1차원 탄소나노재료이며 한 겹의 흑연을 말아 놓은 형태인 단일벽 탄소나노튜브(Single-walled carbon nanotubes, SWNTs)는 감긴 형태에 따라 반도체성, 금속성 성질을 나타내는 특이성과 우수한 기계적 성질을 지니고 있어 광범위한 분야로 응용이 기대되어왔다. 이러한 SWNTs의 응용가능성을 실현시키기 위해서는 보다 경제적, 산업적인 면에서 손쉬운 합성방법의 개발이 필요한 실정이다. SWNTs의 합성 방법들로는 아크방전법과 레이저 증발법, 그리고 열화학기상증착법(Thermal chemical vapor deposition, TCVD) 등이 이용되었다. 이 중 TCVD법은 대면적의 균일한 CNTs를 합성할 수 있다는 장점이 있다. 그러나 탄화수소가스를 효율적으로 분해하기 위하여 $800^{\circ}C$ 이상의 고온 공정이 요구되며, 이는 경제적, 산업적인 면에서 사용이 제한적이다. 따라서 저결함, 고수율의 SWNTs를 저온합성 할 수 있는 공정의 개발이 지속적으로 필요하다. 본 연구에서는, TCVD법을 이용하여 에틸렌 원료가스로 SWNTs의 저온합성 가능성을 확인하였다. 합성을 위한 기판과 촉매로는 실리콘 산화막 기판(SiO2/Si wafer)에 철 나노입자를 지닌 ferritin을 스핀코팅 후 산화하여 이용하였다. 저온합성 공정의 변수로는 합성온도와 원료가스인 에틸렌의 분율을 설정하여, 변수가 SWNTs의 결정성과 수율에 미치는 영향을 고찰하였다. 합성된 SWNTs의 분석의 용이함과 손지기(Chirality)의 제어를 위하여 나노 다공성 물질인 제올라이트(Zeolite)를 보조 기판으로 사용하였다. 실험결과 에틸렌 원료가스로 합성한 SWNTs는 $700^{\circ}C$ 부근의 저온에서도 합성이 가능함을 확인하였다. 또한 에틸렌 원료가스의 분율과 합성시간의 정밀한 제어를 통해 SWNTs의 합성온도를 더욱 감소시키는 것도 가능할 것으로 예상된다.
저발열량 석탄 및 바이오매스 합성가스의 가스 엔진 내 연소 특성에 대한 전산 해석을 수행하였다. 열화학적 해석을 통해 연소 압력, 연소 온도, 배기가스의 조성, NO 배출량 및 엔진 출력을 예측하였고, 예측결과를 소형 파이로트 가스 엔진 시험결과와 비교하였다. 합성 가스의 가스 엔진 연소실 내부의 비정상 연소 현상을 규명하기 위해 전산유체역학적 해석을 수행하였고, 석탄 및 바이오매스 합성가스의 계산결과들을 서로 비교하여 대체연료로서 합성가스 연소 시 가스엔진에 대한 설계 변경 및 조절을 위한 기준을 제시하였다.
메탄을 주성분으로 하는 일반적인 합성천연가스의 열량은 $9,300kcal/m^3$ 이하이며, 이러한 합성천연가스를 국내에서 도시가스로 사용하기 위해서는 $10,200kcal/m^3$로의 증열이 필요하다. 일반적으로, 합성천연가스의 열량조절에는 프로판가스를 상용하나, 가격의 변동폭이 크고 대체로 합성천연가스의 제조원가보다 비싸왔다. 그러므로 프로판을 통한 증열 대신 고열량의 합성천연가스를 직접 생산할 수 있다면, 합성천연가스의 생산가격을 상당히 감소시킬 수 있다. 본 논문에서는 미국 NETL 분석 자료를 기반으로, 메탄이 주성분인 합성천연가스의 제조 및 증열과 고열량 합성천연가스의 직접 제조 시의 원가를 비교분석하였다.
국내에서 발생하는 생활폐기물 발열량이 최근 3,000 kcal/kg 정도를 웃돌고 있고 사업장 폐기물의 경우는 4,000~7,000 kcal/kg 정도로 높아 이러한 가연성 폐기물 들은 자원화하여 에너지원으로 사용가능하다. 폐기물 자원화 기술의 하나인 가스화 기술을 적용하면 폐기물 내의 가연분은 CO, $H_2$가 주성분인 합성가스로 전환되어 화학원료 또는 발전원료로서 활용이 가능하다. 본 연구에서는 합성가스의 다양한 활용분야 중에서도 메탄올과 CO의 합성을 통해 얻어지는 초산제조 공정에서 폐기물의 가스화를 통해 발생되는 합성가스 내의 CO를 적용하여 기존 초산제조공정에서 필요한 CO를 생산하기 위해 소모되는 고가의 납사 원료를 절감하고자 하는 방안이 검토되고 있다. 초산은 CO와 메탄올($CH_3OH$)을 금속이온계 귀금속촉매 상에서 메탄올카본닐레이션(Methanol carbonylation)반응으로부터 합성되는 것으로, 초산에스테르, 염료, 안료, 의약품 등의 원료로 사용되는 화학원료이다. 일반적으로 초산을 제조하기 위해 사용되는 CO를 생산하기 위하여 납사(Naptha)를 가스화하는 부분산화공정을 이용하거나 촉매를 사용한 Steam reforming공정을 적용하고 있는데, 가스화 및 Steam reforming의 원료가 되는 납사가 고가이고, 원유가가 상승하면 납사의 가격도 상승할 수 있고, 결국 초산제조 비용의 상승을 초래할 수 있다. 폐기물의 가스화를 통해 발생하는 합성가스 내의 CO를 활용하여 초산제조의 원료로 사용할 수 있다면 초산제조 공정에서의 CO 제조 비용 절감 및 폐기물 자원화의 효과를 동시에 달성할 수 있을 것으로 생각된다. 본 연구에서는 초산제조의 원료로 폐기물의 가스화를 통해 발생한 합성가스 내의 CO를 적용가능성을 검토하기 위하여 사업장 폐기물 및 사업장폐기물과 폐유, 건조슬러지 등을 혼합한 복합폐기물의 가스화를 통해 CO의 발생 특성을 분석하였다.
자원고갈과 지구온난화 등으로 재생에너지의 사용 및 보급이 지속적으로 증가할 것으로 예상되지만, 세계적으로 매장량이 풍부한 석탄의 사용량은 2030년 이후에도 지속적으로 증가될 전망이다. 따라서 세계 각국은 기후변화 규제에 대응하면서도 청정하게 석탄을 사용하기 위한 기술의 개발 및 보급을 활발히 진행 중이며, 국내에서도 온실가스 감축과 동시에 국가 성장 동력화를 추진하고 있다. 석탄가스화 기술은 석탄을 가스화하여 생산된 CO, $H_2$가 주성분인 합성가스를 연료로 활용하는 기술로, 이용 효율이 높고 석탄을 천연가스 수준으로 청정하게 사용할 수 있는 차세대 석탄이용 기술이다. 본 연구에서는 pilot급 석탄 가스화기에서 생산된 합성가스에 함유된 산성가스를 고온에서 건식으로 제거하는 시스템을 구축하였으며, 석탄 합성가스를 고온 건식 정제시스템에 공급하기 위한 석탄가스화기의 운전특성을 파악하였다.
최근 정부의 녹색성장 정책, 고유가시대 도래, 온실가스 감축 의무화, 폐기물 해양배출 강화 등으로 인해 폐기물의 자원화에 대한 관심이 고조되고 있다. 국내에서 발생되는 가연성폐기물을 기존의 감량처리 대신 가스화 공정을 적용하여 합성가스로 전환할 경우 환경친화적이고 고효율의 에너지 회수가 가능하게 된다. 폐기물 가스화를 통해 얻어진 합성가스는 난방, 가스엔진 및 연료전지를 이용한 전기생산과 DME, SNG등의 합성연료유 제조에 활용될 수 있으며, WGS 반응 및 PSA 방법에 의해 수소를 얻을 수 있다. 이와 더불어 최근에는 메탄올과 CO의 합성을 통해 얻어지는 초산제조 공정에서의 원료로서 폐기물 가스화를 통한 합성가스 내의 CO를 활용하는 방안이 연구되고 있다. 이는 기존 초산 제조공정에서 CO를 생산하기 위해 소모되는 고가의 석유계(납사, 중질유) 원료를 절감할 수 있어 경제적으로 장점을 가지고 있다. 이를 위해서는 폐기물 가스화에서 발생된 합성가스 내에 포함된 금속성분, 분진등의 오염물질의 농도가 후단공정에 영향을 주지 않아야 하며, 초산제조공정의 안정적인 운전을 위해 합성가스의 CO, $H_2$ 조성 변화폭이 ${\pm}5%$이하로 유지되어야 하는 기술적인 문제를 해결해야 한다. 따라서 본 연구에서는 폐기물 가스화 시스템의 운전특성을 통해 환경성, 기술성, 경제성을 분석 평가 할 수 있도록 구성된 분석 프레임워크를 이용하여, 초산제조공정에 적용하기위한 상용급 폐기물 가스화 시스템의 특성을 비교 분석하였다.
2차원 탄소나노재료인 그래핀은 우수한 물성으로 인하여 광범위한 분야로 응용이 가능할 것으로 예상되어 많은 주목을 받아왔다. 이러한 그래핀의 응용가능성을 실현시키기 위해서는 보다 손쉽고 신뢰할 수 있는 합성방법의 개발이 필요한 실정이다. 그래핀의 합성 방법들로 흑연을 물리적 및 화학적으로 박리하거나, 특정 결정표면 위에 방향성 성장의 흑연화를 통한 합성, 그리고 열화학기상증착법(Thermal chemical vapor deposition; T-CVD) 등의 합성방법들이 제기되었다. 이중 T-CVD법은 대면적으로 두께의 균일성이 높은 그래핀을 합성하기 위한 가장 적합한 방법으로 알려져 있다. 그러나 일반적으로 T-CVD공정은 원료 가스인 탄화수소가스를 효율적으로 분해하기 위하여 $1000^{\circ}C$부근의 온공정이 요구되며, 이는 산업적인 응용의 측면에서 그래핀의 접근성을 제한한다. 따라서 대면적으로 고품질의 그래핀을 저온합성 할 수 있는 공정의 개발은 필수적이다. 본 연구에서는, 플라즈마를 이용하여 원료가스를 효율적으로 분해함으로써 그래핀의 저온합성을 도모하였다. 퀄츠 튜브로 구성된 수평형 합성장치는 플라즈마 방전영역과 T-CVD 영역으로 구분되며, 방전되는 유도결합 플라즈마는 원료가스를 효율적으로 분해하는 역할을 한다. 합성을 위한 기판과 원료가스로는 각각 전자빔 증착법을 통하여 300nm 두께의 니켈 박막이 증착된 실리콘 웨이퍼와 메탄가스를 이용하였다. 저온합성공정의 변수로는 인가전력과 합성시간으로 설정하였으며, 공정변수의 영향을 확인함으로써 그래핀의 저온합성 메커니즘을 고찰하였다. 연구결과, 인가전력이 증가되고 합성시간이 길어짐에 따라 원료가스의 분해효율과 공급되는 탄소원자의 반응시간이 보장되어 그래핀의 합성온도가 저하가능함을 확인하였으며, $400^{\circ}C$에서 다층 그래핀이 합성됨을 확인하였다. 또한 플라즈마 변수의 보다 정밀한 제어를 통해 합성온도의 저온화와 그래핀의 결정성 향상이 가능할 것으로 예상된다.
폐기물의 플라즈마를 이용한 열분해-가스화-용융 처리공정은 청정연료 형태로 정화된 합성가스를 얻을 수 있고, 이 합성가스를 WGS 반응과 PSA 공법을 이용하면 고순도 수소로의 전환 및 회수가 가능하다. (주)애드플라텍에서는 자체 보유하고 있는 3톤/일급 플라즈마 폐기물 처리설비와 수소 정제/회수시스템을 연계하여, 페기물로부터 고순도 수소 생산($20Nm^3/h$이상)을 위한 플라즈마 폐기물 처리 추소 생산 통합시스템 개발을 진행하고 있다. 합성가스 내 질소 농도를 낮추기 위해 산소를 매질로 하는 100kw급 산소 플라즈마 토치를 제작하였다. 수소 정제/회수 시스템은 폐기물의 플라즈마 처리 후의 합성가스 생성량과 조성의 변화에 대응할 수 있도록 하였으며, WGS 반응기로 들어가는 합성가스를 가스 컴프레서를 통하여 최대 10기압으로 승압시키고, 고농도 일산화탄소의 효과적인 제거 및 열 회수 극대화가 이루어질 수 있는 최적의 가스처리 시스템으로 구현되도록 하였다. 설치 완료된 WGS 반응기의 성능시험을 플라즈마 처리설비와 연계하여 수행하였다. 합성가스 내 각각 34%와 25%의 일산화탄소 및 수소의 농도가 WGS 반응기를 거친 후, 일산화탄소는 0.1% 미만으로 제거되었으며 수소는 44%로 증가하여 WGS 반응기의 성능 수준이 매우 우수함을 확인하였다. 차기 년도에 설치/가동 예정인 수소 생산용 PSA는 최대 10기압 운전 및 상압재생 방식으로 운전되며 생산된 수소는 최소 99.99%이상의 고순도를 유지할 것으로 기대된다.
그래핀은 이차원의 탄소 원자들이 벌집구조를 이루는 탄소 원자 한 층의 물질이다. 우수한 기계적, 전기적, 광학적 특성으로 인해 투명전극, 가스 센서, 트랜지스터 등과 같이 다양한 응용이 가능하고 연구가 행해지고 있다. 최근 몇 년 동안, 그래핀의 우수한 특성을 이용해서 마이크로센서나 신축성 있는 전자소자를 위한 전도막과 같은 응용이 시도되고 있다. 본 연구에서는 화학기상증착법 (CVD)으로 합성한 그래핀을 이용해서 암모니아 가스 센서 소자를 제작, 센서 특성을 관찰하였다. 구리 기판을 이용하여 화학기상증착법으로 그래핀을 합성하였으며 진공로에서 수소(H2)와 메탄(CH4) 가스를 사용하였다. 그래핀 합성 온도, 가스 유량 등을 변화시키며 그래핀을 합성하고, 합성된 그래핀을 구리기판을 식각용액을 이용해 제거하는 방법으로 그래핀을 전사시키는 공정거쳐 Au/Ni 전극패턴 위에 전사시킴으로 가스 센서 소자를 제작하였다. 제작된 센서 소자를 이용해 상온에서 암모니아(NH3) 가스의 유량을 변화시키며 실험하였다. 암모니아 가스가 흐를 때 그래핀에 암모니아 분자가 흡착되어 그래핀의 전기저항을 증가시켜 이를 이용해서 암모니아 가스를 감지할 수 있었다. 본 연구에서 제작한 소자는 상온에서 암모니아 가스에 민감하게 반응했으며 이는 기존의 금속산화물을 이용한 암모니아 센서는 대부분 고온에서 작동하는 점과 비교 하였을 때 가스 센서 소자로써 큰 장점이라고 할 수 있다.
석탄가스화 기술은 석탄을 고온/고압 조건에서 가스화 반응시켜 CO와 $H_2$가 주성분인 합성가스(syngas)로 전환시키는 기술이다. 그러나 가스화 반응으로 인해 합성가스 내에는 불순물인 $H_2S$, COS, $NH_3$ 등의 오염 물질이 발생하게 되며, 가스터빈의 부식, 촉매의 피독, 전극의 성능 저하 현상 등을 일으켜 효율을 저하시키게 된다. 이에 본 연구에서는 FeMgO 촉매를 제거용매로 사용하여 $H_2S$를 효과적으로 제거하기 위하여 Lab-scale 탈황 설비를 제작하였으며, 석탄 가스화 운전에 연계하여 합성가스 내 포함된 산성가스 정제 특성에 관한 연구를 진행하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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