고리 1호기의 사용후 핵연료에 함유된 핵종중 핵임계도에 미치는 영향이 큰 22개 핵종에 대한 핵단면적 자료를 XLACS-II에 의해서 ENDF/B-IV로 부터 취해서 FISSLIB(51군 핵단면적 자료)를 만들었다. 그리고 AMPX 조직에 의해서 DLC-43/CSRL 자료로 부터 생산된 51군 핵단면적 자료와 함께 사용할 수 있도록 하였다. 한편 BNL-325와 FISSLIB을 비교하여 후자의 유용성을 확인하였다. 그리고 FISSLIB에 수록된 핵분열 생성물 핵종에 대한 핵군단면적을 기본 입력자료로 하여 무한 배열된 고리 1호기 사용후 핵연료봉에 대한 핵임계도 계산을 수행하였다. 그 결과 냉각기간에 따라 핵분열 생성물 핵종을 고려할 때의 핵임계도는 그것을 무시할 때보다 9-14%의 감소효과를 나타냈다.
사용후핵연료에 함유되어 있는 핵분열생성물을 분석하기 위하여 여러 원소를 동시에 분석할 수 있고, 분석감도가 커서 시료의 방사능과 폐기물의 양을 감소시킬 수 있는 유도 결합 플라스마 원자방출분광기/차폐 시스템을 구성하였다. 방사성 물질이 직접 접촉되는 플라스마 들뜸원과 시료용액 도입부를 스테인리스 스틸 재질의 글로브박스 내부에 설치하였으며, 고주파 들뜸전원, 분광기, 검출기 그리고 전기, 전자 및 아르곤 가스 공급 제어장치는 외부에 설치하였다. 분석능과 방사선 안전의 관점에서 시스템의 특성을 검증하였으며, 사용후핵연료 용해용액과 원자력발전소의 일차냉각수를 대상으로 핵분열생성물과 방사성 부식생성물 분석에 대한 적용성을 평가한 결과 $0.01-0.1mgL^{-1}$ 농도범위에서 상대표준편차는 5% 이하였다.
중성자와 우라늄의 핵반응에 의해 생성된 핵분열생성들의 물리적 특성을 이용하며 원자로 내의 핵연료 상태를 해석하는 모델을 개선하였다. 이 모델에서는 고체 핵연료 내에서 특정핵종의 핵분열 생성물의 생성과 이것이 원자로 냉각재까지 방출되는 과정을 계산하고 추적하여 방사능농도와 결함 핵연료봉의 수를 관계짓는 방정식의 계수들을 결정한다. 핵분열생성들의 거동은 이탈(knock out)과 이동(migration) 두 부분으로 나누어 해석하였으며 트램프 우라늄의 영향을 분리할 수 있도록 하였다. 실측자료로는 가압 경수형 원자로인 고리 원자력발전소 1호기의 1차 냉각재를 분석해서 얻은 I-131과 I-133의 방사능 강도를 이용하였다. 이 실험자료와 위 방정식에서 구한 방사능 강도로부터 구한 결함 핵연료의 수는 제 3 주기에서 $9.34{\pm}1.13$개 제 6 주기에서 $0.294{\pm}0.092$개로 나타났다.
경수로용 전산코드인 ERAPCON2를 CANDU 핵연료의 거동에 사용하기 위하여 소결체-피복관틈새 열전도 모형과 소결체내 중성자속 분포 모형을 개조하였다. 기존의 CANDU핵연료 전산코드와 비교한 결과 CANDU핵연료의 열적거동 분석에 있어 거의 동일한 결과를 얻었다. 이를 사용하여 DUPIC 핵연료의 열적 거동특성을 알아보았다. 고용성 핵분열생성물에 의해 감소된 DUPIC 핵연료의 열전도도에 의하여 핵연료 중심부 온도가 증가됨을 알 수 있었다. 선출력 500W/cm에서 중심온도가 230-320K 정도 증가하였다. 따라서, DUPIC핵연료 설계에서 중심온도 증가에 대한 세밀한 분석이 요구된다.
질산에 잘 녹지 않는 백금족 원소를 포함하고 있는 모의 사용후핵연료(SIMfUEL)를 고압산분해 방법으로 녹였다. 핵분열생성물 원소들은 우라늄과 분리한 다음 유도결합플라스마 원자방출분광법 (ICP-AES)으로 분석하였다. 핵분열생성물 원소들의 피크가 우라늄 스펙트럼으로부터 분광학적 간섭을 받으므로 Mo, Pd, Rh 및 Ru은 양이온교환수지로 Ba, Ce, La, Nd, Rh, Sr, Y 및 Zr는 음이온교환수지로 우라늄과 원소들을 군분리하였다. 사용후핵연료의 조성과 비슷한 모의 핵연료용액을 만들어 양이온 교환수지로 분리한 다음 측정한 회수율은 99-103%이고, 음이온교환수지로 분리하고 측정한 회수율은 이트륨을 제외하고 96.5-107%이었다. 이 방법을 금속원소의 농도가 수백에서 수천 ppm 존재하는 SIMFUEL에 적용하여 측정한 상대표준편차는 1.3-6.7%이었다.
하나로 원자로에서 조사된 최대 선출력이 121 kW/m이고, 63 at%의 평균 연소도를 갖는 $U_3Si-Al$ 원심 분무 고출력 핵연료를 EPMA를 이용하여 파단면 관찰 및 반응층에 대한 핵분열 생성물을 분석 하였다. 조사된 고출력 $U_3Si-Al$ 핵연료를 EPMA로 화학 조성을 분석하기 위해 선행조건은 방사능 허용 한도가 $3{\times}10^{10}Bq$ 이하로 제한되는 EPMA 기기에 부합 될 수 있게 시험 시편을 최소화 하기 위한 작업이다. 시험 조건에 부합될 수 있는 시편의 제조를 위해 핵연료 천공 장치를 제작하였으며, 천공 장치를 사용하여 ${\Phi}1.57{\times}2mm$의 크기를 갖는 시료를 만들었다. 천공 된 시료를 파단 시편과 연마 시편으로 제조하여 파단면의 관찰 및 반응층(Inter-reaction layer)과 산화층에 대한 EPMA 분석을 수행하였다. 두께가 $16{\mu}m$인 반응층에 대한 평균값은 $UO_2$를 표준 시편으로 calibration한 경우의 조성은 $U_{2.84}$ Si $Al_{14}$ 이였으며, 시험 시편으로 calibration한 경우의 조성은 $U_{3.24}$ Si $Al_{14.1}$ 였다. 또한 반응층에서 핵분열 생성물의 조성을 분석하였으며, 반응층에서의 금속 석출물(metallic precipitates)의 생성은 확인할 수 없었다. 시험 시편의 산화층 조성은 $Ai_2O_3$ 임을 확인했다.
장반감기 초우라늄 원소들(Am, Cm, Np 등)과 핵분열생성물들(135Cs, 129I)이 포함된 고준위 방사성폐기물을 심지층처분할 경우도 장반감기 핵종들의 장시간에 걸친 유출현상으로 인하여 환경오염이 문제가 될 가능성이 있다. 이러한 장반감기 핵종들의 심지층처분 대안으로 소멸처리 방식이 70년대부터 선진국들에서 활발히 연구되어져 왔다. 본 기고문은 이러한 소멸처리와 그 전단계인 군분리 기술의 현황과 향후 전망을 정리하고 특히 현존하는 소멸처리 방식의 문제점을 분석하여 향후 국내에서 수행할 소멸처리 연구에 도움이 되고자 하였다.
사용후핵연료의 화학특성을 규명하기 위하여 시료 중에 함유되어 있는 핵분열생성물 중 Zr을 분리, 정제하는 연구를 수행하였다. 우라늄과 핵분열생성물 대신 비방사성 금속이온들로 구성된 사용후핵연료 모의 용해용액을 시료로 사용하였다. 12 M HCl 용액으로 전처리한 Dowex $1{\times}8$ 음이온교환수지관에서 Ce, Nd, Cs, Rb, Ba, Sr, Ru, Rh, Pd, Ag 및 Cd을 용리시킨 후 5 M HCl 용액으로 Zr을 95% 이상 분리, 회수할 수 있었다. 용출액에 함유되어 있는 Zr 동위원소의 동중원소인 Mo을 제거하기 위하여 5 M HCl 용액으로 전처리한 Dowex $1{\times}8$ 음이온교환수지관에서 정제하였으며, 실제 PWR 사용후핵연료에 함유되어 있는 Zr 분리, 정제에 적용하여 질량분석한 결과 Mo 및 Sr에 의한 동중원소 영향이 나타나지 않았다.
원자력 발전소 내 외부 계통의 표면에 침적된 방사성핵종은 원자로 구조재 및 핵분열생성물의 부식생성물 활성화에 의해 생성된다. 특히, 1차계통 내부에서 물과 부식된 표면 사이의 지속적인 마찰은 냉각재와 부식생성물을 혼합하게 만든다. 그리고 이것들은 계통을 따라 순환한다. 본 논문에서는 설계단계에서 사용되는 1차 계통의 부식생성물과 방사성 핵종의 양을 예측하는 CRUDTRAN, DISER, MIGA-RT 및 CPAIR 코드를 분석하였다. 또한, CRUDTRAN을 이용하여 국내 경수로 1차계통내 부식생성물 거동을 예측하였다. 본 연구목적은 웨스팅하우스형 원전의 실제 데이터로 계산된 값을 측정값과 비교하여 부식생성물 평가 모델의 신뢰도를 향상시키는데 있다.
월성로형 핵연료봉의 정상상태 노내거동 분석용 전산코드인 KAFEPA를 개발하였다. KAFEPA 전산코드는 같은 목적하에서 AECL에 의해 개발되었던 ELESIM 전산코드에 대응하지만, KAPEPA 전산코드는 ELESIM에 비해 보다 이론적이고 정확하게 예측하는 계산모형들, 즉, 핵분열기체방출 모형, 노내고밀화모형 및 중성자속 감소 계산모형들을 내포하고 있다. KAFEPA 전산코드는 핵분열생성물 기체 방출에 대한 22개 노내 실험자료에 그 예측치를 비교함으로써 검증되었다. KAFEPA 전산코드에 의한 예측치는 상기 실험자료와 잘 일치하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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