ZnO 반도체가 넓은 에너지띠와 큰 엑시톤 결합에너지를 가지기 때문에 가진 투명 전극, 태양전지, 발광소자 및 메모리와 같은 다양한 전자 및 광전자 소자의 응용에 대한 많은 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 논문에서는 절연성 고분자인 폴리스티렌 박막에 분산되어 있는 ZnO 나노 입자를 기억 매체로 사용하는 write-once-read-many times (WORM) 메모리 소자를 제작하고 전기적 성질과 안정성에 대하여 관찰하였다. 화학적 방법으로 형성한 ZnO 나노입자와 폴리스티렌을 N,N-dimethylformamide 용매에 녹인 후 초음파 교반기를 사용하여 나노 복합 소재를 형성하였다. 하부 전극으로 indium-tin-oxide가 증착되어 있는 유리 기판 위에 나노 복합 소재를 스핀코팅 방법으로 도포한 후 열을 가해 잔류 용매를 제거하였다. ZnO 나노입자가 분산되어 있는 폴리스티렌 나노 복합 소재로 구성된 박막위에 상부 전극으로 Al을 열증착하여 메모리 소자를 제작하였다. 전류-전압 측정 결과에서 저전압에서는 전도도가 낮은 OFF 상태를 유지하다 약 1.5 V에서 전도도가 갑자기 증가하여 높은 전도도의 ON 상태로 전이되는 쌍안정성이 관찰되었다. 전류의 ON/OFF 비율은 약 103이며 ON 상태에서 OFF 상태로 전환되지 않는 전형적인 WORM 메모리 소자의 전류-전압 특성을 나타났다. 두 전극 사이에 폴리스티렌 박막으로만 제작된 소자를 제작하여 전류-전압 측정을 하였으나 메모리 특성이 나타나지 않았다. 그러므로 WORM 메모리 특성은 폴리스티렌 박막안의 ZnO 나노입자에 기인함을 알 수 있었다. 제작된 소자에 대해 기억 시간 측정 결과는 ON과 OFF 상태의 전류가 장시간에도 변화가 거의 없는 소자의 안정성을 보여주었다. 이 실험 결과는 ZnO 나노입자가 분산된 폴리스티렌 나노 복합 구조체를 사용하여 안정성을 가진 WORM 메모리 소자를 제작할 수 있음을 보여주고 있다.
높은 광학적 투과성과 전기전도성을 갖는 ITO film은 solar cell같은 optoelectronic device나 휴대용 소형 TV, flat panel display 등의 투명전극으로 그 응용 분야가 광범위하여 많은 연구가 수행되어져 왔다. 기판으로서 유리를 사용할 때 생기는 활용범위 제한을 극복하고자 최근 유기물 위에 증착이 가능한 저온 증착방법에 대한 연구가 활발히 이루어지고 있다. 그 가운데 이온빔과 같은 energetic한 beam을 이용한 박막의 제조는 기판을 플라즈마 발생지역으로부터 분리시켜 이온빔의 flux 및 에너지, 입사각 등의 자유로운 조절을 통해 상온에서도 우수한 성질의 박막형성 가능성이 제시되어 지고 있다. ITO박막을 형성하는 방법 중 스프레이법이나 CVD법과 같은 화학적 증착방법은 증착시 350-50$0^{\circ}C$의 고온이 필요하고 현재 가장 많이 응용되어 지고 있는 sputter법은 15$0^{\circ}C$정도의 가열이 필요하므로 앞으로 응용가능성이 매우 커서 많은 연구가 진행중인 플라스틱과 아크릴 같은 flexible 한 기판위 증착에 적용이 불가능하다. 본 실험에서는 IBAD(Ion Beam Assisted Deposition)법을 이용하여 저온 ITO film을 유리와 유기막위에 증착하는 연구를 수행하였다. 유기막위에 증착된 ITO는 보다 가볍고 충격에 강하고 유리에 못지 않은 투과성을 가지고 있으나 현재 film의 quality 향상에 대한 요구가 증대되어 지고 있는 실정이다. 따라서, 본 실험에서는 dual oxygen ion gun의 조건변화에 따른 ITO film의 특성변화를 관찰하였다. 고정된 증?율에 한 개 ion gun에 ion flux를 고정시킨 후 또 다른 ion gun에서 발생하는 oxygen radical의 영향을 조사하였으며 oxygen radical의 rf power에 따른 변화는 OES(Optical emission spectroscopy)를 사용하였다. 너무 적은 oxygen ion beam flux나 oxygen radical은 film의 전도도 및 투과도를 저하시켰고 반면 너무 과도한 flux의 증가 시는 전도도는 감소하였고 투과도는 증가하는 경향을 보였다. 기판에 도달하는 oxygen ion flux는 faraday cup을 이용하여 측정하였으며 증착된 ITO film은 XPS, UV-spectrometer, 4-point probe를 이용하여 분석하였다.
본 논문에서는 투과도가 높은 OHP 필름상에 AZO 반도체 물질을 기반으로 한 광센서를 제작하여 광소자 특성 및 이를 구성하고 있는 반도체 소재의 물성에 대해 설명한다. 최근 전자소자 분야에서 주요 이슈가 되고 있는 플렉서블 광소자를 구현하기 위해서 최초로 투명하고 굽힘성이 있는 OHP 필름을 기판으로 사용하였다. 또한, 투명 전극 및 반도체 물질로 양산에 사용되고 있는 ITO는 인듐의 희소성 때문에 가격이 높다. 따라서 이 물질을 대체할 수 있는 소재를 발굴해야 하며, AZO 소재가 가능성이 있는지 Au/Al/AZO/OHP 필름 구조의 광센서 소자를 구현하여 광학 및 전기적인 특성을 평가하였다. 소자 및 이를 구성하는 소재들은 벤딩(굽힘)에 의한 물성 변화가 없었으며, 이와 같은 결과들은 차세대 소자로의 적용에 대한 가능성을 제공한다. 하지만, 양산을 위해서는 OHP 필름 표면의 미세한 스크래치를 제거해야 하며, 뿐만 아니라 광전류를 향상시킬 수 있는 재료, 구조 기반으로 최적화된 소자를 연구해야 할 것이다.
본 연구에서는 RF/DC 마그네트론 증착법을 이용하여 실온에서 유리 기판 상에 ZITO/Ag/ZITO 다층막 투명전극을 제조하였다. ZITO/Ag/ZITO (100/8/42 nm)로 이루어진 다층막 구조에 대해, 면저항이 9.4 Ω/㎡이고 550 nm에서 투과도가 83.2%인 투명 전도성 필름이 얻어졌다. ZITO/Ag/ZITO 다층막 필름의 면저항 및 투과도 특성은 적외선(열선)을 효과적으로 차단할 수 있기 때문에 고분자분산액정(polymer-dispersed liquid crystal, PDLC) 기반 스마트 윈도우 적용에 매우 유용함을 알 수 있었으며 이로 인해 에너지 절약형 스마트 유리로서의 응용도 가능할 것으로 판단된다. 제조된 ZITO/Ag/ZITO 다층막 투명전극을 적용한 2관능성 우레탄 아크릴레이트 기반 PDLC 시스템에 있어서 PDLC 층 두께 및 자외선(ultraviolet, UV) 세기 변화가 전기광학적 특성, 광중합 동력학 및 표면 형태학에 미치는 영향을 조사하였다. 15 ㎛의 PDLC 층 두께를 가지며 2.0 mW/c㎡의 UV 세기로 광경화된 PDLC 셀이 우수한 off-state 불투명도, 높은 on-state 투과도 및 양호한 구동 전압을 나타냈다. 또한, 본 연구에서 제조된 최적 조건의 PDLC 기반 스마트 윈도우는 광을 효율적으로 산란시킬 수 있는 2~5 ㎛ 크기의 양호한 마이크로 구조를 갖는 액정 droplet들이 형성되었으며, 이로 인해 우수한 최종 물성을 갖는 PDLC 셀이 제조되었다.
투명 전도성 탄소나노튜브(carbon nanotube, CNT) 필름을 터치스크린이나 디스플레이 소자 등의 전극에 응용할 목적으로, CNT 필름의 전기저항 및 광 투과도를 향상시키기 위한 연구가 활발히 진행되고 있다. 본 연구에서는 단일벽 CNT (single-walled CNT)를 여러 가지 계면활성제로 분산시킨 수용액으로부터 제조한 CNT 필름을 산 처리하여 저항 및 투과도의 변화를 관찰하였다. 우선 계면활성제로 분산시킨 CNT 수용액을 알루미나 재질의 필터에서 정량적으로 진공 필터링하여 CNT 필름을 제조하였다. 알루미나 필터를 sodium hydroxide (NaOH) 수용액으로 용해시켜 제거함으로써 얻은 CNT 필름을 유리기판 위에 부착시킨 후 광 투과도와 먼 저항 (sheet resistance)을 측정하였다. CNT 필름을 질산 ($HNO_3$) 용액에 처리하였을 때 투과도는 1~5 % 향상되었으며, 면 저항은 계면활성제로 분산시킨 CNT 필름 대부분에서 감소하였다. 이는 CNT 표면에 코팅되어 있던 계면활성제들이 산에 의해 제거되었기 때문일 것으로 추측된다. 특히 sodium dodecylbenzene sulfonate (NaDDBS)로 제조한 CNT 필름의 경우, 질산을 처리 전에는 투과도 83%, 면 저항 450 $\Omega$/sq.의 특성을 보였으나, 처리 후에는 각각 86 %, 350 $\Omega$/sq.로 향상되었다. Polyvinyl pyrrolidone (PVP)과 cetyltrimethylammonium bromide (CTAB)를 사용하여 제조한 CNT 필름의 면 저항이 가장 뚜렷한 감소를 보였다. 제조된 필름과 삼 처리된 필름 특성을 Raman spectroscopy, scanning electron microscopy, UV-Vis spectroscopy 등을 이용하여 분석하였고, 4-point probe로 면 저항을 측정하였다.
현재 투명전극은 주로 ITO를 사용하고 있으며, ITO는 인듐산화물(In2O3)과 주석산화물(SnO2)이 9대 1의 비율로 혼합된 화합물로 인듐이 주성분이다. 따라서 ITO 사용량의 증가는 인듐의 수요 증가를 이끌어 2003년 이후 인듐 잉곳의 가격이 급등하였다. LCD에 응용되는 금속재료의 가격추이를 비교해보면, 인듐이 가장 큰 변화를 보이고 있으며, 2005년 인듐 가격은 2002년 대비 1,000% 이상 상승하였다가 2007년 이후 500%p 하락하여 2008년 2월 22일 기준으로 톤당 49만 달러에 거래되고 있다. 같은 기간 동안 알루미늄의 가격은 76.6% 상승하였으며 구리는 394%, 주석은 331% 상승하였다. 이러한 인듐의 가격 상승폭은 동일한 기간 동안 다른 금속 재료와 비해 매우 크며, 단위 질량당 가격도 20배 이상 높은 수준이다. ITO의 주성분인 인듐의 이러한 가격의 급등 및 향후 인듐의 Shortage 예상으로 인해 ITO 대체재 확보의 필요성이 증가되고 있다. 태양광 발전산업에서 현재 주류인 결정질 실리콘 태양전지의 변환효율은 꾸준히 향상되고 있으나, 태양전지의 가격이 매년 서서히 하강되고 있는 실정에서 결정질 실리콘 가격의 상승 등으로 고부가 가치 산업유지에 어려움이 있으며, 생산 원가를 낮출 수 있는 태양전지 제조기술로는 2세대 태양전지로 불리는 박막형이 현재의 대안으로 자리매김하고 있으며, 박막태양전지 산업분야가 현재의 정부정책 지원 없이 자생력을 갖추고 또한 시장 경쟁력을 확보하기 위해서는 박막태양전지 개발과 더불어 저가의 재료개발도 시급한 상황이다. 본 연구에서는 In-line magnetron sputtering system을 사용하여 소다라임 유리기판 위에 박막태양전지용 투명전도성 ZnO(Al) 박막을 제작하였고, 특히 이 박막은 n-형 반도체 특성을 가져야하기 때문에 홀이동도와 개리어농도의 상관관계 및 박막의 두께, 광투과율 특성, 온도 의존성을 조사하였고, 이를 논하고자 한다. (본 연구는 중소기업청의 기술혁신개발사업 연구지원금으로 이루어졌음).
최근에 산화물 반도체를 평판 디스플레이와 태양 전지의 투명 전극으로 응용하기 위해 많은 연구가 진행중에 있다. 특히, $In_2O_3$ 박막은 투명 전도 산화막으로써 3.7 eV의 직접 전이 밴드갭 에너지를 갖고 가시광 영역에서 높은 투과도를 갖는 반도체이어서 다양한 영역에서 응용 가능하다. 본 연구는 낮은 비저항과 높은 투과율을 갖는 최적의 투명 전도막을 성장시키기 위하여 라디오파 반응성 마그네트론 스퍼터링 방법을 사용하여 질소 도핑된 $In_2O_3$ 박막을 유리 기판 상부에 증착하였고, 후열처리로 온도 400, 450, 500, 550$^{\circ}C$에서 급속 열처리를 수행하여, 증착된 박막의 구조, 표면, 광학, 전기적 특성을 조사하였다. 증착된 박막은 XRD를 사용하여 구조적 특성을 조사한 결과, $2{\theta}=30.2^{\circ}$와 43.95$^{\circ}$에서 상대적으로 강한 피크가 관측되었다(Fig. 1). 전자는 (222)면에서 회절된 피크이며, 후자는 (100)면에서 발생한 회절 피크이다. 열처리 온도가 0$^{\circ}C$에서 500$^{\circ}C$로 증가함에 따라 (222) 면의 회절 신호의 세기는 상대적으로 증가하였고, 550$^{\circ}C$에서 급격하게 감소하였다. 박막의 광학적 특성은 자외선-가시광선 분광기를 사용하여 광학 흡수율과 투과율을 측정하였다(Fig. 2). 열처리를 하지 않은 박막의 경우에, 파장 200~1,100 nm 범위에서 측정된 평균투과율은 76%이었다. 광학 흡수 계수와 광자 에너지의 관계를 나타내는 포물선 관계식을 기초로 하여 광학 밴드갭 에너지를 계산하였다. 박막의 전기적 특성의 경우에, Hall 효과를 측정하여 전하 운반자 농도, 홀 이동도, 전기 비저항을 조사한 결과, 전기적 특성은 열처리 온도에 상당한 의존성을 나타냄을 알 수 있었고, 열처리 온도 500$^{\circ}C$에서 박막의 비저항값은 $4.0{\times}10^{-3}{\Omega}cm$이었다.
CIS 박막을 제조하기 위한 방법으로 셀렌화(selenization)방식, MOCVD방식, 동시진공증발(co-evaporation)방식, 전착(electrodeposition)방식 등이 있으나, 이러한 방식을 이용하여 CuInSe2 박막을 제조하는 경우 어떤 방법으로든 다원화합물의 조성 및 결정성을 조절하기가 매우 어려운 단점이 있었다. 기판의 온도를 일정 온도로 유지하도록 하고, 증발원을 가열하여 이에 내포된 물질(이원화합물 또는 단일원소)을 증발시켜 기판에 증착이 이루어지도록 하거나, 기판의 온도를 승온시키고 구리 이원화합물을 내포한 증발원을 가열해 물질을 증발시켜 기판에 증착이 이루어지도록 하는 방법으로 기판에 박막이 형성되도록 한다. 기판의 대면적화로 인해 균일한 박막의 형성이 어려워지고 있으며, 이중 15% 이상의 고효율을 보인 방법은 3-stage process를 이용한 동시진공증발방식으로, Cu, In, Ga, Se 등의 각 원소를 동시에 진공 증발시키면서 조성을 조절하여 태양전지에 적절한 전기적, 광학적 특성을 가지는 Cu(In,Ga)Se2 (CIGS)박막을 증착시키는 방법이다. 일반적으로, 실험실에서 연구되고 있는 장비의 구조는 증발원이 아래에 장착되어서 상향 증착되는 방식이다. 본 연구에서 사용된 장비는 하향 증발원이 측면에 장착되어서 하향 증착되는 방식으로 구성하였다. 증착되는 면방향으로, 적외선온도계(pyrometer)가 설치된 시창(viewport)의 오염 등으로 인하여, 지속적인 공정이 이루어지기 힘든 점을 개선하여 증착기판의 후면에 적외선 온도계를 설치하여 기판의 온도변화를 감지하여 공정에 반영할 수 있도록 하였다. 본 연구에서는 하향식 진공 증발원, 기판후면 온도모니터링모듈 등을 개발 장착하여, CIGS 박막을 제조하였으며, 버퍼층은 moving 스퍼터링법으로 ZnS를 증착하였고, 투명전극층은 PLD(Pulsed Laser Deposition)를 이용하여 제조하였다. 가장 높은 광변환효율을 보인 Al/ZnO/CdS/Mo/SLG박막시료는 유효면적 $0.45cm^2$에 광변환효율 15.65 %, Jsc : $33.59mA/cm^2$, Voc : 0.64 V, FF : 73.09 %를 얻을 수 있었으며, CdS를 ZnS로 대체한 Al/ZnO/ZnS/Mo/SLG박막시료는 유효면적 $0.45cm^2$에 광변환효율 12.45 %, Jsc : $33.62mA/cm^2$, Voc : 0.59 V, FF : 62.35 %를 얻을 수 있었다.
미래의 전자 기기는 접고 굽히고 둘둘 마는 등 다양한 변형에도 전기적 안정성을 가지는 기기들로 발전할 것이며, 반복 기계적 변형 하에서 유연 전자 소자의 전기적 신뢰성 확보가 중요한 이슈로 부각되고 있다. 본 연구에서는 반복 롤링 변형이 가능한 장치를 개발하고 이를 이용해, 현재 유연 전자 소자용 투명 전극 소재로 가장 널리 사용 중인 ITO 박막의 반복 롤링 실험 중 전기적 특성 변화를 연구하였다. 전극과 기판의 상대적 위치에 의해 인장 응력과 압축 응력이 가해지므로, Outer rolling 및 Inner rolling의 두 조건에서 실험을 진행하여 응력 상태에 따른 전기적 신뢰성 차이를 연구하였다. 그 결과, inner rolling의 경우 outer rolling에 비해 더 우수한 전기적 안정성을 나타냈으며, 이는 inner bending에 의한 압축 응력 상태의 경우 crack closing 변형에 따라 전기저항이 상대적으로 낮게 증가하는 것으로 해석된다. 또한, 롤링 바퀴 수에 따른 피로 저항성을 실시간 전기저항 측정을 통해 연구하였으며, 그 결과, 롤링 바퀴 수가 증가할수록 피로 파괴 영역이 증가하므로 전기저항이 더욱 크게 증가하는 것으로 나타났다. 본 연구를 통해 롤링 조건에서 유연 전극의 신뢰성에 대해 이해하고, 이는 향후 유연 전자소자용 고신뢰성 전극 개발에 활용 될 수 있을 것으로 기대한다.
ZnO은 hexagonal wurtzite 구조를 갖는 직접 천이형 화합물 반도체로서, 상온에서 3.37 eV 정도의 wide band gap energy를 가지고 있으며, 60 meV의 큰 엑시톤 결합 에너지(exciton binding energy)를 갖는다. 또한 동종 기판이 존재하고 열, 화학적으로 안정한 상태이며 습식 식각이 가능한 장점으로 인해 각광받고 있다. 또한, ZnO 박막은 우수한 전기 전도성을 나타내며 광학적 투명도가 우수하기 때문에 투명전극으로 많이 이용되어 왔고, 태양 전지(solar cell), 가스 센서, 압전소자 등 많은 분야에서 사용되고 있다. 이와 같은 ZnO박막을 안정적인 쇼트키 다이오드 특성을 얻기 위해서는 쇼트키 배리어 장벽의 형성이 필수적이다. Mg을 ZnO에 첨가하여 MgZnO 박막을 형성할 경우, 금속의 일함수와 MgZnO의 전자친화력 차이가 증가하여 더 큰 쇼트키 장벽 형성이 가능하며, 금속의 일함수가 큰 물질을 사용해야 한다. 또한, 박막의 결함이 적은 박막을 형성해야 하는 에피탁셜 박막이 필요하다. SiC는 높은 포화 전자 드리프트 속도(${\sim}2.7{\times}107$ cm/s), 높은 절연 파괴전압(~3 MV/cm)과 높은 열전도율(~5.0W/cm) 특징을 가지고 있으며, MgZnO/Al2O3의 격자 불일치는 ~19%인 반면에 MgZnO/SiC의 격자 불일치는 ~6%를 가진다. 금속의 일함수가 큰 Ag 금속은 열처리가 될 경우 AgOx가 될 경우 더욱 안정적인 쇼트키 장벽을 형성될 수 있을 것으로 판단된다. 본 연구에서는 쇼트키 접합을 형성하기 위해 금속의 일함수가 큰 Ag 금속을 사용하였으며, Al2O3 기판과 6H-SiC 기판위에 MgZnO(30 at.%) 박막을 증착하였다. 증착 후에 Ag를 증착 한 뒤 급속 열처리를 하였다. 열처리된 MgZnO의 경우 열처리 하지않은 소자보다 약 $10^5$ 이상의 우수한 on/off 특성을 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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제 19 조 (관할 법원)
서비스 이용으로 발생한 분쟁에 대해 소송이 제기되는 경우 민사 소송법상의 관할 법원에 제기합니다.
[부 칙]
1. (시행일) 이 약관은 2016년 9월 5일부터 적용되며, 종전 약관은 본 약관으로 대체되며, 개정된 약관의 적용일 이전 가입자도 개정된 약관의 적용을 받습니다.