염료감응형 태양전지(Dye Sensitized Solar Cells; DSSC)에서 투명전극(Transparent Conducting Oxide; TCO)으로 사용되는 ITO, FTO의 경우 자원의 희소성과 고온에 취약하며 취성과 같은 단점 등이 있다. Graphene은 단원자층의 얇은 물질로써 우수한 전도도와 투과도, 고강도와 고탄성의 특성들을 가진다. 이러한 특성들을 가지는 Graphene을 기존의 투명전극을 대체하여 DSSC의 작업전극에 적용 하였다. 본 실험에서 사용된 그래핀 시트는 근적외선을 source로 하는 RTA (Rapid Thermal Annealing)장비에 탄화수소 기반의 gas를 주입하여 Ni위에 성장시켰으며, 습식방법인 용액Etching 방식을 사용하여 유리판 위에 전사시켰다. 전사된 Graphene 투명전극의 전기적 특성과 광학적 특성을 평가하기 위해 4 point probe, FT-IR, 마이크로 Raman분광법, 광학현미경 및 투과도를 측정하여 평가 하였다. 전사된 Graphene 투명전극을 염료감응형 태양전지 작업전극에 적용하여, DSSC소자를 제작하고, Solar Simulator로 광전변환효율 및 EIS(Electrochemical Impedance Spectroscopy)를 측정하여 기존의 FTO로 만든 DSSC와 비교하였다.
태양전지의 기본구조는 전면전극, 후면전극, 그리고 이들 사이에 위치하는 광흡수층으로 구성된다. 여기에 더하여 광흡수층에서 반사되거나 투과되는 빛 에너지의 손실을 줄이기 위해 윗면에는 반사방지막을, 아랫면에는 고반사막을 적용한다. 투명 태양전지의 경우 고반사막을 대신하여 선택적 투과막을 적용할 경우 변환효율을 향상 시킬 수 있다. 본 연구에서는 투명 태양전지의 구성물질로서 이용 가능한 선택적 투과 특성을 보이는 지르코니아 박막의 광학적 특성을 보고한다. RF magnetron sputtering 방식을 이용하여 지르코니아 박막을 증착하고 두께에 따른 광학적 특성 및 표면 형상 변화를 관찰하였다. 투과율 및 반사율을 측정한 결과 지르코니아 박막의 투과율은 400 nm 이상의 파장에서 약 85% 이상의 양호한 값을 나타내었다. 반사율은 평균적으로 적외선 영역에서 약 35%의 수치를 나타내었다. 이러한 광학적 특성으로부터 지르코니아 박막은 선택적 투과막으로 적합한 물질이라는 결론을 얻을 수 있다.
ITO (indium tin oxide)는 스마트폰을 비롯한 여러전자제품의 터치패널 투명전극으로 가장 많이 쓰이고 있는 물질이다. 산화 인듐(In2O3)과 산화 주석(SnO2)의 화합물로 우수한 전기적 특성과 광학적 특성을 지녀 태양전지 분야에서도 그 활용가능성이 높다. 또한 최근 고효율 태양전지인 HIT (heterojunction with intrinsic thin layer) solar cell의 경우 Si 기판의 두께가 얇고, 소자의 양면에서 태양광을 흡수하여 효율을 증가 시키데, 특히 투명 전극의 물리적 특성들과 계면의 트랩의 상태가 효율에 영향을 미친다. 본 연구에서는 HIT Si 기판의 태양전지 구조에 전극으로 쓰일 ITO 박막을 sputtering 방법으로 증착하여 물리적 특성을 연구하였다. ITO 타겟을 활용한 radio frequency magnetron sputtering 방법으로 Si 기판에 ITO 박막을 증착하였다. 50W의 방전전력과 Ar 10 sccm 분위기에서 성장시킨 ITO 박막을 Transmission Electron Microscope 로 측정하였다. X-ray Diffraction 측정으로 ITO 결정의 방향성을 확인하고 Photoluminescence 측정으로 성장된 ITO 박막의 밴드갭 에너지를 확인하였다. $100^{\circ}C$, $200^{\circ}C$, $300^{\circ}C$, $400^{\circ}C$에서 후열처리한박막의 광 투과율, 비저항, 이동도를 측정 비교하여 적절한 후열처리 온도를 찾는 연구를 진행하였다. Sputtering 방법으로 성장시킨 ITO 박막의 전기적, 광학적 특성을 측정하여 HIT solar cell에 활용될 가능성을 확인하였다.
태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 부가가치 창출에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안이며, 특히 에너지 변환 효율과 생산 원가에서 장점이 있는 것이 CIGS 박막 태양전지로 판단된다. 화합물반도체 베이스인 CIGS 박막 태양전지는 연구실에서는 세계적으로 20.3% 높은 효율을 보고하고 있으며, 모듈급에서도 13% 효율로 생산이 시작되고 있다. 국내에서도 연구실 규모 뿐만 아니라 대면적(모듈급) CIGS 박막 태양전지 증착용 장비, 제조공정 등의 기술개발이 진행되고 있다. CIGS를 광흡수층으로 하는 CIGS 박막 태양전지의 구조는 여러 층의 단위박막(하부전극, 광흡수층, 버퍼층, 앞면 투명전극, 반사방지막)을 순차적으로 형성시켜 만든다. 이 중에 하부전극은 Mo 재료을 스퍼터링 방법으로 증착하여 주로 사용한다. 하부전극은 0.24 Ohm/cm2 정도의 전기적 특성이 요구되며, 주상조직으로 성장하여야 하며, 기판과의 밀착성이 좋아야하고 또한 레이저 패턴시 기판에서 잘 떨어져야 하는 특성을 동시에 가져야 한다. 그리고 CIGS 박막 내에서 Na 도핑을 어떻게 제어할 것인지도 고려해야한다. 본 연구에서는 대면적(모듈급) CIGS 박막 태양전지에서 요구되는 하부전극 Mo 박막의 특성과 기술적 이슈들에 대해서 연구결과들을 논하고자 한다.
현재 세계적으로 화석연료의 고갈로 인해 신재생에너지에 대한 관심이 모아지고 있다. 그중에서 태양전지가 가장 주목을 받고 있으며 태양전지는 크게 무기와 유기 태양전지로 구분된다. 실리콘 및 화합물 반도체를 이용한 무기 태양전지는 높은 에너지 변환 효율을 보이고 있으나 생산단가가 높아 화석연료로부터 얻는 에너지에 비해 경제성이 떨어진다. 그중에서 유기 태양전지는 무기 태양전지의 효율에는 미치지 못하지만 제작공정의 비용이 낮고, 투명하고 다양한 색을 나타낼 수 있으며, 특히 유연성을 바탕으로 원하는 제품의 디자인을 구현 할 수 있는 장점을 가진다. Inverted 구조는 conventional 구조에 비해 Al과 같은 air-sensitive한 전극을 대체 할 수 있다는 장점을 가진다. 본 연구에서는 sol-gel상의 ZnO를 스핀코팅 방법으로 박막을 형성하여 inverted 구조 형태의 유무기 하이브리드 태양전지를 제작하였으며, ZnO 코팅 공정 조건 (두께, 열처리 온도)에 따른 태양전지의 특성변화(광 변환효율 및 수명 등)를 관측하였다. 최적화된 ZnO의 공정조건에서 제작된 하이브리드 태양전지는 3% 이상의 광 변환효율과 1000시간 이상의 반감 수명을 가지는 우수한 특성을 보였다.
기존의 박막태양전지 전면층으로 활용하는 Asahi glass는 증착공정 중에 발생하는 수소 플라즈마로 인해 FTO 기판의 투명전도막이 손상되어 태양전지의 효율 저하가 문제가 되었다. 이를 해결하기 위해 본 논문에서는 FTO 기판의 전면층을 대신하여 ZnO:Al 박막증착을 하기 위해서 회전원통형의 타겟이 장착된 DC magnetron sputtering을 가지고 성장을 시켰는데 증착하는데 있어 중요한 공정변수인 압력 및 온도 조건의 가변을 통해 이를 최적화하여 전면층에 활용하고 자 한다. 그래서 3mtorr의 압력과 $230^{\circ}C$의 온도 조건에서 두께가 약 $1{\mu}m$일 경우, $6.5{\times}10^{-4}{\Omega}cm$의 비저항과 함께 약 85% 이상의 투과도를 나타냈다. 이것은 ZnO:Al 박막이 압력과 온도의 영향에 따라 투명전도막에 많은 영향을 끼치는 것을 알 수 있었다.
일반적으로 유기전자소자의 제작에 있어서 Indium tin oxide (ITO)는 뛰어난 전기 광학적 특성을 바탕으로 가장 보편적으로 사용되는 투명전극이다. 특히 유기태양전지(Organic Photovoltaic, OPV)나 유기발광디스플레이(Organic Light Emitting Device)는 ITO 위에 PEDOT:PSS 층을 형성하여 HOMO, LUMO를 조절하고 효율을 향상시키는 역할을 수행하고 있다. 특히 ITO 위의 PEDOT:PSS는 사용되는 용제의 종류나 첨가제 등에 따라 특성이 크게 영향을 받는다. 이때 PEDOT:PSS는 일반적으로 강산성을 띄게 됨으로써 유기전자소자의 장시간 안정성을 저하시키는 원인으로 작용한다. 본 연구에서는 각각 다른 pH level을 가진 PEDOT:PSS의 시간 경과에 따라 투과도와 면저항을 측정하고 각각의 PEDOT을 사용하여 유기태양전지 소자를 제작하였다. 소자제작 30일 경과 후 소자의 효율이 감소하기는 하였으나 그 변화가 일반적으로 사용되는 pH 2의 감소보다 현저히 적었음을 알 수 있다. 이러한 pH 변화가 이를 적용한 투명전극 필름의 전기 광학적 특성인 투과도 면저항 등에는 영항을 거의 미치지 않으면서도 OPV의 효율 변화에는 큰 차이를 보이는 것을 알 수 있다.
광포획 기술을 통하여 빛의 흡수 증가시키는 것은 고효율 비정질 실리콘 박막 태양전지 제작에 있어 매우 중요하다. 비정질 실리콘 박막 태양전지에서 일반적으로 사용되는 광포획 기술은 전면 투명전극 및 후면 반사막 표면에 패턴을 형성하는 것이며, 이때의 패턴은 불규칙하게 형성된다. 이러한 불규칙한 패턴 대신 주기적인 패턴을 형성하면 보다 효과적인 광포획 효과를 얻을 수 있다. 본 연구에서는 주기적인 패턴 형성된 유리 기판 위에 비정질 실리콘 박막 태양전지를 제작하여 태양전지의 광학적 특성 및 변환효율 변화를 살펴보았다. 먼저, 패턴이 형성된 유리 기판에 대한 광추적 전산모사를 통하여 광학적 특성 변화를 살펴보았으며, 실험을 통하여 태양전지를 제작하고 광학적 특성 및 변환효율을 측정하였다. 광추적 전산모사 결과와 실험을 통하여 얻은 결과를 비교 분석하여 유리 기판의 반사방지 및 광포획 효과를 알아보았으며, 박막형 비정질 실리콘 태양전지의 변환 효율에 대한 긍정적인 영향을 확인 할 수 있었다. 박막형 비정질 실리콘 태양전지 제작에는 PECVD가 사용되었으며, 태양전지의 광학적 특성 및 변환효율 측정에는 UV-VIS 분광기, 적분구, solar simulator 등이 사용되었다.
CIGS 박막 태양전지는 저가 기판의 사용, 원소재 소비가 적은 박막 증착, 연속공정 적용 등으로 인해 결정질 실리콘 태양전지에 비해 제조단가가 낮다. 변환효율의 경우 실험실 수준에서 최고 20%의 효율이 보고되고 있어 다결정 실리콘 태양전지와 견줄 만하다. 따라서 CIGS 박막 태양전지는 제조단가와 효율 면에서 매우 우수한 경쟁력을 가진 태양전지로 인식되고 있다. 일반적으로 CIGS 박막 태양전지는 Substrate/Mo전극/CIGS 광흡수층/CdS 버퍼층/ZnO 투명전극의 기본 구조를 가지고 있으며 다양한 공정과 디자인을 적용하여 제품이 생산되고 있다. 다양한 소재와 공정들 가운데에서 유리 소재를 기판으로 사용하면서 진공증발이나 스퍼터링과 같은 Physical Vapour Deposition(PVD)을 적용하여 CIGS 광흡수층을 제조하는 기술이 가장 보편적으로 적용되고 있다. 즉 상용화에 가장 근접해 있는 기술이라고 할 수 있으며 현재는 대량생산체제 구축을 위한 기술 개발이 진행되고 있다. 또한 종래의 기판소재와 광흡수층 제조 공정의 단점을 극복하기 위한 기술들도 개발되고 있다. 특히 유리 기판 소재를 금속이나 폴리머 소재를 대체하는 기술, PVD 공정이 아닌 비진공 공정을 적용하여 CIGS 광흡수층을 제조하는 기술 등은 응용성과 제조 단가 측면에서의 파급력이 크다고 할 수 있다. 본 발표에서는 저가 고효율 CIGS 박막 태양전지 개발을 위한 이슈들을 정리하고, 이를 해결하기 위한 국내외의 연구 개발 동향을 살펴보고자 한다. 또한 이를 바탕으로 하여 CIGS 박막 태양전지의 발전방향에 대해서 전망하고자 한다.
For use of superstrate thin-film solar cells, surface texture of the transparent conductive oxide (TCO) has been used to enhance short-circuit currents by increasing light trapping into the cell. ZnO:Al films were deposited by using DC magnetron sputtering on glass substrates with ceramic (ZnO:$Al_2O_3$) target. The as-deposited TCO before texturing exhibited high transparencies (T > 85% for visible light including all reflection losses) and excellent electrical properties ($r=3-6{\times}10^{-4}{\Omega}.cm$). The optical and electrical properties of the TCO are influenced by the texturing conditions such as not only etchant dilutions but also etching time. We obtained the haze value of 14-16 resulting in increase in light trapping and short-circuit currents also.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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