고체산화물 연료전지 (Solid Oxide Fuel Cell, 이하 SOFC)는 제조형태에 따라 크게 평판형과 원통형으로 구분할 수 있다. 단위면적당 출력 효율이 높은 평판형의 장점과 원통형의 밀봉이 용이한 장점을 동시에 가지는 평관형 형태로 지지체를 제작하였으며, 셀의 배치를 평면상 직렬로 연결하는 다전지식으로 구성함으로 전극의 길이나, 셀 간격을 기존 평판형이나 원통형에 비해 대폭 감소시켜 단위면적당 전압 및 출력효율을 높이고자 하였다. Segmented 평관형 지지체의 소재로는 연료전지의 성능 특성에 관여하지 않으며 열사이클 저항성과 기계적 강도가 우수한 spinel구조를 가지는 $MgAl_2O_4$를 선정하였다. 연료가스의 원활한 공급이 가능하도록 carbon을 기공 전구체로 사용하여 압출성형하였으며 건조과정에서 crack이 생기지 않는 공정을 확립한 후 $1400^{\circ}C$ 에서 소결하였다. 제조된 지지체는 수은침투법과 3점 굽힘 강도법으로 기공율과 기계적 강도를 각각 측정하였다. Anode를 스크린 프린팅법으로 지지체 위에 적층한 후 미세구조를 확인하였고 이를 바탕으로 다공성이며 기계적 강도를 가지고 음극과의 반응이 없는 우수한 지지체를 제조할 수 있었다.
SOFC cell 하나의 전위차는 약1.1V이기 때문에 발전용으로 사용하기 위해서는 수많은 단전지를 직렬로 연결하는 구조가 필요하다. 이러한 stack의 디자인에서 발생하는 문제를 획기적으로 개선한 형태가 하나의 지지체에 셀을 직렬로 연결함으로 전극의 선폭 및 단위 셀 간의 간격이 기존 평판형, 원통형에 비해 대폭 축소되어 전극 및 연결재의 저항손실을 최소화할 수 있는 Segmented형 SOFC이다. Segmented SOFC에 적용하기 위한 세라믹 다공성 지지체는 연료와 공기에서의 화학적 안정성, 셀의 구성소재와 반응이 없으며 열팽창계수가 유사해야하는 특성을 가져야하는데 그 중에서도 지지체로써 적절한 기계적 강도와 높은 가스투과도가 요구되어진다. 본 연구에서는 고온에서 안정한 Spinel의 MgAl2O4를 주성분으로 하는 다공성 지지체를 압출 성형하여 평관형으로 제조하였으며 활성탄을 기공형성제로 사용하여 연료의 공급이 원활하도록 약 30%의 기공율을 가지는 다공성 세라믹 지지체를 제조하였다. 제조된 세라믹 지지체에 연료극(NiO/YSZ), 전해질(TZ8Y), 공기극(LSM)을 코팅하여 실제 SOFC에 적용이 가능함을 확인하였다.
한국에너지기술연구원에서는 중온 ($700{\sim}800^{\circ}C$) 작동용 연료극 지지체 평관형 SOFC 스택을 구성하는 단위 번들을 개발했다. 연료극 지지체 평관형 셀은 Ni/YSZ 서밋 연료극 지지체 튜브, 8몰% $Y_2O_3$ stabilized $ZrO_2$ (YSZ) 전해질, $LaSrMnO_3$ (LSM)과 LSM-YSZ composite 및 $LaSrCoFeO_3(LSCF)$로 구성된 다중층 공기극으로 구성됐다. 제조된 연료극지지체 평관형 셀은 유도 브레이징 법에 의해 페리틱 (ferritic) 금속 캡에 접합됐고, 공기극의 전류집전을 위해 공기극 외부에 Ag 선 및 $La_{0.6}Sr_{0.4}CoO_3(LSCo)$ paste를 이용했으며, 연료극의 전류집전은 Ni felt, wire, 그리고 paste를 이용했다. 단위 번들을 만들기 위한 연료극 지지체 평관형 셀의 반응 면적은 셀 당 $90\;cm^2$ 이었으며, 2개의 셀이 병렬로 연결되어 1개의 단위 번들이 됐고, 총 12개의 단위 번들이 직렬로 연결되어 스택을 구성한다. 공기 및 3%의 가습된 수소를 산화제 및 연료로 사용한 단위 번들의 운전 결과 최대 성능은 $800^{\circ}C$에서 $0.39\;W/cm^2$의 출력이 나타났다. 본 연구를 통해 연료극 지지체 평관형 SOFC 셀의 기본 기술과 KIER 만의 독특한 연료극 지지체 평관형 SOFC 스택을 구성하는 단위 번들의 개념을 확립할 수 있었다.
경사 열사이폰 열교환기는 잠열을 이용한 대량의 열수송 능력과 증기류의 열확산에 의한 온도 분포의 균일화, 경량, 간단한 구조, 빠른 열응답 특성 등의 우수성을 가지고 있다. 본 연구에서는 이와 같은 우수성을 보유하고 있는 경사 열사이폰 열교환기에 대하여 경사각의 변화, 작동유체의 종류, 열유속 및 내부압력 등 열사이폰의 작동에 관련된 변수들에 관하여 열전달 성능을 실험적으로 연구하였다. 평관형 및 마이크로 그루브형 경사 열사이폰에서 실험적인 연구를 수행한 결과, 마이크로 60그루브형으로 경사각이 $30^{\circ}$이고 작동유체가 증류수인 경우 비등열전달계수는 $15000\;W/m^3K$으로 나타났으며, 이 간은 평관형 경사 열사이폰의 비등열전달계수보다 1.6배 정도 높게 나타났다. 그리고 작동유체가 증류수인 경우 평관형 열사이폰에서 비등열전달계수는 경사각이 $25^{\circ}{\sim}30^{\circ}$ 범위에서, 메탄올과 에탄올에서는 경사각이 $20^{\circ}{\sim}25^{\circ}$ 범위에서 최대 비등열전달계수를 나타났다. 또한 평관형 열사이폰은 경사각이 $25^{\circ}{\sim}30^{\circ}$범위에서, 마이크로 그루브형 열사이폰은 경사각이 $20^{\circ}{\sim}25^{\circ}$사이에서 최대 비등열전달 성능을 나타내었다.
연료극 지지체 평관형 고체산화물 연료전지(SOFC)의 셀 전력밀도를 증가시키기 위하여 압출법에 의하여 제조하고 그 특성을 연구하였다. 연료극 지지체로써 Ni/YSZ($8mol\%$ yttria stabilized zirconia) cermet는 기공율 $50.6\%,\;0.23{\mu}m$의 기공크기를 나타내었다. 지지체에서의 Ni의 분포는 균일하였으며 전자전도 경로로써의 Ni의 연결성은 양호하였다. 지지체에 YSZ전해질과 복합 공기극층인 $LSM((La_{0.85}Sr_{0.15})_{0.9}MnO_3)/YSZ$ 복합층, LSM, LSCF $(La_{0.6}Sr_{0.4}Co_{0.2}Fe_{0.8}O_3)$층이 슬러리 디핑법에 의하여 코팅 및 소결된 연료극 지지체식 평관형 고체산화물 연료전지 단위전지의 성능은 $800^{\circ}C$에서 $300mW/cm^2(0.6V,\;500mA/cm^2)$의 성능을 나타내었다. 임피던스 분석에 의하여 평관형 셀의 전기화학적 분극저항을 평가하고 연료측의 가습에 따라 분극저항이 감소되어 성능이 향상됨을 알 수 있었다 슬러리 디핑법으로 LSM이 코팅된 SUS430 금속연결재를 $Ar+10\%\;H_2$에서 소결하였으며, $750^{\circ}C$에서 면저항의 측정할 결과, 초기에는 $148m{\Omega}cm^2$를 나타내었으며, 450시간 경과 후에 $43m{\Omega}cm^2$의 낮은 면저항을 유지하였다. 반면에 동일한 조건으로 LSM이 코팅된 Fecralloy는 높은 면저항을 나타내었다.
고체산화물연료전지(SOFC) cell은 cathode, electrolyte 및 cathode층으로 구성되어져 있는데, 이 cell의 적층은 EVD, CVD, sputtering등의 기상공정과 screen printing, tape casting, dip coating등의 습식 공정으로 제조한다. 적층 공정의 경우 supports의 크기와 형태에 따라 적용에 어려움이 있다. 따라서 본 연구에서는 적층공정의 문제점을 해결코자 전사지를 제조하여 평관형 anode supports 위에 적층하여 cell을 제조하였다. 전사지를 이용한 적층방법은 매우 간단하고 두께와 형상제어가 쉽게 가능하였다. 본 연구를 상세히 언급하면 평관형 anode 지지체를 압출법을 통해 제작하였고, 반소된 지지체 위에 anode function layer와 electrolyte(YSZ)층을 형성한 후 $1400^{\circ}C$ 동시 소결하여 치밀한 전해질 층을 형성하였다. 그 후 cthode층을 형성한 후, $1200^{\circ}C$에서 2시간 소결하여 porous한 전극층을 형성하여 cell을 제작하였다. 그 후 Anode supporter위에 전사지를 이용하여 적층한 경우 cell 소결정도를 SEM으로 관찰하였고, 전기화학특성으로는 출력과 분극저항을 측정하였다. 이를 통해 새로운 구성소재 증착방법 즉 전사지를 이용하는 방법을 개발하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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