백색 유기발광소자는 전색 디스플레이, 조명으로서의 잠재적인 특성으로 차세대 디스플레이 소자 기술로 많은 주목을 받고 있다. 백색 유기발광소자는 주로 R-G-B 영역의 다양한 발광층을 적층하여 제작한다. 하지만 여러 발광층을 적층해야하기 때문에 제작할 때 공정 과정이 복잡해지고, 높은 생산단가를 가지게 된다. 이런 문제를 해결하기 위해 형광체를 이용한 백색 유기발광소자의 연구가 진행되고 있지만, 아직 색순도와 색좌표에 대한 많은 연구가 미흡한 상태이다. 본 연구에서는 무기물 형광체를 활용하여 백색 유기발광소자의 전기적 특성과 광학적 특성을 관찰하였고, 광원으로 사용된 청색 유기발광소자에 녹색과 적색의 무기물 형광체를 결합하는 방법으로 백색 유기발광소자를 제작하였다. 광원으로 사용한 청색 유기발광 소자는 투명전극으로 ITO를 사용하였고, 정공 수송층으로 N,N'-bis-(1-naphthyl)-N,N'-diphenylbenzidine, 발광층으로 4,4-bis(2,2-diphenylethen-1-yl)biphenyl, 정공 저지 층과 전자 수송 층은 각각 bathocuproine 과 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline 을 사용 하였다. 전자 주입 층으로는 lithium quinolate를 사용하였으며 음극으로는 Al을 사용하였다. 색 변환 층으로 사용된 유기물 형광체는 sol-gel 방법으로 제작된 녹색 형광체 Y3Al5O12:Ce, 적색 형광체 Ca2AiO19:Mn 을 사용하였다. Sol-gel 방법으로 제작된 형광체는 X선 회절 분석기를 통해 JCPDS cards를 확인하였고, 형광체의 녹색과 적색의 혼합비율에 따른 색좌표를 확인하여 백색 유기발광소자를 제작 하였다.
유기발광소자는 전류구동소자로서 소자를 대형화할 때 소모 전력이 급격히 증가하여 다른 디스플레이 제품에 비해 더욱 더 높은 전력효율을 요구한다. 높은 전력효율과 낮은 구동전압을 갖는 유기발광소자를 제작하기 위해서 P-I-N구조의 유기발광소자에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 일함수가 큰 투명 Indium Tin Oxide (ITO) 양극 위에 p 형 불순물인 2,3,5,6-tetrafluoro-7,7,8,8-tetracyano-quinodimethane (F4-TCNQ) 를 4,4',4"-tris(N-(2naphthyl)-N-phenylamino)triphenylamine (2-TNATA)에 도핑하여 정공주입 및 정공수송을 향상하였으며, 그위에 N,N'-bis(1-naphthyl)-N,N'-diphenyl- 1,1'-biphenyl-4,4'-diamine (NPB) 층을 증착 후, tris-(8-hydroxyquinoline) aluminum ($Alq_3$) 발광층과 전자 수송층으로 사용하여 전자와 정공이 재결합을 하여 엑시톤을 형성하여 녹색 빛을 측정하였다. p 형 불순물은 정공 수송층의 에너지 장벽을 감소하며 발광층으로의 정공주입량을 증가하는 역할을 하여 구동전압을 감소하였으나 발광층내에서 전자와 정공의 비를 불균일하게 하여 발광효율은 약간 감소하였다. p형 불순물인 F4-TCNQ의 도핑의 농도에 따라 측정된 발광특성의 변화로부터 정공의 전송 메카니즘을 분석하였으며 이는 p형 불순물 첨가된 녹색 유기발광소자의 전하수송 메카니즘을 이해하는데 중요한 자료를 제공할 것이다.
백색 유기발광소자는 전색 디스플레이, 액정디스플레이의 backlights, 조명에서 잠재적인 가능성 때문에 디스플레이와 조명 업계에서 각광 받고 있다. 백색 유기발광소자를 제작하기 위한 방법으로 형광체를 이용한 백색 유기발광소자가 연구되고 있지만, 아직 색순도와 색좌표에 대한 연구가 필요하다. 본 연구에서는 무기물 형광체를 이용한 백색 유기발광소자의 전기적 특성과 광학적 특성을 관찰하였다. 광원으로 사용된 청색 유기발광소자에 적색과 녹색의 무기물 형광체를 결합하는 방법으로 백색 유기발광소자를 제작하였다. 광원으로 사용한 청색 유기발광소자의 양극으로는 투명전극으로 널리 쓰이고 있는 ITO를 사용하였고 정공 수송층으로는 N,N'-bis-(1-naphthyl)-N,N'-diphenyl-1,1'-biphenyl-4,4'-diamine, 청색 발광층으로는 1,3-bis(carbazol-9-yl) benzene 호스트에 bis (3,5-difluoro-2-(2-pyridyl)phenyl)-(2-carboxypyridyl) iridium (III) 청색인광도 펀트를 사용하였다. 정공 저지층과 전자 수송층으로는 각각 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthorlene와 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline을 사용하고 전자 주입층으로는 lithium quinolate를 사용하였으며 음극으로는 Al을 사용하였다. 색 변환층으로 사용된 유기물 형광체는 sol-gel 방법으로 제작된 적색 형광체와 녹색 형광체를 사용하였다. Sol-gel 방법으로 제작된 형광체에 대한 주사현미경 측정 결과 입자의 표면이 고르고 크기가 작고 균일하였고, 높은 온도 열처리에 따라서 용매제가 대부분 제거되어 형광체 발광 특성이 잘 일어났음을 확인하였다. 제작한 백색유기발광소자에서 혼합비율에 따른 전계발광 특성 변화를 관찰하였다.
PDP(Plasma Display Panel)의 투명 유전체에 적용 가능한 저융점 유리 중에서 납성분이 포함 되어 있지 않는 Bi계 유리의 연구를 행하였다. 기판과의 일체화를 위한 유리의 응용으로, 소자와의 반응 억제와 열응력 완화를 위해 유리의 저융점화 및 열팽창 계수를 제어하였다. 본 연구에서 제조된 Bi계 유리는 DTA와 TMA의 열분석을 통해 50$0^{\circ}C$부근에서 연화점이 있고, 7.31~10.02$\times$$10^{-6}$$^{\circ}C$, 비유전을 11.1~13.3, 광투과도가 80%이상으로 PDP 투명유전체에 적용 가능한 Bi계 유리를 얻을 수 있었다.
OLED 소자는 직접발광, 광시야각, 그리고 빠른 응답속도 때문에 동영상에 적합하여 최근 각광받고 있는 디스플레이장치 중의 하나이다. OLED 소자의 양극재료로는 높은 광투과율과 $\sim10^{-4}{\Omega}\;cm$ 수준의 낮은 전기 비저항을 갖는 ITO (Sn-doped $In_2O_3$)가 널리 사용되고 있다. 하지만 원료 물질인 인듐의 수급량 부족으로 인한 문제점과 독성, 저온증착의 어려움, 스퍼터링시 음이온 충격에 의한 막 손상으로 저항의 증가의 문제점이 있고, 또한 액정디스플레이의 투명전극으로 사용될 경우 $400\;^{\circ}C$정도의 높은 온도와 수소 플라즈마 분위기에서 장시간 노출 시 열화로 인한 광학적 특성변화가 문제가 된다. 반면에 Al이 도핑 된 ZnO (AZO)박막은 넓은 밴드갭 (3.37eV)와 400nm에서 700nm 사이의 가시광 영역에서 80% 이상의 우수한 투과성을 지니고 있다. 특히 Al이 도핑된 ZnO는 박막의 전기적 특성이 크게 향상되어 디스플레이나 태양전지로의 응용이 가능하다. 또한 비교적 낮은 비용과 플라즈마에서의 안정성, 무독성, 그리고 전기전도성과 같은 많은 이점이 있다. 그 결과 AZO 박막은 ITO기판을 대안하는 지원물질로 활발히 연구가 진행되고 있다. 본 연구에서는 TCO 박막의 면 저항과 표면 거칠기에 따른 OLED 소자의 특성을 분석하였다. ITO와 AZO 박막은 챔버 내 다양한 가스 분위기(Ar, Ar+$O_2$ and Ar+$H_2$)에서 R.F Magnetron Sputtering방법으로 증착하였다. TCO 박막의 구조적인 이해를 돕기 위해서 X-ray diffraction 과 FESEM으로 분석하였다. 광학적 투과도와 박막의 두께는 ultraviolet spectrophotometer (Varian, cary-500)와 surface profile measurement system으로 각각 측정하였다. 면저항 charge carrier 농도, 그리고 TCO 박막의 이동도와 같은 전기적특성은 four-point probe와 hall effect measurement(HMS-3000)로 각각 측정하였다. TCO 박막의 표면 거칠기 조절을 위해 photo lithography 공정을 사용하여 TCO 박막을 화학에칭 하였다. 미세사이즈 패턴 마스크가 사용되었으며 에칭의 깊이는 에칭시간에 따라 조절하였다. TCO 박막의 표면 형태는 FESEM과 AFM으로 관찰하였다. 투명전극으로 사용되는 ITO 및 AZO 기판 상용화를 위해 ITO 및 AZO 기판 위에 ${\alpha}$-NPB, Alq3, LiF, Al 의 순서로 증착 및 패터닝함으로써 OLED 소자를 제작하였다. 전류밀도와 전압 그리고 발광휘도와 전압과 같은 전기적 특성은 spectrometer(minolta CS-1000A)를 이용하여 측정하였다.
최근 유연 소자, 투명 소자, MEMS 소자와 같은 다양한 소자를 결합하는 시스템 집적화 기술이 많이 개발되고 있다. 이러한 다종 소자 시스템 제조 기술의 핵심 공정은 칩 또는 웨이퍼 레벨의 접합 공정, 기판 연삭 공정, 그리고 박막 기판 핸들링 기술이라 하겠다. 본 연구에서는 Si 기판 연삭 공정이 투명 박막 트랜지스터나 유연 전극 소재로 적용되는 산화주석 박막의 전기적 성질에 미치는 영향을 분석하였다. Si 기판의 두께가 얇아질수록 Si d-spacing은 감소하였고, Si 격자 내에 strain이 발생하였다. 또한, Si 기판의 두께가 얇아질수록 산화주석 박막 내 캐리어 농도가 감소하여 전기전도도가 감소하였다. 얇은 산화 주석 박막의 경우 전기전도도는 두꺼운 산화 주석 박막보다 낮았으며 Si 기판의 두께에 의해 크게 변하지 않았다.
그래핀(Graphene)은 열전도도가 높고 전자 이동도(200,000 cm2V-1s-1)가 우수한 전기적 특성을 가지고 있어 전계 효과 트랜지스터(Field effect transistor; FET), 유기 전자 소자(Organic electronic device)와 광전자 소자(Optoelectronic device) 같은 반도체 소자에 응용 가능하다. 최근에는 아크 방출(Arc discharge method), 화학적 기상 증착법(Chemical vapor deposition; CVD), 이온-조사법(Ionirradiation)등을 이용한 이종원자(Hetero atom)도핑과 화학적 처리를 이용한 기능화(Functionalization)등의 방법으로 그래핀의 전도도를 향상시킬 수 있었다. 그러나 이러한 방법들은 기판의 표면을 거칠게 하며, 그래핀에 많은 결함들이 발생한다는 단점이 있다. 이러한 단점을 극복하기 위해 자가조립 단층막법(Self-assembled monolayers; SAMs)을 이용하여 기판을 기능화한 후 그 위에 그래핀을 전사하면, 자가조립 단층막의 기능기에 따라 그래핀의 일함수를 조절 가능하고 운반자 농도나 도핑 유형을 변화시켜 소자의 전기적 특성을 최적화 할 수 있다 [1-3]. 본 연구에서는 PET(polyethylene terephthalate) 기판에 SAMs를 이용하여 유연하고 투명한 그래핀 전극을 제작하였다. 산소 플라즈마와 3-Aminopropyltriethoxysilane (APTES)를 이용하여 PET 기판 표면 위에 하이드록실 기(Hydroxyl group; -OH)와 아민 기(Amine group; -NH2)를 순차적으로 기능화 하였고, 그 위에 화학적 기상 증착법을 이용하여 합성한 대면적의 균일한 그래핀을 전사하였다. PET 기판 위에 NH2 그룹이 존재하는 것을 접촉각 측정(Contact angle measurement)과 X-선 광전자 분광법(Xray photoelectron spectroscopy: XPS)을 통해 확인하였으며, NH2그룹에 의해 그래핀에 도핑 효과가 나타난 것을 라만 분광법(Raman spectroscopy)과 전류-전압 특성곡선(I-V characteristic curve)을 이용하여 확인하였다. 본 연구 결과는 유연하고 투명한 기판 위에 안정적이면서 패턴이 가능하기 때문에 그래핀을 기반으로 하는 반도체 소자에 적용 가능할 것이라 예상된다.
ZnO는 II-VI족 화합물 반도체로서 3.37 ev의 band gap energy와 60 mv의 exciton binding energy를 가지며 차세대 소자로 다양한 분야에서 연구되어지고 있다. ZnO 박막과는 다르게 ZnO nano structure는 효율성과 특성 향상의 이점으로 태양전지와 투명전극 소자에 많은 연구가 되고 있으며 UV 레이저, 가스센서, LED, 압전소자, Field Emitting Transistor (FET) 등 다양한 응용분야에서 연구되고 있다. 본 연구에서는 유리 기판 위에 RF Magnetron sputtering법을 이용해 ZnO buffer layer를 다양한 두께(~1,000${\AA}$)로 증착한 뒤, Zn powder (99.99%)를 지름 2inch 석영관 안에 넣어 Thermal furnace장비를 이용하여 Thermal Evaporation법으로 약 500$^{\circ}C$에서 30분 동안 촉매 없이 성장 하였다. 수직성장된 ZnO 나노 구조체의 특성을 전계방출주사전자현미경(SEM), X-선 회절패턴(XRD), UV-spectra를 이용하여 분석하였다. SEM 분석을 통하여 ZnO buffer layer위에 성장된 ZnO 나노 구조체는 직경이 약 ~50 nm, 길이가 ~2 um까지 성장을 보였으며, XRD 측정결과, ZnO 우선 성장 방향(002)을 확인하였다. 두 가지 측정을 통하여 ZnO buffer layer의 유무에 따라 성장 특성이 향상되었음을 확인하였으며, 이는 buffer layer가 seed 역할을 한 것으로 사료된다. UV-spectra 측정을 통하여 가시광 영역(400~780 nm)에서 60%대의 투과도를 보여 가시광 영역에서 투명성을 요구하는 전자 소자 및 광소자 등에 적용 가능성을 확인하였다. 이 연구를 통하여 우수한 투과도를 가지며 유리 기판위에 수직성장된 ZnO 나노구조체는 태양전지와 플렉서블 디스플레이 등 다양한 활용 분야를 제시할 수 있다.
휘거나 구부릴 수 있는 유연 전자 소자(flexible electronics) 개발을 위해 이러한 변형 조건에서 사용이 가능한 유연한 투명전극재료에 대한 많은 관심이 기울여 지고 있다. 본 연구에서는 현재 투명 전극 소재로 가장 널리 사용 중인 ITO 박막을 이용하여 굽힘 실험 및 반복 피로 실험을 진행하며 전기적 특성 변화를 연구 하였다. 응력 상태에 따른 차이를 보기 위해, ITO 필름의 상대적 위치에 따라 외측 및 내측 굽힘 두 조건으로 실험을 진행하였으며, 외측 굽힘보다 보다 내측 굽힘 조건에서 굽힘 실험 및 피로 실험 모두 우수한 전기적 안정성을 보였다. 외측 굽힘 및 내측 굽힘 시 응력 상태가 각각 인장 응력, 압축 응력이 ITO 필름에 가해지게 되며 이에 따라 균열 형성 및 전파 거동에 차이가 나타나는 것을 FE-SEM 표면 관찰을 통해 확인하였다. 이는 결국 전기적 안정성과도 밀접히 연관된 것을 확인하였다. 본 연구를 통해 가장 대표적인 투명전극재료인 ITO 필름의 다양한 기계적변형에 대한 신뢰성을 이해하고, 이를 통해 향후 고신뢰성 유연전자소자용 전극을 위한 디자인에 활용할 수 있을 것으로 기대한다.
ZnO, SnO2, In2O3:Sn와 같은 투명하고 전도성이 있는 박막은 panel display, 전자발광소자, 박막트랜지스터, 태양전지 등의 전극물질로서 폭넓게 사용되고 있다. 이러한 전극 물질을 이용하는 광전자소자의 성능을 개선하기 위해서는 가시광선영역에서 광투과율이 높고, 전기전도도가 좋아야 한다. 최근 ZnO, SnO2, In2O3, MgO, Ga2O3 등으로 이루어진 3원 또는 다원화합물로 제조된 산화물 박막이 새로운 투명한 전도성 박막으로 많은 관심을 끌고 있다. 본 연구에서는 Ga2O3 박막을 radio-frequency magnetron sputtering 방법을 이용하여 증착하였다. 기존에 사용되던 ceramic target을 개선하여 powder target을 사용하였다. 반응가스는 순수하게 Ar 가스만 사용하였고, Sapphire(0001) 기판을 사용하였다. 초기에는 flat한 layered 구조로 증착이 이루어졌으나, 증착시간이 20분이 지나면서부터는 밤송이 모양을 가지는 나노구조체가 생성되기 시작하였고, 이후 나노 밤송이의 밀도가 점차 증가하였다. Ga2O3 나노 밤송이의 특성에 대하여 발표할 예정이다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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