본 연구에서 SiOC 박막을 제작하기 위해서 RF 마그네트론 스퍼터링법을 이용하여 유량별 RF 파워의 변화에 따라서 AZO 박막을 성장시켰으며 박막의 광학적 특성을 조사하였고 투명 전도성 박막으로써 AZO 박막을 SiOC 박막 위에 성장시켜서 광학적인 특성을 조사하였다. Si 웨이퍼의 종류에 따라서 광학적인 특성에 조금의 변화가 있는 것을 확인하였으며, n-type Si의 경우 electron transition에 의한 emission 특성이 달라지는 것에 비하여 상대적으로 p-type Si의 경우 변화가 거의 없는 것으로 나타났다. 일반적으로 사용되는 SiO2 산화막 위에 증착한 AZO 박막에 비하여 SiOC 박막 위에 증착할 경우 빛의 흡수가 많이 일어나는 것을 확인할 수 있었으며, AZO/SiOC 박막의 반사도 역시 많이 감소하였으며, 이러한 전기적인 특성은 태양전지에서 전면전극으로 사용할 경우 반사방지막으로서의 특징도 나타낸다는 것을 의미한다. 스퍼터 방법에 의한 증착법은 낮은 온도에서도 공정이 가능하다는 장점이 있으며, 절연특성이 우수한 SiOC 박막을 AZO 박막의 보호막으로 사용할 경우 용도에 따라서 우수한 특성을 나타낼 수 있음을 확인하였다.
최근 투명 산화물 전극 (TCO)은 LED, electronic display, solar cell, touch screen panel (TSP) 등 다양한 분야에 많이 사용되고 있다. TCO는 높은 광 투과도와 전도성으로 인해 여러 분야에 많이 사용되고 있으며, 특히 ITO (Sn-doped indium oxide)가 display 분야에 많이 적용되고 있다. 하지만, ITO는 투과도와 면저항의 반비례 관계를 가지므로 더 낮은 면저항이 요구되는 대면적 TSP 분야에 적용되기에는 많은 개선이 필요하다. 따라서, 본 연구에서는 metal mesh film의 연구를 통해 TSP 분야에 사용되는 ITO를 대체하고자 한다. 제작된 mesh film은 모두 면저항은 $15{\Omega}/{\square}$ 이하, 광 투과도 90% (@550nm) 이상을 나타내었다.
현재 투명전극은 주로 ITO를 사용하고 있으며, ITO는 인듐산화물(In2O3)과 주석산화물(SnO2)이 9대 1의 비율로 혼합된 화합물로 인듐이 주성분이다. 따라서 ITO 사용량의 증가는 인듐의 수요 증가를 이끌어 2003년 이후 인듐 잉곳의 가격이 급등하였다. LCD에 응용되는 금속재료의 가격추이를 비교해보면, 인듐이 가장 큰 변화를 보이고 있으며, 2005년 인듐 가격은 2002년 대비 1,000% 이상 상승하였다가 2007년 이후 500%p 하락하여 2008년 2월 22일 기준으로 톤당 49만 달러에 거래되고 있다. 같은 기간 동안 알루미늄의 가격은 76.6% 상승하였으며 구리는 394%, 주석은 331% 상승하였다. 이러한 인듐의 가격 상승폭은 동일한 기간 동안 다른 금속 재료와 비해 매우 크며, 단위 질량당 가격도 20배 이상 높은 수준이다. ITO의 주성분인 인듐의 이러한 가격의 급등 및 향후 인듐의 Shortage 예상으로 인해 ITO 대체재 확보의 필요성이 증가되고 있다. 태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정질 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 고부가 가치 산업유지에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안으로 자리매김하고 있으며, 박막태양전지 산업분야가 현재의 정부정책 지원 없이 자생력을 갖추고 또한 시장 경쟁력을 확보하기 위해서는 박막태양전지 개발과 더불어 저가의 재료개발도 시급한 상황이다. 본 연구에서는 In-line magnetron sputtering system을 사용하여 소다라임 유리기판 위에 박막태양전지용 투명전도성 ZnO(Al) 박막을 제작하였고, 특히 이 박막은 n-형 반도체 특성을 가져야하기 때문에 홀이동도와 개리어농도의 상관관계 및 박막의 두께, 광투과율 특성, 온도 의존성을 조사하였고, 이를 논하고자 한다. (본 연구는 중소기업청의 기술혁신개발사업 연구지원금으로 이루어졌음).
최근에 산화물 반도체를 평판 디스플레이와 태양 전지의 투명 전극으로 응용하기 위해 많은 연구가 진행중에 있다. 특히, $In_2O_3$ 박막은 투명 전도 산화막으로써 3.7 eV의 직접 전이 밴드갭 에너지를 갖고 가시광 영역에서 높은 투과도를 갖는 반도체이어서 다양한 영역에서 응용 가능하다. 본 연구는 낮은 비저항과 높은 투과율을 갖는 최적의 투명 전도막을 성장시키기 위하여 라디오파 반응성 마그네트론 스퍼터링 방법을 사용하여 질소 도핑된 $In_2O_3$ 박막을 유리 기판 상부에 증착하였고, 후열처리로 온도 400, 450, 500, 550$^{\circ}C$에서 급속 열처리를 수행하여, 증착된 박막의 구조, 표면, 광학, 전기적 특성을 조사하였다. 증착된 박막은 XRD를 사용하여 구조적 특성을 조사한 결과, $2{\theta}=30.2^{\circ}$와 43.95$^{\circ}$에서 상대적으로 강한 피크가 관측되었다(Fig. 1). 전자는 (222)면에서 회절된 피크이며, 후자는 (100)면에서 발생한 회절 피크이다. 열처리 온도가 0$^{\circ}C$에서 500$^{\circ}C$로 증가함에 따라 (222) 면의 회절 신호의 세기는 상대적으로 증가하였고, 550$^{\circ}C$에서 급격하게 감소하였다. 박막의 광학적 특성은 자외선-가시광선 분광기를 사용하여 광학 흡수율과 투과율을 측정하였다(Fig. 2). 열처리를 하지 않은 박막의 경우에, 파장 200~1,100 nm 범위에서 측정된 평균투과율은 76%이었다. 광학 흡수 계수와 광자 에너지의 관계를 나타내는 포물선 관계식을 기초로 하여 광학 밴드갭 에너지를 계산하였다. 박막의 전기적 특성의 경우에, Hall 효과를 측정하여 전하 운반자 농도, 홀 이동도, 전기 비저항을 조사한 결과, 전기적 특성은 열처리 온도에 상당한 의존성을 나타냄을 알 수 있었고, 열처리 온도 500$^{\circ}C$에서 박막의 비저항값은 $4.0{\times}10^{-3}{\Omega}cm$이었다.
Amorphous In-Ga-Zn-O (a-IGZO)는 광학적으로 투명하고 높은 전자이동도를 가지고 있어서 차세대 thin-film-transistor의 channel layer 물질로 각광받고 있다. 이러한 a-IGZO를 TFT channel layer로 사용하기 위해서는 소스 드레인 전극물질과 IGZO박막의 계면에서 ohmic contact을 만드는 것도 중요하다. 하지만 산화물 반도체의 특성상 금속물질을 증착시킬 때 산화금속계면을 형성하기 때문에 ohmic contact이 형성되기 어려운 것으로 알려져 있다. Au는 보통 전극물질로 많이 사용되는데, 이는 전기전도도가 매우 높고, 독특한 산화환원반응 특성을 보이지만, 화학반응을 잘 일으키지 않는 안정성을 가지는 성질에 기인한다. 본 연구진은 Au가 a-IGZO에 증착 시에 일어나는 표면의 화학적 상태변화를 이해하기 위해 방사광을 이용한 고분해능 광전자 분광법을 이용하여 표면변화를 분석하였다. Au는 (Au 4f) 증착 초기엔 약간의 gold oxide가 함께 형성되지만, 주로 metal gold의 형태로 존재하였다. In 3d, Ga 3d, O 1s, Zn 3d 각각의 스펙트럼에서는 Au 증착으로 인해 낮은 결합에너지에 새로운 state가 나타났다. 한편, In은 상대적으로 다른 원소들에 비해 Au와 좀 더 결합을 잘 하는 것으로 나타났는데 이는, In 5s 전자궤도가 전도메커니즘에서 중요한 역할을 하기 때문에, In-Au의 상대적인 강한 결합은 a-IGZO의 전기적 특성 변화에 기여할 수 있음을 의미한다.
본 연구는 Transparent conducting oxide (TCO, 산화물투명전극)를 이용한 박막태양전지 효율향상에 관한 것으로, 이중의 TCO층(Double-stacked TCO layer)의 효과적인 광학 및 전기적 설계에 관한 것이다. 기존 박막 태양전지에서는 투명전극 TCO layer로서, ITO (Indium-Tin-Oxide), FTO (Fluorine- Tin-Oxide), 및 AZO(Aluminum-doped Zinc Oxide) 등을 사용해 왔다. 각 TCO layer마다 장점이 있지만 단점 또한 존재한다. ITO의 경우 높은 전기적 특성을 가지는 반면 수소 플라즈마에 취약하고 기계적 강도에 취약해 ITO 단일층만으로 박막 태양전지에 적용하는 것에 제한을 받는다. 한편, AZO의 경우 전기적 특성도 우수할 뿐만 아니라 수소 플라즈마에도 내구성이 강한 장점이 있지만, 일함수가 p형 반도체보다 낮아 Schottky junction이 되어, 높은 전위장벽이 형성된다. 이는 정공의 이동을 방해하고, 정공의 축적이 일어나서 순방향 전압을 인가할 때 많은 전류의 감소를 가져온다. 또한, AZO와 p형 반도체 사이의 높은 직렬저항으로 인해 광전압(Voc, Open circuit voltage)와 충실률 (FF, Fill factor)가 떨어진다는 단점이 있다. 본 실험에서는 ITO/AZO 2중구조의 TCO층을 적용하여 상기의 문제점을 해결하고자 한다. 이중 구조 TCO층은 Magnetron sputter system을 이용하여, 단계적으로 증착되었다. 빛이 입사하는 유리에 ITO를 제1전도층으로 증착하였는데, ITO는 입사광의 투과도와 전기전도성이 우수하다. 제2전도층으로는 AZO층을 이용하였으며, 실리콘 반도체층과 접하게 된다. AZO는 실리콘 증착시 발생하는 수소 플라즈마에 안정적이고, 물리적 강도 또한 우수한 장점이 있다. 이중 구조층위에 실리콘 광흡수층(Si absorber)을 증착하였으며, pin 구조를 가진다. 기존, 단일막 TCO층과 2중구조 TCO층을 이용하여, 실리콘 박막 태양전지를 구성하였다. 이때, ITO/AZO의 2중구조를 적용하였을 때 태양 전지 특성이 크게 향상된 결과를 얻을 수가 있었다. 특히, 전류밀도의 경우 ITO, FTO, AZO 각각 14.5 mA/cm2, 11.2 mA/cm2, 8.18 mA/cm2를 나타낸 반면 ITO/AZO 2중구조의 경우 약 17mA/cm2 로 크게 향상 되었고, 태양전지 변환 효율도 각각 7.5%, 6.9%, 4%에서 ITO/AZO 2중 구조의 경우 8.05%로 크게 향상되었다. 본 발표에서는 2중구조 TCO를 이용한 현공정에 적용 가능한 박막태양전지 효율향상 기법에 대해 논의하고자 한다.
염료감응형 태양전지는 기존 실리콘 태양전지에 비하여 가격 경쟁력이 우수하고 안정성이 뛰어나다는 장점으로 인하여 다양한 연구가 진행되고 있으며, 특히 투명 전도막이 없는 염료감응형 태양전지에 대한 연구가 많이 수행되고 있다. 따라서 본 연구에서는 저가형 고효율 염료감응형 태양전지의 구현을 위하여 후막의 다공질 티타늄 전극을 제작하고 특성을 개량코자 하였다. 티타늄 전극의 특성을 평가하기 위하여 FESEM 및 J-V 특성을 평가하였다. 티타늄 전극의 두께를 50nm에서 200nm까지 증가시킨 결과 광전류 밀도의 급격한 변화없이 FF에 주로 영향을 미침을 알 수 있었으며, 티타늄 전극을 활용한 최적 효율의 염료감응형 태양전지의 조건은 150nm 임을 확인할 수 있었다.
최근 염료감응형 태양전지(DSSC)는 광변환효율 측면에서 향상 가능성이 높으며, 전기화학적 반응을 바탕으로 하므로 생산단가가 낮아 차세대 태양전지로 관심을 모우고 있다. 염료감응형 태양전지에 있어서 주요 구성성분 중의 하나는 다공성 산화물 광전극 재료이다. 다양한 반도체 물질과 비교할 때 $TiO_2$는 전도대의 위치와 전자이동성 면에서 비교적 적합하며, 유기물과의 흡착성 및 안정성 측면에서 대단히 우수하다. 염료감응형 태양전지의 $TiO_2$ 광전극이 갖추어야 할 요건은 표면적이 넓어서 염료 흡착량이 많아야 하며, 전자전달 및 전해질 이동을 위한 효율적 구조이어야 한다. $TiO_2$ 광전극 제작을 위한 재료로서는 나노입자가 널리 이용되며, 입자의 크기는 20 nm 부근이 적합한 것으로 알려져 있다. 본 발표에서는 나노입자 외에 나노막대, 나노섬유, 나노튜브, inverse-opal 구조 등과 같이 지금까지 연구되고 있는 $TiO_2$ 나노구조 관련연구를 소개 한다. 한편으로 효율적 전극구조를 제작하려면 $TiO_2$ 나노구조 제어 외에도, 투명전극과 $TiO_2$ 전극과의 계면층(interfacial layer) 제어, 빛의 효율적 이용을 위한 산란층(scattering layer) 및 $TiO_2$ 전극에서 전해질로의 전자손실 억제를 위한 blocking layer 도입 등이 필요하다. 이에 대한 기본개념을 설명하고 다른 연구자의 연구결과를 소개한다. 본 연구실의 연구 결과인, 메조 포러스 구조, 다공성 속빈구 구조와 구형구조체를 합성하고 이를 염료감응형 태양전지에 응용한 내용을 소개한다. 다공성 속빈구의 경우, 산란층으로 대단히 우수한 결과를 나타내었고, 다공성 구형구조체는 광전극 주재료로 적합한 특성을 나타내었다. 즉, 다공성 구형구조체를 적용한 광전극은 표면적이 대단히 넓고 또한 효율적 동공구조가 형성되어 전해질 이동에도 매우 효율적이다.
그래핀은 이차원의 탄소 원자들이 벌집구조를 이루는 탄소 원자 한 층의 물질이다. 우수한 기계적, 전기적, 광학적 특성으로 인해 투명전극, 가스 센서, 트랜지스터 등과 같이 다양한 응용이 가능하고 연구가 행해지고 있다. 최근 몇 년 동안, 그래핀의 우수한 특성을 이용해서 마이크로센서나 신축성 있는 전자소자를 위한 전도막과 같은 응용이 시도되고 있다. 본 연구에서는 화학기상증착법 (CVD)으로 합성한 그래핀을 이용해서 암모니아 가스 센서 소자를 제작, 센서 특성을 관찰하였다. 구리 기판을 이용하여 화학기상증착법으로 그래핀을 합성하였으며 진공로에서 수소(H2)와 메탄(CH4) 가스를 사용하였다. 그래핀 합성 온도, 가스 유량 등을 변화시키며 그래핀을 합성하고, 합성된 그래핀을 구리기판을 식각용액을 이용해 제거하는 방법으로 그래핀을 전사시키는 공정거쳐 Au/Ni 전극패턴 위에 전사시킴으로 가스 센서 소자를 제작하였다. 제작된 센서 소자를 이용해 상온에서 암모니아(NH3) 가스의 유량을 변화시키며 실험하였다. 암모니아 가스가 흐를 때 그래핀에 암모니아 분자가 흡착되어 그래핀의 전기저항을 증가시켜 이를 이용해서 암모니아 가스를 감지할 수 있었다. 본 연구에서 제작한 소자는 상온에서 암모니아 가스에 민감하게 반응했으며 이는 기존의 금속산화물을 이용한 암모니아 센서는 대부분 고온에서 작동하는 점과 비교 하였을 때 가스 센서 소자로써 큰 장점이라고 할 수 있다.
현재 투명전극은 주로 ITO를 사용하고 있으며, ITO는 인듐산화물(In2O3)과 주석산화물(SnO2)이 9대 1의 비율로 혼합된 화합물로 인듐이 주성분이다. 따라서 ITO 사용량의 증가는 인듐의 수요 증가를 이끌어 2003년 이후 인듐 잉곳의 가격이 급등하였다. LCD에 응용되는 금속재료의 가격추이를 비교해보면, 인듐이 가장 큰 변화를 보이고 있으며, 2005년 인듐 가격은 2002년 대비 1,000% 이상 상승하였다가 2007년 이후 500%p 하락하여 2008년 2월 22일 기준으로 톤당 49만 달러에 거래되고 있다. 같은 기간 동안 알루미늄의 가격은 76.6% 상승하였으며 구리는 394%, 주석은 331% 상승하였다. 이러한 인듐의 가격 상승폭은 동일한 기간 동안 다른 금속 재료와 비해 매우 크며, 단위 질량당 가격도 20배 이상 높은 수준이다. ITO의 주성분인 인듐의 이러한 가격의 급등 및 향후 인듐의 Shortage 예상으로 인해 ITO 대체재 확보의 필요성이 증가되고 있다. 태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정질 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 고부가 가치 산업유지에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안으로 자리매김하고 있으며, 박막태양전지 산업분야가 현재의 정부정책 지원 없이 자생력을 갖추고 또한 시장 경쟁력을 확보하기 위해서는 박막태양전지 개발과 더불어 저가의 재료개발도 시급한 상황이다. 본 연구에서는 In-line magnetron sputtering system을 사용하여 소다라임 유리기판 위에 박막태양전지용 투명전도성 ZnO(Al) 박막 및 ZnO(AlGa) 박막을 각각 제작하였다. 각각 박막의 표면특성 및 성장구조, 결정성을 조사하였고, 또한 전기적 특성, 홀이동도와 개리어농도, 박막의 두께, 광투과율 특성을 연구하였다. ZnO(Al)박막, ZnO(AlGa)박막 대한 각각 특성을 평가하고 그 결과들을 논하고자 한다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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