입상활성탄을 사용하여 new fuchsin 염료를 흡착하는데 필요한 흡착등온선과 흡착동역학 및 열역학 파라미터들에 대하여 조사하였다. 흡착평형은 Langmuir 흡착등온식이 가장 잘 맞았으며, 등온흡착평형관계로부터 Langmuir 식과 Freundlich 식의 분리계수를 평가한 결과, 분리계수값이 각각 $R_L$ = 0.023, 1/n=0.198로 입상활성탄에 의한 new fuchsin 염료의 흡착조작이 유효한 처리방법이 될 수 있음을 알았다. Dubinin-Radushkevich 식으로 구한 흡착에너지값(E = 0.002 kJ/mol)과 Temkin 식으로부터 구한 흡착열상수값(B = 1.920 J/mol)으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착공정에 대한 동력학적 해석을 통해 흡착반응은 유사이차반응속도식이 유사일차반응속도식과 비교하여 일치도가 높은 것으로 나타났으며, 입자 내 확산이 흡착공정의 지배단계이었다. 열역학적 해석을 통해 평가된 엔탈피 변화값(92.49 kJ/mol)과 활성화에너지값(11.79 kJ/mol)으로부터 흡착공정이 흡열반응으로 진행되었다. 또한, 엔트로피 변화값이 313.7 J/mol K로 흡착공정의 무질서도가 증가하였다. 온도가 올라갈수록 자유에너지값이 감소하는 것은 활성탄에 대한 new fuchsin 염료의 흡착반응은 온도가 올라갈수록 자발성이 높아지는 것으로 판단되었다.
입상 활성탄에 대한 Acid Red 66의 흡착 등온선과 동력학적, 열역학적 파라미터에 대해 염료의 초기농도, 접촉시간, 온도를 흡착변수로 하여 조사하였다. 흡착평형자료는 Langmuir, Freundlich, Temkin, Redlich-Peterson 및 Temkin 등온흡착식에 적용하였다. Freundlich 등온흡착식이 가장 잘 맞았으며, 계산된 Freundlich 분리계수 값(1/n = 0.125 ~ 0.232)으로부터 입상 활성탄이 Acid Red 66을 효과적으로 처리할 수 있다는 것을 알 수 있었다. Temkin의 흡착열관련상수(BT = 2.147 ~ 2.562 J mol-1)는 이 공정이 물리흡착임을 나타냈다. 동력학적 실험으로부터 흡착공정은 유사 이차 반응속도식에 잘 맞았다. 입자 내 확산식에 대한 결과는 경계층 확산을 나타내는 첫 번째 직선의 기울기보다 입자내 확산을 나타내는 두 번째 직선의 기울기가 작게 나타나서 입자 내 확산이 율속단계인 것을 확인하였다. 열역학 실험으로부터 활성화 에너지는 35.23 kJ mol-1로 흡착공정이 물리흡착공임을 확인하였다. Gibbs 자유에너지 변화(ΔG = -0.548 ~ -7.802 kJ mol-1)와 엔탈피 변화(ΔH = +109.112 kJ mol-1)은 각각 흡착공정이 자발적 공정 및 흡열과정임을 나타내었다. 등량흡착열은 흡착된 염료분자들의 측면상호작용을 나타내는 표면부하량이 증가함에 따라 증가하였다.
입상 활성탄에 대한 reactive blue 4 (RB 4) 의 등온흡착과 동력학적, 열역학적 파라미터에 대해 활성탄의 양, pH, 초기농도, 접촉시간, 온도를 흡착변수로 하여 조사하였다. 활성탄에 의한 RB 4 염료의 흡착은 pH 7을 기점으로 양쪽으로 흡착 백분율이 증가하는 concave 모양을 나타내었다. 등온흡착자료는 Langmuir, Freundlich, Temkin 등온흡착식에 적용하였다. Freundlich과 Langmuir 등온흡착식이 모두 잘 맞았다. 계산된 Freundlich 분리계수(1/n = 0.125 ~ 0.232)과 Langmuir 분리계수(RL = 1.53 ~ 1.59) 으로부터 활성탄이 RB 4를 효과적으로 처리할 수 있다는 것을 알 수 있었다. Temkin의 흡착열관련상수(BT = 17.611 ~ 29.010 J mol-1)는 이 공정이 물리흡착임을 나타냈다. 동력학적 실험으로부터 흡착공정은 유사 이차 반응속도식에 잘 맞았다. 입자 내 확산식에 대한 결과는 표면확산을 나타내는 두 번째 직선의 기울기보다 입자내 세공확산을 나타내는 첫 번째 직선의 기울기가 작게 나타나서 입자내 세공확산이 속도지배단계인 것을 확인하였다. Gibbs 자유에너지 변화(ΔG = -3.262 ~ -7.581 kJ mol-1)와 엔탈피 변화(ΔH = 61.08 kJ mol-1)은 각각 흡착공정이 자발적 공정 및 흡열과정임을 나타내었다.
활성탄을 사용하여 수용액으로부터 메틸 그린 염료의 흡착에 대해 초기농도와 접촉시간 및 온도를 흡착변수로 사용하여 조사하였다. 흡착평형관계는 Freundlich 등온식에 잘 맞았다. 평가된 Freundlich 분리계수(1/n = 0.212~0.305)로부터 이 흡착공정이 효과적인 처리영역(0 < $R_L$ < 1)에 속하는 것을 알았다. BET식으로부터 얻은 등온포화용량은 온도가 증가할수록 커졌다. Dubinin-Radushkevich식으로 구한 흡착에너지값(E = 316.869~340.049 J/mol)으로부터 흡착공정이 물리흡착공정임을 알았다. 흡착속도실험결과는 유사 2차 반응속도식에 잘 맞는 것으로 나타났다. 자유에너지(-5.421~-7.889 kJ/mol)와 엔탈피(31.915 kJ/mol)는 흡착공정이 자발적이고 흡열반응으로 진행되었다고 알려주었다. 등량흡착열은 평형흡착량이 증가함에 따라 커졌으며, 표면 덮임이 증가됨에 따라 흡착제-흡착질의 총 상호작용도 증가하였다.
분자전산 모사 방법에 의하여 슬릿 기공과 무작위 에칭 흑연(randomly etched graphite, REG) 기공을 가지는 탄소계 흡착제에서 산소, 질소 그리고 아르곤에 대한 흡착 평형을 계산 하였다. 흡착량 계산에서 흡착제와 흡착질의 신뢰할 만한 모델은 공업적 흡착 분리 공정의 정확한 설계에 매우 중요하다. $5.6{\AA}$의 가장 작은 물리적 기공 크기에서 오직 산소만이 기공의 중심에 흡착하였으며, $5.9{\AA}$부터 질소와 아르곤이 흡착을 시작하였다. 균일한 표면을 가지는 슬릿기공이 결함 기공의 불용 부피와 접근이 불가능한 부피로 인하여 표면에 이질성을 가지는 REG 기공보다 더 높은 흡착 능력을 보였다. 탄소계 흡착제의 경우 질소보다 산소가 높은 흡착량을 보였으며, 기공이 큰 경우 산소와 아르곤의 흡착량은 동일함을 보였다. 298 K에서 흡착 등온선 계산으로부터 압력이 증가할수록 질소에 대한 산소의 흡착량의 비율이 높아짐을 보였다.
이류-확산 국부적 평형흡착모델(convection-dispersion local equilibrium sorption model)과 Two-site 비평형 흡착모델(non-equilibrium sorption model)을 이용하여 철(Fe)의 토양 내 흡착 및 이동특성을 살펴보았다. 회분실험에서는 철의 주입농도를 변화시키면서 시간에 따른 농도변화를 측정함으로써 철의 흡착특성을 선형흡착등온선과 Freundlich 흡착등온선으로 살펴보았으며, 칼럼실험에서는 주입유속, 유기물함량, 철의 농도를 변화시키면서 주입액과 유출액의 철의 농도를 측정하고, CXTFIT 프로그램을 이용하여 two-site 비평형 흡착 모델에 사용된 매개변수(D, R, ${\beta}$, ${\omega}$)를 구하였다. CXTFIT 프로그램에 의해 구하여진 매개변수들을 이용하여 철의 토양 내 이동특성을 살펴보았으며, 철과 같은 흡착성 물질의 이동특성은 two-site 비평형 흡착모델에 의해 예측할 수 있음을 알 수 있었다.
알칼리 토금속 양이온을 함유하고 있는 Y 제올라이트와 Xe 간의 상호 작용을 이해하기 위하여 Xe의 흡착과 $^{129}Xe$ 핵자기 공명(NMR) 분광법을 이용하였다. 고순도의 NaY 제올라이트 시료를 합성하여 여기에 $Ca^{2+}$와 $Ba^{2+}$를 각각 이온 교환시켜서 CaY와 BaY 제올라이트 시료들을 얻었다. 부피 흡착 실험방법에 따라서 260∼320 K 사이에서 이 시료들의 Xe 흡착 등온선을 측정하였으며 296 K에서 $^{129}Xe$ NMR의 화학적 이동을 측정하였다. 이 시료들에 흡착된 Xe 기체가 제올라이트 표면과 알칼리 토금속 이온들로 구성된 흡착자리들 사이를 매우 빠르게 움직인다고 가정하였을 때 Xe의 화학적 이동을 정량적으로 설명할 수 있었다. 이 결과 알칼리 토금속 이온들이 $Na^+$ 이온이나 제올라이트 골격 표면보다도 Xe을 훨씬 더 강하게 흡착한다는 것을 의미한다. 이 연구에서는 이와 같은 흡착 세기의 차이를 이용하여 Xe 흡착 등온선을 분석하면 Y 제올라이트 수퍼케이지 속에 존재하는 알칼리 토금속 이온의 갯수를 구할 수 있다는 사실을 밝혀내었다.
본 연구는 지구 온난화 현상의 주원인이 되는 $CO_2$ 를 화력발전소 연도가스로부터 분리 회수하기 위한 PSA 공정 개발용 기초자료를 습득하기 위하여 실시하였다. 연도가스와 유사한 조건하에서 국내에서 제조된 활성탄을 이용하여 이산화탄소 및 밸런스를 이루고 있는 질소 가스의 흡착평형 및 흡착속도 실험을 실시하였으며, 분석을 위하여 자체 제작한 장치(부피측정법) 및 TGA 장치를 각각 사용하였다. 이 연구에서 획득한 흡착등온선으로부터 사용된 흡착제가 이산화탄소의 분리에 적절한지 판단할 수 있었다. 또한, TGA에 의해 측정된 흡착속도 자료는 향후 사용될 흡착탑의 파과곡선 예측에 사용될 수 있다. 연구결과로부터 다음과 같은 사실을 알 수 있었다. 첫째, 낮은 흡착온도 일수록 흡착량이 많고 빠른 흡착속도를 나타내었다. 둘째, 압력이 높아질수록 흡착량은 증가하였다. 셋째, SGT활성탄이 SGA-100 및 SGP-100활성탄 보다 다소 많은 흡착량과 빠른 흡착속도를 보였다.
본 연구에서는 KOH를 첨착한 활성탄에서 황화수소의 흡착특성을 동특성 실험을 통해 관찰하였다. 특히 수분과 산소 농도가 흡착특성에 미치는 영향을 확인하였다. KOH를 첨착시킨 활성탄의 표면적, 세공부피 및 크기 분포 등의 기공 특성들은 질소 흡탈착 등온선을 이용하여 측정하였으며, 흡착량은 Langmuir와 Freundlich 등온식으로 모사하였으며 KOH를 첨착시킨 활성탄에서 황화수소의 흡착량은 Langmuir 등온식으로 잘 묘사되었다. 산소 농도의 증가는 KOH 첨착 활성탄의 황화수소 흡착성능에 큰 영향을 나타내었다.
말라카이트 그린은 염료로 사용되지만 유해한 독성 물질이다. 본 연구에서는 제올라이트에 의한 말라카이트 그린의 흡착특성을 조사하였다. 일정한 양의 제올라이트에 대해 초기농도, 접촉시간, pH 및 흡착온도 등이 말라카이트 그린의 흡착에 미치는 영향을 회분식 및 칼럼흡착실험을 통하여 연구하였다. 회분식흡착실험을 통해 흡착등온선을 구한 결과 말라카이트 그린의 흡착평형관계는 $25{\sim}45^{\circ}C$ 범위에서 Freundlich 식이 잘 적용되었다. 흡착등온식으로 부터 평가된 k와 ${\beta}$ 값은 각각 23.60~46.88, 0.225~0.347이었다. 입자내 확산모델을 사용하여 흡착기구를 결정하였다. 고정층의 운전조건이 파과곡선에 미치는 영향을 조사하였다. 말라카이트 그린의 유입농도와 초기유속이 증가함에 따라 파과시간은 감소하였다. 층높이가 증가함에 따라 파과시간이 증가하였는데, 흡착대의 길이는 비슷한 양상을 나타냈다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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