대기중의 황화물은 대표적인 악취물질로서 악취오염원 관리시에 이에 대한 측정이 자주 이루어 지고있다. 황화물의 경우 nmole/mole(ppb) 또는 그 이하의 농도의 극미량에서도 사람이 악취를 느끼게 하고있어 이를 관리하기 위해서는 이렇게 매우 낮은 농도까지 측정이 이루어져야 한다. 황화물은 반응성이 크고, 흡착성이 커서 일반 휘발성 유기물과는 달리 낮은 농도에서 더욱 안정성이 떨어지므로 정확한 측정이 매우 어렵다. 본 연구에서는 이러한 황화물의 측정 정확도를 확립하기 위해서 측정 단계별 불확도 평가를 수행하였다. (중략)
혼합균에서 분리 배양한 황환원균에 의해 발생되는 황화수소가 염소계유기오염물질인 트리클로로에틸렌의 환원에 어떠한 영향을 미치는지, 또한 염소계유기오염물질에 대한 환원력이 있다고 알려진 2가철은 황화수소가 존재할 경우 트리클로로에틸렌의 환원과 어떠한 관계에 있는지를 알아보기 위하여 본 실험을 수행하였다. 황환원균에 독성을 나타내지 않는 수준의 트리클로로에틸렌의 농도에서 황화수소 발생 및 트리클로로에틸렌의 분해 실험을 수행한 결과 황산염의 환원으로 발생한 황화수소의 농도는 4.38 mM, 트리클로로에틸렌의 농도는 큰 변화가 없는 것으로 관찰되었으며 이를 통하여 황환원균에 의해 발생되는 황화수소의 농도가 트리클로로에틸렌을 환원시키기에는 부족하다는 것을 알 수 있었다. 그러나 황화수소의 농도가 위 실험에서 발생된 농도보다 100배 정도 높을 경우(438 mM)에는 트리클로로에틸렌에 대한 환원력이 있음을 확인하였다. 대표적인 산화철인 $Fe_2O_3$(3가철)를 첨가하였을 경우, 황환원균의 생장에 따라 황화수소, 2가철 및 트리클로로에틸렌의 농도변화를 관찰하였으며 이를 통하여 황환원균에 의해서 발생된 황화수소가 산화되면서 3가의 산화철을 2가철로 환원시키고 황화수소에 의하여 환원된 2가철이 트리클로로에틸렌을 분해하여 농도를 감소시키는 것을 확인하였다. 위의 실험결과를 바탕으로 낮은 농도의 황화수소는 트리클로로에틸렌의 환원에 영향을 미치지 못하며 다만, 황화수소에 의해 환원된 2가철이 트리클로로에틸렌을 분해시키는 주요한 요인임을 알 수 있었다. 또한 실제 해수중에서 황환원균과 $Fe_2O_3$가 공존할 경우의 트리클로로에틸렌의 제거 효과를 살펴보기 위한 실험을 한 결과 황환원균이 황화수소를 생성하여 트리클로로에틸렌의 제거에 영향을 줄 수 있는 반응들은 황환원균 생장에 필수적인 탄소원의 농도가 확보될 때 가능하다는 결론을 얻을 수 있었다.
매립가스(LFG)는 약 50v/v% 이상의 메탄가스로 이루어져 있어 LFG의 자원화 사업은 국내 신 재생에너지를 이용한 발전사업 중 태양광사업 다음으로 활발히 진행되고 있다. LFG의 대표적인 활용기술로는 가스엔진, 가스터빈 및 증기터빈을 이용한 발전과 중질가스 및 고질가스 형태의 연료로 생산하는 방식 등이 있으며 이러한 분야에 매립지가스를 적용하기 위해서는 장치 부식의 주 원인이 되는 황화수소 가스의 제거가 반드시 이루어져야 한다. 본 연구에서는 황화수소 제거를 위해 하이드레이트와 마찬가지로 동공을 형성하여 가스의 포집과 저장이 가능한 하이드로퀴논(HQ)을 이용하고자 한다. HQ은 $0^{\circ}C$ 부근에서 해리되는 하이드레이트와 달리 상온에서 고체 형태로 구조를 유지할 수 있어 가스의 포집 및 저장에 용이한 장점이 있다. 메탄, 이산화탄소, 황화수소 혼합가스에서 황화수소 90% 이상 제거를 목적으로 HQ와 반응시켜 동공 내에 이들 가스의 포집여부를 확인하였다.
대기중의 황화합물 분석은 현행 우리나라 악취공정시험법에 고시되어 있으나 복잡한 농축장치를 필요로하고 조작법이 복잡하고 시간이 많이 소요된다. 특히 황화합물은 주요 악취물질로서 대기오염을 일으키고 있으며, 극미량에서(ppb) 악취를 발생시키는 악취물질임에도 불구하고 분석방법 및 정확도에 많은 문제점을 갖고 있다. 본 연구에서는 황화물 시료농축이 간단하며, 직접 주입, 분석할 수 있는 SPME(Solid-phase microextraction)을 이용하여 황화물을 신속하게 분석할 수 있는 분석법을 개발하고 저 하였다. 분석방법에 대한 분석재현성, 분석한계를 조사하였으며, 이 분석방법이 대기중 황화물분석 방법으로 활용될 수 있도록 분석법을 확립하고자 하였다. (중략)
본 연구에서는 구강 내 공기 중 설태 제거 전후의 휘발성 황화합물 농도를 gas chromatography를 이용하여 비교 분석하였다. 피검자로는 서울대학교 치과병원 구취클리닉에 내원한 환자 중에서 치주 건강 상태가 양호하며 구취를 호소하는 환자 18 명(평균연령 31.4세; 남자 8명, 여자 10명)을 대상으로 하였으며 구취를 측정하기 전에 모든 피검자들은 실험 전날 취침 전부터 실험 당일 실험시작 전까지 음식 섭취나 양치질 등의 모든 구강 활동을 금지하였다. 구취 시료는 채취 전에 피검자로 하여금 3분간 입을 다물게 한 후 입을 약 2cm정도 벌린 상태에서 시행하였으며 시료 채취 후 설태를 제거하였다. 설태 제거 후에 구강 내 공기를 다시 채취한 후 gas chromatography를 통하여 휘발성 황화합물의 각 성분별 농도를 분석하였다. 분석과정에서는 과거에 휘발성 황화합물의 검출 시 사용되어진 sampling loop와 isothermal run condition 대신 좀더 효율적인 직접표본주입방법과 oven temperature programmed analysis를 시행하였다. 1. 전체 휘발성 황화합물은 Hydrogen sulfide (59.96%), Methyl mercaptan (25.08%), Dimethyl sulfide (14.96%)로 구성되었다. 이 중 Hydrogen sulfide는 전체 휘발성 황화합물중 약 60%를 차지하여 치주상태가 양호한 구취환자에서의 주요한 구취 구 성 성분이었다. 2. 설태 제거 후 전체 휘발성 황화합물의 농도감소는 제거 전에 비하여 41.71%로 유의 하게 감소하였다(p<0.01). 3. 설태 제거 후에 Hydrogen sulfide의 농도감소는 43.62% (p<0.01), Methyl mercaptan 의 농도감소는 38.88% (p<0.05), 그리고 Dimethyl sulfide의 농도감소는 30.21% (p<0.01)로 각각 유의하게 감소하였다. 4. 전체 휘발성 황화합물의 구성비율은 설태 제거 전후에 유의한 차이가 없었다 (p>0.05).
모사 고온석탄가스로부터 황화수소를 제거하기 위해 망간계 탈황제(MT, MFT)에 대한 실험을 수행하였다. 망간계 탈황제의 황화수소 제거효율과 탈황제의 물리적 특성을 파악하기 위해 각각 고정층 반응기와 attrition tester를 사용하여 실험하였다. 마멸저항에 대한 실험결과, 벤토나이트를 5% 함유한 탈황제가 2%를 함유한 탈황제보다 마멸저항이 컸으며 또한 경화온도가 높을수록 마멸저항이 큰 것으로 나타났다. 반응온도, 황화수소농도, 그리고 공간속도가 황화수소 제거효율에 미치는 영향을 조사한 결과, MT와 MFT 탈황제 모두 $450^{\circ}C$에서는 황화수소를 5,100ppmv에서 20ppmv까지 제거할 수 있었고, $550{\sim}650^{\circ}C$에서는30~65ppmv까지 제거할 수 있었으며, 공간속도가 증가함에 따라 파과시간은 감소하였다.
본 논문은 복합흡수제를 이용하여 유해가스를 처리하기 위해 식물정유의 주요구성성분을 파악한 식물정유로 황화수소가스의 처리효율을 규명하고자 하였다. 또한 복합흡수제와 황화수소가스에 의한 제거반응을 위한 적정조건을 분석하였으며 그 결과는 아래와 같이 요약 할 수 있다. 1) 황화수소가스는 중화반응으로 처리하고 져 할 경우, 식물정유의 화학구조에서 알코올기, 알데히드기, 에스터기 등이 중화반응에 관여한다. 실험결과 앞서 언급한 화학작용기가 포함되어 있는 경우에 아민계열의 2-아미노에탄올 및 식물정유의 복합흡수제와 황화수소 가스와의 중화반응으로 염을 형성하여 유해가스 제거효율이 98%에 도달한다. 2) 황화수소가스를 제거하는 중화반응의 경우에 온도와 pH에 따라 처리효율이 크게 달라졌다. 높은 온도보다는 낮은 온도에서 제거효율이 거의 98%이상 나타났다. 적정 pH는 중성영역에서 비교적 처리효율을 확인하였다. 3) 황화수소가스의 처리효율은 초기농도에 따라 처리효율이 크게 차이가 나타났다. 황화수소의 초기농도가 1,100 ppm 이상인 경우에 처리효율은 40%로 나타났다. 반면, 240 ppm 이상인 경우에는 10분이내에 황화수소 가스 처리 효율이 90%이상 처리되는 것으로 나타났다.
조간대 퇴적물 내에서 황화물의 형성과 그 행동을 고찰하기 위해 황해 경기만에 위치한 반월조간 대에서 1990년부터 1992년에 걸쳐 총 7번의 주상시료를 채취하여, 황 상염, 암모늄, 인산염, 황화수소, 철이온 등의 공극수 용존성분과 AVS, 원소황, pyrite sulfur 등의 퇴적물 내 황화물을 분석하였다. 공극수에서 황화수소, 암모늄, 인산염 등의 농도가 활발한 황산염환원의 결과로 이인해 깊이에 따라 증가하는 경향이 나타났다. 한편 철이온의 농도는 표 아래에서 급격히 감소했는데, 황화수소의 농도를 고려할 때 이는 황화물의 형성을 지시하는 것으로 생각된다. 퇴적물 내의 황화물을 분 석한 결과 총황화물의 양은 최고 7.9 mg/g 이었다. 황화물 중 가장 우세한 형태는 AVS 로 언제나 전체 황화물의 50%를 넘었으며, 가장 안정한 형태의 황화물로 알려진 pyrite sulfur가 element sulfuur보다 약간 많았다. 이 지역에서 퇴적물 내 황화물 중 ASV는 언제나 활발하게 만들 어지지만, ASV와 element sulfur의 반응으로 형성되는 pyrite sulfur 는 그 형성이 제한되기 때문으로 생각된다. 그리고 가장 중요한 제한 요소는 element sulfur의 양으로 생각된다.
우라늄 및 희토류(RE: rare-earth) 산화물의 황화반응에 대한 $M-O_2-S_2$ 상태도 및 Gibbs 자유에너지 변화(${\Delta}G^{\circ}$)와 같은 열역학적 특성 자료를 비교, 분석하여 우라늄 및 회토류 산화물의 혼합상에서 황화반응에 의해 희토류산화물만 희토류황화물로의 선택적 반응이 가능한지를 조사하였다. 황화제로는 $CS_2$가 적합하였는데, $CS_2$는 다른 황화제보다 강한 황화재이며 반응온도를 낮출 수 있다. $CS_2$를 황화제로 이용하여 $U_2-O_2-S_2$ 및 $RE-O_2-S_2$의 상태도를 비교한 결과, $UO_2$은 반응하여 UOS로 전환되며 희토류산화물은 반응하여 희토류황화물이 되었다. 희토류산화물의 황화반응에 의한 ${\Delta}G^{\circ}$는 우라늄산화물의 ${\Delta}G^{\circ}$보다 낮았다. 따라서 희토류와 우라늄 산화물 혼합상은 $300{\sim}800^{\circ}C$에서의 황화반응 시에 평형상태에서 우라늄산황화물과 희토류황화물이 우선적으로 생성된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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