혼합상태에서 각 구성 화합물질들의 흡착을 더 정확히 예측하였다. Langmuir Model은 Phenol과 함께 섞여있는 다른물질의 농도가 높을 때 Phenol의 흡착을 낮게 예측하였다. 두가지 Model모두 Thiourea가 혼합상태에 있을때 흡착정도를 만족스럽게 예측하지 못했는데 Thiourea는 Aliphatic화합물이고 나머지 4개는 Aromatic화합물이다.
초임계 조건에서 제조된 망간산화물이 코팅된 활성탄($Mn_3O_4$/AC)에 의한 납 흡착특성을 규명하기 위해 칼럼실험을 통해 파과특성에 미치는 운전변수의 영향에 관해 실험하였다. 활성탄에 망간산화물을 코팅시킴으로써 물질전달대와 평형흡착량은 대략 2.8배 증가하는 것으로 나타났다. 흡착층 높이의 증가는 수용액이 흡착대에 체류하는 시간을 증가시켜 파과시간, 물질전달대와 평형흡착량을 증가시키는 것으로 나타났다. 칼럼으로 공급되는 유량이 증가함에 따라 수용액으로부터 흡착제로 납이 빠르게 전달되어 접촉되므로 파과시간과 물질전달대가 감소하였다. 유량 증가는 흡착대에서 납의 체류시간을 감소시켜 흡착경계면에서의 확산현상을 감소시키므로 평형흡착량을 감소시키는 것으로 나타났다. 칼럼으로 유입되는 납 농도가 증가하면 흡착제로 전달되는 납의 양이 증가하여 물질전달이 빠르게 완료되므로 파과시간과 물질전달대가 감소하는 것으로 나타났다.
본 연구는 수계에 잔류된 미량오염물질이 활성탄 여과공정을 통해 제거되는 메커니즘을 파악하고자 입상활성탄(GAC)을 이용하여 sulfonamide계 항생물질(SAs)에 대한 흡착제거 실험 및 Density functional theory (DFT)를 활용한 흡착 모델링 계산을 수행하였다. 활성탄 흡착실험결과 1시간 및 24시간 동안의 흡착 제거율은 각각 68.4~90.7% 그리고 99.0~99.9%로 나타났으며, 두 가지 경우 모두 흡착 제거율의 크기는 sulfamethazine (SMZ) > sulfathiazole (STZ) > sulfamethoxazole (SMTZ)의 순으로 높게 나타났다. DFT 흡착 모델링 계산 결과에서는, graphene 모형에 대한 SAs의 결합 형태는 SAs의 공통부분인 4-aminobenzenesulfonamide 고리 부분을 통하여 안정된 흡착형태를 나타내었으며, SMTZ의 경우에는 반대쪽 고리인 3-methyl-1,2-oxazol-5-amine 고리 부분과의 결합이 우세한 것으로 나타났다. 또한 흡착물의 형태가 보존되는 흡착모형에서의 흡착에너지는 SMZ, STZ, 그리고 STMZ가 각각 -4.91, -4.64, 그리고 -4.62 eV로 나타났다(흡착에너지 강도: SMZ > STZ > STMZ). 이는 흡착제거실험에서 측정된 흡착제거율 크기와도 일치되는 경향을 나타낸다. 또한, SAs 물질이 분해되면서 흡착될 때 발생될 수 있는 구조상의 특성 변화에 대한 정보를 나타내었다.
본 연구는 하수종말처리장의 용존성 방류수 유기물질이 비스페놀 A (BPA)의 흡착과 에스트로겐 활성에 미치는 영향을 조사하였다. 특이적 자외선 흡수 (SUVA)와 형광 지수 (FI) 분석 결과, 방류수 유기물질은 참조물질로 사용한 스와니강 자연 유기물질과는 달리 미생물 기원의 비휴믹성 유기물질 특성을 나타내었다. Langmuir와 Freundlich 모델 모두 방류수 및 자연 유기물질에 대한 BPA의 흡착을 잘 설명하였다. 방류수 유기물질은 자연 유기물질 보다 더 높은 BPA 흡착능을 보여주었고, 이에 따라 에스트로겐 활성 역시 더 많이 감소시켰다. 이러한 결과들은 유기물질의 기원에 따라 BPA 흡착능과 에스트로겐 활성 저감이 크게 영향을 받는 다는 것을 제시한다.
달성광산 주변 하천에서 채취한 시료를 이용하여 중금속 흡착 특성 평가를 수행하였다. 수용액 내에 존재하는 As, Cu, Cd를 대상으로 산성광산배수 침전물을 이용하여 중금속 제거 실험을 수행하였다. 중금속 흡착 물질의 주 구성광물은 황갈색(Munsell color 8.75YR 5/10)의 schwertmannite와 흑갈색의 (Munsell color 2.5YR 3/8) 침철석이다. 흡착 물질에 의한 흡착 제거 효율과 흡착량은 수용액 내의 중금속의 초기 농도와 흡착물질의 특성에 의해 좌우된다. 달성광산에서 채취한 침전물에 의한 중금속 흡착 효율은 As > Cu > Cd 순으로 나타낼 수 있다. 저농도일 때 침전물에 의한 흡착 제거 효율은 As 67.00-85.00%, Cd 26.24-29.08%, Cu 7.67-12.82% 정도이다. Cu의 초기 농도가 1 mg/L와 10 mg/L일 때, 흡착 물질이 schwertmannite인 경우 흡착량은 0.29와 1.29 mg/g이며, 침철석인 경우 0.24-1.97 mg/g으로 초기 농도가 높거나 흡착 물질이 침철석인 경우 흡착량이 더 높게 나타난다.
미세플라스틱은 입자크기가 5 mm 이하인 플라스틱으로 정의되며, 수계로 유입된 미세플라스틱은 내분비계 교란물질로 작용하여 생태계에 환경독성을 유발하고 오염물질을 흡착·운반할 수 있는 독성 물질의 매개체로서 미세플라스틱의 위해성에 대한 우려가 증가하고 있다. 본 연구는 수용액에서 다양한 미세플라스틱의 납(Pb) 흡착특성을 평가하고 미세플라스틱의 비표면적에 따른 흡착 효과를 비교하고자 하였다. 플라스틱 종류 중 HDPE (High-density Polyethylene)와 PVC (Polyvinyl Chloride)를 각각 세 가지 크기(Group 1: 2.5 mm - 1.0 mm, Group 2: 1.0 mm - 0.3 mm, Group 3: < 0.3 mm)로 제조하여 분류하였으며, 미세플라스틱 입자크기의 비표면적은 BET(Brunauer, Emmett, Teller)분석을 통하여 측정하였다. 담수환경 조성을 위해 pH 7로 조절한 Pb 용액의 농도(0, 0.5, 1, 5, 10, 30 mg/L)별 흡착실험을 수행하였으며 실험결과를 3가지 흡착등온식(Langmuir, Freundlich, Sips 모델)을 사용하여 미세플라스틱에서 Pb 흡착 거동을 나타내었다. BET 분석 측정결과, PVC의 경우 Group 3 > Group 2 > Group 1 순으로 PVC의 입자크기가 작을수록 비표면적이 크게 나타났으며, HDPE 비표면적 또한 비슷한 경향을 보였다. HDPE와 PVC에서 Pb의 흡착은 Langmuir 모델(R2 > 0.97)과 Freundlich 모델(R2 > 0.82)보다 Sips 모델(R2 > 0.98)이 흡착 거동을 설명하기에 가장 적합하였다. 최대흡착능(Qm) 상수는 입자크기가 작아질수록 흡착능이 높아지는 추세를 보였으며, 흡착세기(KF)와 흡착강도(n-1)는 각 플라스틱의 Group 3(HDPE KF = 0.028, PVC KF = 0.032; HDPE n-1 = 0.225, PVC n-1 = 0.547)에서 가장 높게 나타났다. 본 연구를 통해 HDPE와 PVC에서 Pb의 흡착특성은 Sips모델로 설명이 가능했으며, 이에 따라 Pb 흡착과정에 복수의 흡착메커니즘이 작용하고 있음을 유추해볼 수 있었다. 미세플라스틱의 입자크기와 비표면적이 Pb 흡착량에 영향을 미치는 것을 알 수 있었으며, 미세플라스틱이 중금속을 흡착하여 생물체 내로 전이시킬 수 있는 매개체 역할의 가능성을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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