I-III-VI족 화합물 반도체인 $CuInS_2$(CIS) 박막은 Cu(In,Ga)$Se_2$에 비해서 독성원소를 사용하지 않으므로 환경 친화적이고 Ga, Se를 사용하지 않아 조성의 조절이 쉬우며 태양전지의 이상적인 밴드갭인 1.5 eV에 근접한 1.53 eV의 직접천이형 에너지 밴드갭을 가지고 있어 태양전지의 광흡수층으로써 유망한 재료이다. CIS 박막 증착에는 다양한 방법이 있으며 본 연구에서는 chamber를 진공으로 만들고 CIS를 구성하는 용액으로부터 미립자화 된 입자를 노즐을 통하여 팽창시켜 에어로졸을 생성하고 입자들의 운동에너지를 증착에 직접 이용 할 수 있는 Aerosol Jet Deposition (AJD)라는 방법을 이용하려고 한다. 이 방법은 높은 증착속도로 우수한 박막을 성장시킬 수 있는 저비용 및 단순공정으로 CIS를 증착 할 수 있는 새로운 방법이다. 물을 용매로 하여 수용액 상태의 $CuCl_2{\cdot}2H_2O$, $InCl_3$, $(NH_2)_2CS$를 혼합하여 CIS 용액을 제조하고 carrier gas를 주입하여 CIS 용액을 노즐로 이동시켜 팽창시킨다. 용액이 팽창되면서 온도가 감소하여 응축이 일어나며 이 응축된 용액이 가열된 기판 위에 충돌하여 용매가 증발하면서 결정화된 CIS가 증착이 된다. CIS의 특성은 용액의 전구체 비율, 기판 온도, 팽창 전 압력, chamber 압력 등의 영향을 받는데 본 연구에서는 기판 온도를 증착변수로 선택하여 CIS 박막을 증착하고 박막의 특성을 고찰하고자 한다.
태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 부가가치창출에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안이며, 특히 에너지 변환 효율과 생산 원가에서 장점이 있는 것이 CIGS 박막 태양전지로 판단된다. 화합물반도체 베이스인 CIGS 박막태양전지는 연구실에서는 세계적으로 20.3% 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 13% 효율로 생산이 시작되고 있다. 국내에서도 연구실 규모 뿐만 아니라 대면적(모듈급) CIGS 박막 태양전지 증착용 장비, 제조공정 등의 기술개발이 진행되고 있다. CIGSe2를 광흡수층으로 하는 CIGSe2 박막 태양전지의 구조는 여러 층의 단위박막(하부전극, 광흡수층, 버퍼층, 상부투명전극)을 순차적으로 형성시켜 만든다. 이중에 하부전극은 Mo 재료을 스퍼터링 방법으로 증착하여 주로 사용한다. 하부전극은 0.24 Ohm /cm2 정도의 전기적 특성이 요구되며, 주상조직으로 성장하여야 하며, 고온 안정성 확보를 위하여 기판과의 밀착성이 좋아야하고 또한 레이저 패턴시 기판에서 잘 떨어져야 하는 특성을 동시에 가져야 한다. 그리고 CIGSe2의 광흡수층 제조시 셀렌화 공정에서 100 nm 이하의 MoSe2 두께를 갖도록 해야하며, 이는 CIGSe2 박막태양전지의 Rs 값을 줄여 Ohmic 접촉을 향상시키는데 기여한다. 본 연구에서는 CIGSe2 박막태양전지에서 요구되는 하부전극 Mo 박막의 제작과 CIGSe2 박막태양전지 전체공정에 적용후의 MoSe2/Mo 박막특성에 대해서 연구결과들을 논하고자 한다.
최근에 에너지 자원의 고갈이 다가오는 상황에서 태양전지 분야가 주목받고 있으며 이에 대한 시장이 급격하게 확대되고 있다. 그러나 현재의 태양전지는 주를 이루고있는 실리콘태양전지의 경우 원재료 수급이 불안정하여 가격 변동이 심하다. 따라서 이를 대체할 2세대 태양전지인 박막형 태양전지의 연구가 활발히 이루어지고 있다. 박막형 태양전지 중에서도 주목받고 있는 것은 Cu(In,Ga)$Se_2$(CIGS)박막 태양전지이다. CIGS는 Ga의 농도에 따라 1.02~1.68eV의 다양한 에너지 밴드갭을 갖는 직접천이형 반도체 물질이다. 또한 $1{\times}10^5cm^{-1}$의 높은 광흡수계수를 가지고 있으며, $450{\sim}590^{\circ}C$의 고온공정에서도 매우 안정하여 열화현상이 거의 보이지 않아 박막형 광흡수층 재료로서 적합하다. 흡수층을 제조하는 방법은 여러 가지가 있지만, 본 연구에서는 균일성이 뛰어나고 원료사용효율이 높은 sputtering 방법을 사용하였다. 그리고 결정화하기위해서 유독기체를 사용하는 셀.렌.화. (selenization) 방법 대신 전자빔을 조사하는 방법을 채택하였다. sputtering을 통한 CIGS precursor을 제조하기위해 2~3개의 화합물target을 사용하는데, 대표적인 방법으로 동시에 sputtering하는 co-sputtering 방법과 각각의 단일 층을 쌓아 제조하는 stack형으로 분류된다. 본 연구는 CIGS precursor를 제조하기 앞서 CuGa 단일 층만을 제조하여 공정조건에 따른 박막을 제조하였다. 제조된 CuGa 단일층은 전자빔 처리에 따른 영향을 알아보기 위해 전자빔의 세기와 공정시간을 달리하여 특성을 알아보았다. 실험에서는 Cu:75wt%,Ga:25wt% 조성의 target을 사용하여 공정 압력을 각각 10~1mTorr로 변화시키며 실험을 실시하였으며 공정 power는 50W, 70W, 100W로 변화 시키며 실험을 실시하였다. 이때 실험의 초기진공은 turbo-molecular pump를 이용하여 $1{\times}10^{-6}torr$ 이하로 하였으며, Target과 기판사이의 거리는 모두 같은 조건으로 고정하여 실험을 실시하였다. 박막의 균일성을 증가시키기 위하여 5 rpm의 속도로 기판을 회전하였으며 기판 온도는 가열하지 않고 상온에서 전구체를 증착하였다. 그 후 전자빔의 세기를 고정 시킨 후 전자빔 조사 시간을 조절하여 전자빔 조사 전후의 특성을 각각 분석하였다. 전기적특성은 Hall effect, 4-point probe, 구조적 특성은 SEM,EDS, XRD, XRF 를 이용하여 분석하였다.
ZnO는 II-VI 족 화합물 반도체로써 상온에서 큰 엑시톤 결합에너지 (~60 meV) 를 가지며 밴드갭이 3.37 eV인 직접 천이형 반도체로 잘 알려진 물질이다. 이러한 ZnO의 물리적 특성은 광학소자로 상용화된 GaN와 유사하기 때문에 LED나 LD등의 광 소자 재료로 주목 받고 있다. 또한 ZnO는 3족 원소 (In, Ga, Al)를 도핑 함으로써 전기적 특성 제어가 가능한 장점을 가지고 있다. 본 연구는 펄스레이저 증착법 (Pulsed Laser Deposition)을 이용하여 Si (111) 기판 위에 ZnO:In 박막을 성장 시켰으며, 도핑된 indium 양에 따른 ZnO 박막의 배향성 변화를 관찰 하였다. X-선 회절 분석법 (X-ray diffraction), 탐침형 원자현미경 (Atomic Force Microscope) 그리고 투과전자 현미경 (Transmission Electron Microscope)을 측정하였다. XRD 측정 결과 un-doped ZnO 박막은 (002) 방향으로 c-축 우선성장 하였다. 그러나 ZnO 박막내의 Indium 양이 증가 할수록 (002) 방향에서 (101), (102), (103) 등의 (101) 방향으로 성장이 변화 하였으며 5 at.% 이상에서는 (100) 방향의 성장이 관찰 되었다. TEM 측정 결과 un-doped ZnO 박막은 columnar 구조로 성장 되었으나, Indium 양이 증가할수록 column의 size가 감소하며, 5 at.% 이상에서 columnar 구조 성장이 거의 관찰되지 않는다. AFM 결과에서는 Indium 양이 증가 할수록 박막의 표면거칠기와 결정립 크기가 감소하였다.
CIGS 박막 태양전지는 I-III-VI족 화합물 반도체로서 직접천이형 에너지 밴드 구조를 가지고 있고, $1{\times}10$ cm의 높은 흡수계수를 가지고 있으며, Ga, Ag, Al을 첨가함으로써 밴드갭을 1~2.7 eV 넓은 범위로 조절가능하다. 본 연구의 목적은 Sputtering 방식과 Cracker cell을 이용한 실험으로 보다 효율적인 방식으로 CIGS 전구체 조성별 특성에 따른 구조와 전기적, 광학적 특성의 효과에 대하여 조사하였다. Cu-In-Ga 전구체는 CuGa(80-20 at.%)과 In(99.0%) target을 사용하여, Sputtering 공정으로 증착하였으며, Cracker cell이 부착된 RTP (rapid thermal processing)를 통하여 셀렌화를 진행하였다. Reservoir zone 온도는 320도, Cracking zone 온도는 900도로 유지하였으며, 진공상태에서 Se이 공급되면서 열처리가 진행되었다.Cu-In-Ga 전구체 구조에서 In의 증착시간을 변화시켜 CIGS 박막에 미치는 영향에 대해 분석하였다. 이때 기판온도는 $500^{\circ}C$로 고정하거나, $240^{\circ}C$ 열처리 후 $500^{\circ}C$에서 열처리하는 두가지를 적용하여 그 영향을 분석하였다. 또한 Selenium이 Cracking zone 온도와 열처리 시간에 따라 미치는 영향의 변화를 조사하였다. 이에 따른 CIGS 박막의 전기적 특성의 변화를 조사하였다.
태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 부가가치 창출에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안이며, 특히 에너지 변환 효율과 생산 원가에서 장점이 있는 것이 CIGS 박막 태양전지로 판단된다. 화합물반도체 베이스인 CIGS 박막태양전지는 연구실에서는 세계적으로 20.3% 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 13% 효율로 생산이 시작되고 있다. 국내에서도 연구실 규모뿐만 아니라 대면적(모듈급) CIGS 박막 태양전지 증착용 장비, 제조공정 등의 기술개발이 진행되고 있다. CIGSe2를 광흡수층으로 하는 CIGSe2 박막 태양전지의 구조는 여러 층의 단위박막(하부전극, 광흡수층, 버퍼층, 상부투명전극)을 순차적으로 형성시켜 만든다. 이중에 하부전극은 Mo 재료을 스퍼터링 방법으로 증착하여 주로 사용한다. 하부전극은 0.24 Ohm/cm2 정도의 전기적 특성이 요구되며, 주상조직으로 성장하여야 하며, 고온 안정성 확보를 위하여 기판과의 밀착성이 좋아야하고 또한 레이저 패턴시 기판에서 잘 떨어져야 하는 특성을 동시에 가져야 한다. 그리고 CIGSe2의 광흡수층 제조시 셀렌화 공정에서 100 nm 이하의 MoSe2 두께를 갖도록 해야하며, 이는 CIGSe2 박막태양전지의 Rs 값을 줄여 Ohmic 접촉을 향상시키는데 기여한다. 본 연구에서는 CIGSe2 박막태양전지에서 요구되는 하부 전극 Mo 박막의 제작과 CIGSe2 박막태양전지 전체공정에 적용후의 MoSe2/Mo 박막특성에 대해서 연구결과들을 논하고자 한다. (본 연구는 경북그린에너지프론티어기업발굴육성사업 연구지원금으로 이루어졌음).
차세대 태양전지로 주목받는 화합물 박막 태양전지(CIGS, CdTe, etc)는 광흡수계수가 매우 높아 얇은 두께의 광흡수층으로도 빛을 효과적으로 흡수할 수 있으므로 광흡수층의 역할이 매우 중요하며 이에 대한 정확한 정보와 이해는 필수적이다. 특히 GIGS 박막 태양전지의 정량 및 각 원소의 깊이 방향의 분포를 분석하는 것은 박막형 태양전지 개발에 크게 기여한다 [1,2]. 본 실험에서는 조성비를 알고 있는 균질한 CIGS박막을 표준시료로 사용하여 ICP-MS로 측정하여 평균농도를 구한 뒤 TOF-SIMS, D-SIMS, Auger Electron Spectroscopy (AES) 로 깊이 방향 분석 결과를 통해 상대감도(RSF)를 계산한 후 각 원소의 농도로 변환하여 정량분석 결과를 얻었다. 일반적으로 손쉽게 정량적인 정보를 얻는 AES에 비해 정량성이 떨어지는 TOF-SIMS와 D-SIMS는 스퍼터링시 사용되는 Cs 빔과 시료 내 금속과의 클러스터 이온(GaCs+와 InCs+)의 깊이 방향 조성을 이용하면 매트릭스 효과를 배제할 수 있어서 좀 더 정확한 정량 분석이 가능하므로 시료내 금속과 Cs 이 결합된 클러스터 이온의 깊이 방향 조성을 측정하여 각원소의 농도를 계산하였고 스퍼터링 에너지를 포함한 실험 변수에 따른 재현성 및 정량성의 차이를 비교분석하였다. 또한 CIGS층에 불순물로 들어 있는 미량원소들의 깊이 분포도도 함께 관찰하였다.
In2O3 계열의 산화물 전도성 투명 전극은 최근 디스플레이, 태양전지 등 전자산업에서 중요한 소재로 전 세계적으로 많이 연구되고 있다. 또한 3.6 eV의 wide bandgap을 가짐으로서 센서 등의 반도체 소자로의 응용가능성이 매우 큰 것으로 알려져 있다. 기존의 연구는 In2O3에 SnO2, Al2O3, Ga2O3 등을 혼합하여 화합물 형태의 투명전극 소재를 개발하고, 전도성 및 투과율 등을 개선시키는데 초점이 맞춰져왔다. 최근에 들어서 나노스케일 물질의 제조 기술 개발로 낮은 차원의 In2O3 나노구조는 센서나 발광다이오드와 같은 전자기기의 제작을 위해서 연구 되었는데, 본 논문에서는 Carbon을 doping하여 p-형 반도체로의 응용 가능성을 고찰하였다. 본 논문에서는 In2O3:C 박막을 radio-frequency magnetron sputtering 방법으로 sapphire(0001) 기판위에 증착하였다. 통상적으로 ceramic target에 carbon을 혼합하여 sintering하여 제작한 ceramic target 대신, In2O3 powder와 CNT를 혼합하여 powder형태의 sputter target을 사용하였다. 박막의 증착 초기에는 매우 평평한 층구조로 성장하였고, 박막의 두께가 증가함에 따라 섬조직이 생성되기 시작하여 표면거칠기가 매우 크게 증가하였다. 박막의 두께가 500 nm 이상이 되면 나노 피라미드가 생성되는데, 이는 In2O3의 결정구조에 기인한 것으로 판단된다.
태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 부가가치 창출에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2 세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안이며, 특히 에너지 변환 효율과 생산 원가에서 장점이 있는 것이 CIGS 박막 태양전지로 판단된다. 화합물반도체 베이스인 CIGS 박막태양전지는 연구실에서는 세계적으로 20.3% 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 13% 효율로 생산이 시작되고 있다. 국내에서도 연구실 규모 뿐만 아니라 대면적(모듈급) CIGS 박막태양전지 증착용 장비, 제조공정 등의 기술개발이 진행되고 있다. CIGSe2를 광흡수층으로 하는 CIGSe2 박막 태양전지의 구조는 여러 층의 단위박막(하부전극, 광흡수층, 버퍼층, 상부투명전극)을 순차적으로 형성시켜 만든다. 이중에 소다라임유리를 기판으로 하는 하부전극은 Mo 재료를 스퍼터링 방법으로 증착하여 주로 사용한다. 하부전극은 우수한 전기적 특성이 요구되며, 주상조직으로 성장하여야 하며, 고온 안정성 확보를 위하여 기판과의 밀착성이 좋아야하고 또한 레이저 패턴시 기판에서 잘 떨어져야 하는 특성을 동시에 가져야 한다. 본 연구에서는 대면적 CIGSe2 박막태양전지에서 요구되는 하부전극 Mo 박막의 제작과 그 특성에 대해 평가하고, 최종적으로 대면적 CIGSe2 박막태양전지 공정에 적용 그 결과를 논하고자 한다.
Polycrystalline CdTe thin films for solar cell continues to be a promising material for the development of cost effective and reliable photovoltaic processes. The two key advantages of this material are its high optical absorption coefficient and its near ideal band gap for photovoltaic conversion efficiency of 1.4-1.5 eV. In this study we made the CdTe thin films for solar cell application which was deposited on the glass substrates using a modified chemical spray method at low temperature. This process does not require the sophisticated and expensive vacuum systems. The prepared CdTe films were characterized with the aid of scanning electron microscope (SEM), UV-visible spectrophotometer, and X-ray diffraction spectrometer (XRD). Following are results of a study on the "Human Resource Development Center for Economic Region Leading Industry" Project, supported by the Ministry of Education, Science & Tehnology(MEST) and the National Research Foundation of Korea(NRF).
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[게시일 2004년 10월 1일]
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