원자력발전소에서 발생되는 방사성폐기물들은 폐기물형태 및 방사능 농도가 다양하며 영구처분장으로 이송전까지는 발전소내의 임시 저장고에 안전하게 보관, 관리하고 있다. 생성된 폐기물드럼내에는 감마방출핵종을 비롯하여 알파 및 베타방출 핵종들이 균질 또는 비균질하게 존재하고 있으며 방사능의 세기나 폐기물의 특성에 따라 안정화시키거나 압축처리하여 드럼에 담겨져 있기 때문에 일반적인 파괴분석에 의한 화학분석법으로는 작업자의 피폭, 시료의 대표성 선정 및 장시간의 화학처리 시간소요 등으로 핵종분석이 곤란하다. 따라서 본 논문은 일반적으로 감마핵종분석시 흔히 사용하고 있는 고순도게르마늄(HPGe) 검출기를 이용하여 드럼의 감마핵종농도를 분석하는 방법과 장치의 개발에 대해 언급하였으며 알파나 베타핵종과 같이 직접 분석이 곤란한 핵종들은 각 폐기물드럼내에 존재하는 Co-60이나 Cs-137과의 상관관계를 미리 예측한 척도인자 (scaling factor)를 이용하여 간접적으로 구하는 방법을 사용하고 있으나 본 논문에서는 드럼으로부터 감마핵종만을 분석하는 방법에 대해서만 언급하였다. 또한 핵종분석시스템의 최적 운전조건을 도출하기 위해 드럼회전테이블의 속도결정 및 모의드럼을 이용한 방사능측정 등을 통해 핵종 농도 분석시의 오차를 30% 이내로 유지할 수 있었다.
콘크리트를 통한 핵종의 확산계수는 처분장으로 부터의 핵종 유출을 평가하는데 중요한입력 인자이다. 본 연구에서는 콘크리트에서의 핵종확산 연구 현황 및 핵종화산에 미치는 주요 인자들의 영향 등이 조사되었고, 주요 핵종의 확산계수가 직접 측정되었다. 내부확산법으로 측정된 확산계수값은 시료의 물과 시멘트 비 (W/C)가 증가할수록 증가하였으나 거의 같은 승수내에 있었으며, 공극확산이 핵종이동을 지배하였다. Cs 과 I 의 겉보기 확산계수는 순수 시멘트에서 각각 $1.0{\times}10^{-12}~1.0{\times}10^{-11}m^2/s$ 및 $3.0{\times}10^{-14}~1.0{\times}10^{-13}m^2/s$, 몰타르에서는 각각 $3.0{\times}10^{-12}~9.0{\times}10^{-11}m^2/s$ 및 $3.0{\times}10^{-11}m^2/s$의 범위에 있었다. 이와 병행하여 시멘트, 몰타르 및 콘크리트에서의 주요 방사성핵종의 확산계수 값을 문헌으로부터 수집, 정리하였다. 대상 핵종은 Cs, I, Sr, C, Co, H, Am, PU, Ni, Mn, Fe, Nb 및 Tc로서 수집된 핵종확산계수 값은 시료의 조건 (공극률 밀도, W/C 비, 온도 등) 에 따라 큰 편차를 보여주고 있다.
균열암반에서 콜로이드를 동반한 방사성 핵종의 이동을 핵종붕괴사슬과 주변암반으로제한적 분자확산을 고려하여 모사하였다. 암반 내 핵종 이동을 모사하기 위한 핵종이동 시스템과 지배 방정식 및 초기/경계 조건을 설정하여 반 해석해를 도출하였으며, 수치적 라플라스 역변환을통하여 반해석해의 검증을 실시하였다. 유사콜로이드의 반응상수가 균열 내에 미치는 영향과 콜로이드의 여과작용이 핵종이동에 미치는 영향 그리고 주변 암반으로 제한적 확산이 핵종이동에 미치는 영향에 대하여 알아보았다. 지하수 내에 존재하는 유사 콜로이드의 양이 많아질수록 균열 내 방사성 핵종이동의 가속현상이 크게 나타났으며 여과 계수가 모든 핵종에 대하여 $10^{-3}$ (m$^{-1}$)보다 클 경우 여과에 의한 핵종 지연을 무시할 수 없었다. 콜로이드 존재로 인한 핵종가속과 더불어, 주변암반으로 방사성핵종의 분자확산이 제한적일 경우에 예측된 핵종가속현상은 확산깊이가 적을수록 더 커지는 것을 알 수 있었고, 이때 가속에 영향을 주는 유효확산깊이가 존재하는 것을 발견할 수 있었다. 또한 주변암반의 저지계수가 클수록 제한적 확산깊이에 따른 핵종들의 가속범위의 증가를 볼 수 있었다.
고준위 방사성 폐기물 처분장으로부터 유출된 핵종이 인간 생태계에 도달하여 어느 정도의 선량률로서 피폭을 일으키는가를 보이기 위한 생태계 피폭 모델링 및 평가 연구는 처분안전성 평가의 최종 단계로서 핵종 유출의 결과가 인간에게 어느 정도의 방사선 피폭을 주는가를 보이는 것이 그 주요한 내용이 된다. 이 연구를 통하여 도출된 시나리오 중에서 가장 기본이 될 수 있는 생태계에 대하여 AMBER를 사용하여 피폭 계산을 수행하여 선량 환산 인자 평가를 계산해 보았다. AMBER 코드는 핵종 이동 계산을 위해 여러 개의 구획을 설정하고 구획간의 핵종 이동은 핵종 전이 계수(mass transfer coefficient)를 이용하여 계산한다.
SAV90에서 사용되고 있는 핵종 연쇄모델을 CASMO3/MEDIUM3 계산절차에 상응되도록 수정하였다. 기존의 핵종 연쇄모델은 21개의 핵종으로 표현되어 있어 CASMO3의 계산결과를 MEDIUM3에서 그대로 구현하는데 충분치 않은 것으로 밝혀졌다. 따라서, 이를 해결하기 위해서 기존의 핵종 연쇄모델을 수정 확장시켰으며, 여기에서 분석된 여러 핵종 연쇄모델들중 21 핵종 연쇄모델에 Pu238만을 더 고려한 22 핵종을 가진 연쇄모델이 정확도와 계산효율을 모두 고려할 때 가장 우수한 것으로 나타났다. 이 모델을 이용하여 영광 1호기의 노심연소계산을 수행하였으며, 이를 주요 노심 측정치와 비교한 결과 잘 일치하는 것으로 나타났다.
KURT(KAERI Underground Research Tunnel) 부지 부근에 가상의 처분장을 설정하고, 해당 부지의 세 지점에서 방사성폐기물로부터 누출된다고 가정한 방사성 핵종의 이동 시간을 계산하였다. 핵종의 이동 경로는 핵종 누출 지점에서 천부 지하수대까지로 설정하고 KURT 주변 지하수 유동계 모의를 통해 결정하였다. 세 지점은 지하수가 빠르게 유동하는 구조(highly water-conductive feature)를 지나가기 때문에 천부 지하수까지 도달하는데 상대적으로 적은 시간이 걸리는 지점으로 선정되었다. 핵종의 이동 시간은 TDRW(Time-Domain Random Walk) 기법을 통해 계산하였다. 지하수 내의 핵종의 이동 시간을 계산하기 위해, 이류(advection)와 분산(dispersion) 이외에 암반 기질(rock matrix)로의 확산(diffusion)과 기질 내부에서의 흡착(sorption)이 고려되었고, 핵종의 붕괴 및 변환에 의한 영향도 몇 개의 붕괴 사슬(decay chain)을 이용하여 계산에 반영하였다. 계산 결과를 보면, 지표 부근의 천부 지하수에 도달하는 핵종의 시간당 이동량(mass flux)은 복수의 이동 경로뿐만 아니라 핵종의 반감기와 암반 기질 내에서의 핵종의 흡착 분배 계수에 크게 영향을 받는 것으로 나타났다. 따라서 보다 안정적이고 불확실성이 감소된 심지층 처분장의 안전성 평가를 위해 우선적으로 필요한 사항으로는, 장반감기 핵종에 대한 평가가 이동 과정 이외에 저장 용기에 들어있는 상태에서부터 면밀하게 이루어져야 하고, 암반 기질에서 발생하는 핵종의 흡착 과정이 심부 현장 조건을 반영하여 평가되어야 할 것으로 생각된다.
한국원자력연구원의 지하처분연구시설인 KURT 주변의 지하수 유동 환경과 관련하여 수집 및 분석된 자료를 바탕으로, 가상의 처분장에서 누출된 방사성 핵종의 이동 현상을 시간 영역(time domain)에서 계산하였다. KURT에서 실시된 현장 시험에서 밝혀진 수리지질학적 특성을 바탕으로 지하수 유동 모의를 실시하였고, 그 결과를 통해 파악된 지하수 유동 경로를 따라 방사성 핵종이 이동하는데 걸리는 시간은 시간 영역에서 용질 이동 모의를 하는 TDRW(Time Domain Random Walk) 방식을 통해 평가하였다. 이류(advection)와 분산(dispersion) 현상 외에 방사성 핵종의 붕괴(decay), 평형 흡착(equilibrium sorption), 암반 기질로의 확산(matrix diffusion) 현상이 용질의 이동 시간에 영향을 주는 것으로 설정되었다. 모의 결과를 통해 방사성 핵종과 지하 매질의 특성에 의한 흡착 현상, 기질 확산 현상이 핵종 이동에 미치는 영향이 분석되었으며, 방사성 핵종의 연쇄 KURT 부지 환경에 위치한 가상의 처분 시설에서 누출되는 방사성 핵종의 이동을 Time Domain에서 해석하는 방법에 관한 연구 반응에 의한 영향도 평가하였다. KURT 부지 환경에서 지표로 유출될 수 있다고 계산된 방사성 핵종의 유출량은 처분장에서 누출될 수 있는 양의 $10^{-3}$배 미만이었고, 암반 기질로의 확산 및 흡착이 고려되면 그 비율이 더욱 낮아졌다. 본 연구에서 사용된 핵종 이동 모의 방법은 방사성붕괴나 흡착, 확산 등 이동 지연 현상을 고려하면서 핵종의 이동 시간을 계산할 수 있어 안전성 평가에서 요구되는 심부 지하에서의 방사성 핵종 이동 관련 자료를 작성하는데 활용될 수 있을 것이다.
방사성폐기물 저장용기에 생긴 결함으로부터의 핵종유출을 분석하였다. 결함은 부식이나 균열으로부터 기인하며 저장용기의 재질이나 부식 부산물층을 관통하게 된다. 본 연구는 결함을 통한 핵종의 이동을 다루었으며 결함이 생기게 되는 방법에 관해서는 고려하지 않았다. 다수의 작은 결함으로부터의 핵종유출이 중요하며 저장용기가 없다고 가정한 폐기물고화체로부터의 핵종유출과 거의 비슷함을 보여준다. 비록 부분적으로 파손된 저장용기일지라도 핵종유출에 대하여서 장기간에 걸쳐 중요한 방벽의 역할을 하지만, 작은 결함의 수가 많아지면 방벽으로서의 효과가 줄어들게 된다.
ORIGEN-S 전산코드로 계산된 가압경수로(PWR)사용후핵연료 내에 존재하는 방사성핵종비 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs 및 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs 를 감마선 분광실험으로 측정한 값과 비교하여 핵연료의 연소도를 결정하였다. 고리 1호기 및 2호기 사용후핵연료봉에 대한 감마선 분광실험을 한국원자력연구소 조사재시험시설(IMEF)과 조사후시험시설(PIEF)의 시험기기 및 장치를 이용하여 수행하고 이 결과로부터 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs 와 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs 의 핵종비를 측정하였다. 이와 별도로 사용후핵연료의 연소도, 냉각시간, 초기농축도등에 따른 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs 와 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs의 핵종비를 ORIGEN-S 코드로 계산을 하였으며, 이 핵종비와 연소도 사이의 관계를 회귀분석하여 2차 다항식 함수로 유도하였다 이관계식과 감마선 분광실험으로 측정한 $^{134}$ Cs/$^{137}$Cs와 $^{154}$ Eu/$^{137}$Cs 의 핵종비를 이용하여 각각의 연소도를 결정할 수 있었다.
처분장 구조물의 주요방벽 재료중의 하나인 콘크리트에서의 핵종확산계수를 측정하기 위하여 내부확산법을 적용하였다. 핵종은 양이온과 음이온을 대표하는 Cs 과 I 이었으며, 고체 시료는 양생된 순수시멘트 또는 시멘트와 모레를 섞은 몰타르로 물과 시멘트의 비 (W/C) 를 변화시켰다. 용액은 표준 제조방법에 따라 제조된 합성지하수이었다. Curve fitting 법을 이용한 모델과 실험의 비교로부터 핵종의 확산계수를 계산하였다. 순수시멘트의 경우 Cs 의 겉보기 확산계수는 1.7 $\times$$10^{-12}$~1.4 $\times$$10^{-11}$ m$^2$/sec 의 범위로 W/C 가 증가할수록 컸으며 I 는 2.9 $\times$$10^{-14}$ ~ 1.0 $\times$$10^{-l3}$$m^2$/sec의 범위로 또한 W/C 에 따라 증가하였다. 몰타르의 경우 W/C 가 클수록 Cs 의 확산계수는 증가하였으나 I 에 대해서는 큰 변화를 보여주지 않았다 본 실험에서 얻어진 핵종의 유효확산계수값이 $10^{-13}$ ~ $10^{-10}$ m$^2$/sec의 범위를 갖는 것으로 보아 공극확산이 핵종확산의 지배 메커니즘임이 예상되었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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