본 연구는 단축질소제거(SBNR) 공정의 후속 공정 목적으로 황이용 독립영양탈질을 이용하여 유출수 내 아질산성질소를 제거하고자 황 이용 아질산성질소의 제거특성을 파악하였다. 이를 위하여 알칼리도가 이론적인 양보다 충분한 조건과 부족한 조건에서 아질산성질소와 질산성질소의 황탈질 회분식 실험을 수행하면서 메탄올의 영향을 파악하였다. 충분한 알칼리도와 완전독립영양 조건에서 초기 아질산성질소, 질산성질소 농도가 각각 100 mg N/L에서 배양 27시간 이내에 99% 이상의 질소가 제거 되었다. 탈질 속도는 질산성질소 탈질에 비해 아질산성질소 탈질이 약 1.3배 빨랐다. 아질산성질소 탈질 시 1 g 당 황산염 이온 생성량은 약 4.8 g ${SO_4}^{2-}/g$${NO_2}^-$-N 이었고, 질산성질소 탈질의 경우 13.5 g ${SO_4}^{2-}/g$${NO_3}^-$-N이었다. 알칼리도가 충분하지 않은 조건에서 아질산성질소는 95% 이상 높은 효율을 보였으나 15시간 정도의 긴 유도기가 관찰되었고, 질산성질소 탈질의 경우 배양기간 동안 전혀 탈질이 이루어지지 않았다. 아질산성질소 탈질에서 제거된 아질산성질소 1 g 당 황산염 이온 생성량은 약 2.6 g이었고 알칼리도 소비량은 1.2 g $CaCO_3$이었다. 모든 알칼리도 조건에서 투여한 메탄올의 아질산성질소 제거 영향은 없었다. 본 연구결과를 바탕으로 황이용탈질의 특성을 파악하여 하수 및 폐수의 특성에 맞게 반응조 운전이 이루어지면 기존 탈질 방법의 단점을 보완한 효율적인 탈질 방법이 될 것으로 판단된다.
본 연구에서는 독립영양 황탈질반응을 이용한 질산성 질소 처리 반응 벽체의 탈질능과 미생물학적 안정성을 확인하기 위하여 황/석회석과 독립영양 황탈질 미생물을 이용한 칼럼 반응기를 상향식으로 500일간 운전하여 시간과 깊이에 따른 질산성 질소의 제거 효율을 분석하였으며, 반응기 내부의 미생물 군집 변화를 16S rDNA-cloning 염기서열 분석법 및 DGGE 기법으로 분석하였다. 실험 결과, 미생물의 대사 활동에 따라 칼럼 깊이 별로 질산성 질소 제거율 및 미생물 군집 분포의 큰 차이가 나타났다. 칼럼 반응기의 질산성 질소 제거율은 99%에 달하였으며, 특히 칼럼 아래쪽에서 질산성 질소 제거율이 매우 높게 나타났다. 시간에 따른 제거율은 칼럼 운전 100일 후부터 큰 차이를 나타내지 않았다. 초기 접종원에서는 독립영양 황탈질 미생물인 OTU DE-1, Thiobacillus denitrificans의 비율이 15%에 불과하였으며 반응기 운전 초기에는 접종원 및 100일 운전 후 반응기의 윗부분에서 종속영양 탈질 미생물인 OTU DE-2, Cenibacterium arsenioxidans와 DE-3, Geothrix fermentans가 78%와 90%로 높은 비율을 차지하여 종속영양탈질 미생물들이 우점종을 차지하였다. 그러나 OTU DE-1은 100일 후에 칼럼 아래쪽에서 94%의 비율을 차지하여 우점종이 되었으며, 500일 운전 후 분석한 결과 칼럼 전체에서 86%를 차지하여 독립영양 황탈질 미생물이 안정적으로 적응하였음을 알 수 있었다.
황-이용 탈질시 요구되는 알칼리도를 공급하기 위해 종속영양탈질을 동시에 이용하는 방안(종속/독립 동시탈질)의 가능성을 검토하였다. 이를 위해 $35^{\circ}C$에서 운전된 황 충전상 반응조에 $NO_3{^-}-N$ 및 $COD_{Cr}$이 각각 700~900 및 900~2500mg/L인 질산화된 침출수를 주입하며 종속/독립 동시탈질시 첨가된 외부탄소원의 종류 및 농도, 그리고 HRT가 탈질효율에 미치는 영향을 파악하였다. 종속/독립 동시탈질시 알칼리도 공급량을 0으로 유지하기 위해 종속영양탈질에 의해 제거되어야 하는 $NO_3{^-}-N$분율($HDNR_{fraction}$)은 탄소원별로 차이를 나타내었다. 메탄올과 아세트산 나트륨의 경우 이론적인 $HDNR_{fraction}$ 값에서 100%의 탈질효율을 얻었으나 글루코스와 당밀의 경우 이론치보다 높은 $HDNR_{fraction}$ 값이 필요하였다. 대부분의 탈질반응은 반응조 하단 11.5cm에서 완료되었으며, 이를 기준으로 계산한 종속/독립 동시탈질시 100% 탈질효율을 얻을 수 있는 EBCT와 용적부하는 각각 6.76 h와 $2.84kg-NO_3{^-}-N/m^3{\cdot}d$이었고, 최대 탈질율은 처리효율 89%에서 $5.05kg-NO_3{^-}-N/m^3{\cdot}d$이었다. 그러나 짧은 EBCT에서는 종속 영양균의 과도한 성장에 의한 반응조의 막힘현상이 발생하였는 바, 이는 역세척 또는 종속영양탈질과 황-이용 탈질의 분리운전 등의 대안으로 해결할 수 있을 것이다.
우리나라 하수의 특성이 유기물 농도가 질소 농도에 비하여 매우 낮기 때문에 외국의 종속영양 탈질 공법을 그대로 적용하기가 힘들며 적용한다 할지라도 외부탄소원을 넣어야 하므로 경제적인 처리는 불가능하다. 산업폐수의 경우에 있어서도 유기물농도가 질소농도에 비하여 낮은 폐수의 경우는 값비싼 외부탄소원을 넣어주어야 한다. 따라서 폐수 특성에 맞는 효율적이고 경제적인 질소화합물 제거 기술의 개발은 불가피하다. 따라서 종속영양탈질공정의 경제성 문제 및 기존의 황탈
우리나라 하수의 특성이 유기물 농도가 질소농도에 비하여 매우 낮기 때문에 외국의 종속영양 탈질 공법을 그대로 적용하기가 힘들며 적용한다 할지라도 외부탄소원을 넣어야 하므로 경제적인 처리는 불가능하다. 산업폐수의 경우에 있어서도 유기물농도가 질소농도에 비하여 낮은 폐수의 경우는 값비싼 외부탄소원을 넣어주어야 한다. 따라서 폐수 특성에 맞는 효율적이고 경제적인 질소 화합물 제거 기술의 개발은 불가피하다. 따라서 종속영양탈질공정의 경제성 문제 및 기존의 황탈
독립영양탈질은 추가적인 질소 제거를 위해 메탄올과 같은 고가의 외부탄소원을 필요로 하지 않는다는 면에서 효과적이고 경제적인 방법이다. 본 연구에서는 고농도 질소 농도를 함유한 하수에 대한 황탈질 평가를 통해 설계 및 운영인자의 도출에 필요한 기초자료를 확보하고자 하였다. 입상황으로 충진된 황탈질조는 유동형 스폰지 담체를 이용하여 영양염류를 제거하는 고도처리 공정 후단에 파일럿 규모로 설치되었다($Q=18\;m^3/day$). 외부 알칼리 주입 없이 황탈질조 유입수 내 알칼리(평균 $169.4{\pm}20.8\;mg$$CaCO_3/L$)만을 활용하였고, 2.45시간의 체류시간으로 운영된 황탈질조 내 추가적인 질산성 질소의 제거를 통해 최종 처리수의 총질소가 7.0 mg T-N/L 이하로 도출되었다. 파일럿 설비 평가를 통해 동절기 저수온($15^{\circ}C$ 이하)에서도 60~80%의 안정적인 황탈질 제거효율을 나타내었으며, 2.78 ppm 이내의 Alum 주입 시 황탈질 성능에 거의 영향을 주지 않는 것으로 나타났다. 황탈질조에서 제거된 질산성 질소 대비 소모된 알칼리도는 $4.09{\pm}1.29\;g$$CaCO_3/g$${NO_3}^-$-N로 도출되었고(이론값 4.57 g $CaCO_3/g$${NO_3}^-$-N), 황탈질조 유입수 내 질산성 질소의 전환에 필요한 알칼리도 이상을 포함하였다. 입상황의 소모량은 943.8 g S/day로서, 구형입상황의 마모 및 역세 시의 유실 등에 의해 이론적 소모량인 400.1 g S/day 대비 2.4배 정도 높게 나타났다.
축산폐수는 고농도의 유기물 및 질소를 함유하고 있으므로 적절한 처리 방법이 요구된다. 본 연구는 황을 이용한 독립영양 탈질 방법으로 질산성 질소에서 질소가스로의 탈질이 아닌 아질산성질소에서의 황산화 탈질을 연구하였으며 탈질 미생물의 최적 성장 조건을 찾고자 하였다. 초기 알칼리도가 충분한 조건에서는 아질산성질소 탈질 저해가 관찰되지 않았으며 실험온도가 $20^{\circ}C$인 경우에도 $30^{\circ}C$와 비교할 때 큰 저해 없이 탈질이 진행되었다. 하지만 초기 아질산성질소의 농도 300 mg/L 이상에서 lag phase가 늘어나 기질저해가 나타났다. 알칼리도가 충분하지 않은 조건에서 질산성질소의 탈질효율은 10%인 반면 아질산성질소의 탈질의 95% 이상이었다. 산소가 존재할 경우 산소를 이용하여 탈질이 이루어지지 않았음에도 불구하고 황산화 미생물이 산소를 이용하여 황산염의 농도가 증가하였다. 아질산성질소 탈질 시 알칼리도의 소모가 관찰되었으나 질산염 탈질시 보다 알칼리도의 소모가 적었으며 황산염 생성 또한 적었다. 황이용 아질산성 질소 탈질은 외부탄소원의 추가적인 주입 없이 저렴한 황입자를 이용하며 질산성질소 황산화 탈질의 단점인 알칼리도 파괴, 황산염이온 생성의 단점을 보완할 수 있는 효과적인 탈질 방법이 될 것으로 기대된다.
황을 포함하는 촉매는 황을 포함하지 않은 촉매보다 저온영역에서 상대적으로 우수한 활성을 갖는 것으로 관찰하였다. $V_2$$O_{5}$가 담지된 촉매는 황에 인해 표면에 polymeric vanadate가 형성되었기 때문인 것으로 확인되어 polymeric vanadate가 탈질제거 활성에 유리한 활성점으로 확인되었다. 또한 활성저하 실험에서 반응온도의 영향이 큰 것으로 확인되었는데 $300^{\circ}C$이상의 반응온도에서는 생성된 염이 제거되는 온도영역이므로 염의 생성으로 인한 활성 저하는 확인 할 수 없다. 그러므로 $300^{\circ}C$이상의 반응온도에서는 활성저하가 관찰되지 않아 본 연구에서 제조된 촉매는 $300^{\circ}C$이상의 온도에서 조업되는 것이 바람직하다.
황 탈질조 유입수질은 회분식 실험을 통한 질산화된 유출수를 사용하였으며, 유입수 주입방향에 따라 상향류와 하향류식으로 운전하여 주입방식에 따른 탈질효율 성능을 평가하였다. 또한, 탈질효율 평가에 따라 선정된 주입방식의 최적 운전조건을 산출하기 위해 EBCT(Empty bed contact time) 변화와 유입 질소농도를 증가시켜 유입부하 증가에 따른 질소 제거효율을 평가하였다. 유입방식 변화에 따른 황 탈질조의 탈질효율 평가결과, 상향류 방식이 탈리된 미생물과 유출 고형물의 재침전으로 인하여 하향류 방식보다 유출 유기물 농도가 낮은 것으로 조사되었다. 또한, 상향류 방식에서 T-N 제거 효율은 73.3~90.2%로 하향류 방식보다 약 10.0% 이상 높은 것으로 조사되어 질소제거 측면에서도 상향류 방식이 유리한 것으로 판단된다. EBCT 변화에 따른 질소제거 효율 검토결과, 1hr에서는 47.4%, 3hr에서는 88.1%, 5hr에서는 90.5%로 조사되어, 황 탈질 공정의 최적 EBCT는 3hr로 판단된다. 법 규정과 부하율에 따른 총질소 제거효율을 검토한 결과, T-N 법적 방류수질 20mg/L를 을 안정적으로 유지하기 위해서는 황 탈질조의 유입 T-N 부하율은 $0.443kgT-N/m^3{\cdot}day$ 이하로 유지하여야 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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