The turbidity in several wells of Samdong-myeon, Ulsan, exceeded potable groundwater standard (1 NTU). Mineralogical analysis showed that the fine suspended particles are ferrihydrite spheres with a size of less than $0.5\;{\mu}m$ and helical iron-oxidizing bacterial filaments, and their aggregates. Ferrihydrite was almost amorphous only showing two electron diffraction rings, and contained Si and P. Helical bacterial filaments were almost replaced by ferrihydrite. The helical bacteria have played an important role in the ferrihydrite formation by becoming the loci for ferrihydrite precipitation as well as oxidizing ferrous iron. The physicochemical conditions of low pH, low redox potential, high Ca concentration, and high alkalinity are consistent with the hydrogeochemical characteristics of carbonate groundwater, implicating that the inflow of deep ferriferous carbonate groundwater and its oxidation have caused the ferrihydrite turbidity in several wells of the study area.
The ochreous precipitates, reddish brown and brownish yellow in color, are pre- cipitated in the stream bottom of acid mine drainage (AMD) in the Donghae coal mine area. X-ray diffraction analysis shows that the reddish brown precipitate consists mainly of ferrihydrite with small amount of goethite, while the brownish yellow precipitate of schwertmannite. Thermal experiments show that ferrihydrite and schwertmannite partially convert to poorly-crystallized hematite at $400^{\circ}C$ and to well-crystallized hematite at $700^{\circ}C$.
Ferrihydrite is an iron oxide mineral that is easily found in the natural environment, including acid mine drainage, and has a low crystallinity and high specific surface area, resulting in high reactivity with other ions, and can remove environmentally hazardous substances. However, because ferrihydrite is a metastable mineral, there is a possibility of releasing adsorbed ions by phase transformation to other minerals having low surface area and high crystallinity. In this study, the adsorption characteristics of arsenate, chromate, and selenate on ferrihydrite and the oxyanion removal efficiency of ferrihydrite were studied considering mineral phase transformation. At both pH 4 and 8, the adsorption of oxyanions used in the study were in good agreement with both Langmuir and Freundlich adsorption models except for selenate at pH 8. Due to the difference in surface charge according to pH, at pH 4 a higher amount of ions were adsorbed than at pH 8. The adsorption amount were in the order of arsenate, chromate, and selenate. These different adsorption models and adsorption amounts were due to different adsorption mechanisms for each oxyanions on the surface of ferrihydrite. These adsorption characteristics were closely related to changes in the mineral phase. At pH 4, a phase transformation to goethite or hematite was observed, but only a phase transformation to hematite was observed at pH 8. Among the oxyanion species on ferrihydrite, arsenate showed the highest adsorption capacity and hardly caused phase transformation during the experimental period after adsorption. Contrary to this, chromate and selenate showed faster mineral phase transformation than arsenate, and selenate had the lowest retardation effect among the three oxyanions. Ferrihydrite can effectively remove arsenate due to its high adsorption capacity and low phase transformation rate. However, the removal efficiency for other two oxyanions were low by the low adsorption amount and additional mineral phase transformation. For chromate, the efficient removal is expected only at low concentrations in low pH environments.
Fe(II) released from mining activities is precipitated as various Fe(III)-oxyhydroxides when exposed to an oxidizing environment including mine drainage. Ferrihydrite, one of the representative precipitated Fe(III) minerals, is easy to adsorb heavy metals and other pollutants due to the large specific surface area caused by very low crystallinity. Ferrihydrite is transformed to thermodynamically more stable goethite in the natural environment. Hence, information on the transformation of ferrihydrite to goethite and the related mobility of heavy metals in the acid mine drainage is important to predict the behaviors of those elements during ferrihydrite to goethite transition. The behaviors of heavy metals during the transformation of ferrihydrite to goethite were investigated for core samples collected from an AMD treatment system in the Heungjin-Taemaek coal mine by using X-ray diffraction (XRD), chemical analysis, and statistical analysis. XRD results showed that ferrihydrite gradually transformed to goethite from the top to the bottom of the core samples. Chemical analysis showed that the relative concentration of As was significantly high in the core samples compared with that in the drainage, indicating that As was likely to be adsorbed strongly on or coprecipitated with iron oxyhydroxide. Correlation analysis also indicated that As can be easily removed from mine drainage during iron mineral precipitation due to its high affinity to Fe. The concentration ratio of As, Cd, Co, Ni, and Zn to Fe generally decreased with depth in the core samples, suggesting that mineral transformation can increase those concentrations in the drainage. In contrast, the concentration ratio of Cr to Fe increased with depth, which can be explained by the chemical bond of iron oxide and chromate, and surface charge of ferrihydrite and goethite.
Precipitation and phase transition of iron minerals in mine drainage greatly affect the behavior of trace elements. However, the precipitation of ferrihydrite, one of the major iron minerals precipitated in drainage, and the related behavior of trace elements have hardly been studied. In this study, the effects of pH change and time on mineral precipitation characteristics in mine drainage from the Munkyeong coal mine were investigated, and the behavioral changes of trace elements related to the precipitation of these minerals were studied. In the case of precipitated mineral phases, goethite was observed at pH 4, and 2-line ferrihydrite mixed with small amount of 6-line ferrihydrite was mainly identified at pH 6 or higher. In addition, it was observed that the precipitation of calcite additionally increased as the pH increased in the samples at pH 6 or higher. The occurrence of goethite was probably due to the phase change of initially precipitated ferrihydrite within a short time under the influence of low pH. Our results showed that the concentration of trace elements was strongly influenced by pH and time. With increasing time, Fe concentration in the drainage showed a abrupt decrease due to the precipitation of iron minerals, and the concentration of As existing as oxyanions in the drainage, also decreased rapidly like Fe regardless of the pH values. This decrease in As concentration was mainly due to co-precipitation with ferrihydrite, and also partly to surface adsorption on goethite at low pH in drainage. Contrary to this observation, the concentration of other trace elements, such as Cd, Co, Zn, and Ni was greatly affected by the pH regardless of the mineral species. The lower the pH value, the higher the concentration of these trace elements were observed in the drainage, and vice versa at higher pH. These results indicate that the behavior of trace elements present as cations is more greatly affected by the mineral surface charge influenced by the pH values than the type of the precipitated mineral.
In this study, impact factors for dehydration with KOMIR-Tube system using flocculant and dewatering tube were evaluated for mine drainage sludges. The experiments were conducted on semi-active facility sludges with water contents above 90 % using KOMIR-Tube system. The flocculant and input amount were determined from laboratory experiment and the dewatering efficiency was verified onsite experiment. The sludge characteristics were identified by instrumental analysis such as zeta potential measurement, particle size analysis, XRD, XRF and SEM-EDS. Selection of flocculants for sludge dewatering treatment need to consider not only precipitated rate but also filterated rate. Floc size has to keep at least 0.7 mm. From on-site experiments, sludge dewatering using KOMIR-Tube system suggests to carry out April and May that is low rainfall and humidity considering to climate conditions. Also, dewatering rate depends on the crystal degree of mineral that mainly makes up sludges. Particularly, goethite of the iron hydroxides has better dewatering rate than ferrihydrite. Ferrihydrite is low degree of crystallinity and uncleared or broad shaped crystal, goethite is good crystallinity with needle shaped crystal so that the effect of flocculation and dewatering showed to depend on the crystal. In results, impact factors of dewatering for mine drainage sludges are related to flocculant, climate, crystallinity and shape of iron hydroxides.
We investigated geochemical contaminants and Fe, Al behavior in precipitates of acid mine drainage (AMD) from the Donghae abandoned coal mine, Taebaek, Gangwon Province using aqueous chemical analyses, XRD, IR, and 27Al NMR, Our results showed that water chemistry changed with pH and Eh, and saturation indices of chemical species in the AMD. According to saturation calculated by visual MINTEQ, the AMD was saturated with various Fe-, Al-oxyhydroxide minerals. Reddish brown precipitates are composed of schwertmannite, ferrihydrite, and goethite, whereas whitish precipitates are composed mostly of alumimous minerals such as poorly crystallized basaluminite with trace Al13-Tridecamer. It is important to apply active treatment methods rather than simple storage pond and to control the precipitation and solubility of iron species and aluminous species for ensuring remediation and control for the AMD discharged from the Donghae abandoned coal mine.
Mineralogical characteristics of secondary precipitate formed at some mineral water springs in Gyeongbuk Province, Korea were studied in relation to water chemistry. The chemical water types of mineral water springs are mostly classified as $Ca-HCO_3$ type, but $Na(Ca)-HCO_3$ and $Ca-SO_4$ types are also recognized. Ca, Fe, and $HCO_3\;^-$ are the most abundant components in the water. The pH values of most springs lie in 5.76${\sim}$6.81, except Hwangsu spring having pH 2.8. Saturation indices show that all springs are supersaturated with respect to iron minerals and oxyhydroxides such as hematite and goethite. The result of particle size analysis shows that the precipitate is composed of the composite with various sizes, indicating the presence of iron minerals susceptible to a phase transition at varying water chemistry or the mixtures consisting of various mineral species. The particle size of the reddish precipitate is larger than that of the yellow brown precipitate. Based on XRD and SEM analyses, the precipitate is mostly composed of ferrihydrite (two-line type), goethite, schwertmannite, and calcite, with lesser silicates and manganese minerals. The most abundant mineral fanned at springs is ferrihydrite whose crystals are $0.1{\sim}2\;{\mu}m$ with an average of $0.5\;{\mu}m$ in size, characterized by a spherical form. It should be interestingly noted that schwertmannite forms at Hwangsu spring whose pH is very low. At Shinchon spring, Gallionella ferruginea, one of the iron bacteria, is commonly found as an indicator of the important microbial activity ascribed to the formation of iron minerals because very fine iron oxides with a spherical form are closely distributed on surfaces of the bacteria. A genetic relationship between the water chemistry and the formation of the secondary precipitate from mineral water springs was discussed.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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