아산화질소($N_2O$)는 기후변화를 야기하는 온실가스임과 동시에 오존층을 파괴하는 가스이다. 하폐수 처리시 생물학적 질소 제거 공정에서 주로 배출되는 아산화질소가 환경에 미치는 영향은 매우 중요하므로 대책 수립이 필요하다. 본 논문에서는 하폐수 처리과정의 아산화질소 배출 관련 최신 연구동향을 종합적으로 고찰함으로써, 아산화질소의 배출량 및 생성에 미치는 주요 인자의 영향을 이해하고, 아산화질소 배출 저감 전략 수립에 필요한 정보를 도출하였다. 하폐수 처리공정에서 아산화질소가 배출되는 주요 경로는 hydroxylamine 산화, nitrifier 탈질 및 종속영양 탈질공정의 3가지로 구분된다. 실험실, 파일럿 및 실 규모 하폐수 처리 공정을 대상으로 아산화질소 배출량을 측정한 결과 아산화질소 배출량의 질소 부하량의 0-95%로 변이가 매우 컸다. 실 규모 하폐수 처리공정에서는 질소 부하량의 0-14.6%가 아산화질소로 배출되고, 평균값과 중간값은 각각 1.95%와 0.2%이었다. 아산화질소 배출량에 영향을 미치는 가장 중요한 운전인자는 용존산소와 아질산염 농도 및 COD/N 비율이었다. 아산화질소 배출 저감을 위해 운전인자를 조절하는 다양한 전략이 보고되고 있다. 또한, 하폐수 처리공정에서 아산화질소 배출 저감하기 위한 새로운 전략으로, 높은 아산화질소 환원효소 활성을 가진 미생물을 활용하거나, 기존의 탈질공정 대신 산소발생 탈질공정(oxygenic denitrification)을 도입하는 것이 제안되고 있다.
댐의 존재가 하천 생태계에 미치는 영향을 연구하기 위해 다양한 연구가 지금까지 수행되어 왔지만, 댐이 하류의 탈질화에 미치는 영향은 잘 알려져 있지 않다. 대한민국 낙동강의 댐 원류에서 탈질화 효소 활성도(잠재 탈질율)와 탈질균 분포(nirS, nirK, nosZ 유전자를 표지유전자로 사용)를 조사하였다. 자갈 혹은 모래로 채워진 하천의, 갈대가 우거진 하변지역과 강바닥의 침전물을 채취하여 조사하였다. 이 실험의 가설은 다음과 같다. (i) 하천 침전물의 N과 C의 사용유효량이 높을수록 대조군에 비해 미생물 군집의 탈질화 작용이 더욱 증진한다, (ii) 하천생태계마다 상이하게 나타나는 잠재 탈질율 간의 차이는 탈질 미생물의 양에 비례한다. 30여 년간 댐에 의해 수문학적으로 큰 차이가 있었고 또한 댐 하류의 저서에 무기질소와 용존유기탄소 농도가 대조군에 비해 매우 높았음에도 불구하고, 탈질균 군집의 양과 잠재 탈질율은 하천 간에 큰 차이가 없었다. 하지만 nirS 유전자와 nosZ 유전자의 양과 잠재 탈질율은 댐 하류에 존재하는 자갈이 많은 하변과 모래가 많은 하천 바닥에서 홍수빈도와 계절별 온도변동에 관련하여 크게 증가함을 알 수 있었다. nirK 유전자는 모든 시료에서 발견되지 않았다. Canonical correspondence analysis (CCA) 분석결과는 탈질균 군집 양과 영양염류 가용도와 잠재 탈질율 사이에는 약한 상관관계가 있음을 보여주었다.
상향류식 슬러지 블랭킷(USB) 반응조에서 탈질 및 메탄생성 동시반응에 N/C(${NO_3}^--N/COD$)비가 미치는 영향을 관찰하였다. 질산염을 첨가하지 않은 반응조에서 84%의 유입 COD가 메탄가스로 전환되었다. N/C 비가 증가함에 따라, 질소가스의 발생량은 증가하였으나, 메탄가스 발생은 감소하여 N/C 비 0.20 이상에서 중지되었다. 유입된 질산염은 완전히 질소가스로 탈질 되었으나 N/C비가 0.40에서는 유기탄소원의 부족으로 인해 질산염 제거효율이 40% 미만으로 감소하였다. N/C 비가 증가함에 따라 탈질반응에 의해 소비된 COD 양은 증가하였다. 메탄생성 반응은 N/C 비 0.05 이상에서 영향을 받기 시작하였는데, 이는 질산염과 이들의 탈질과정에서 발생된 중간생성물의 저해영향보다는 탈질과 메탄생성에 관여하는 미생물간의 유기탄소원에 대한 기질경쟁으로 설명될 수 있다. 동시 탈질과 메탄생성반응이 발생할 수 있는 임계 N/C 비는 0.20이었으며, 이 범위에서 유입된 COD는 탈질, 메탄생성 및 세포합성을 포함하는 기타 생화학적 반응들에 의해 92% 이상 제거되었다.
본 연구에서는 황-이용 독립영양 탈질을 위한 경제적이면서도 효율적인 알칼리원의 선정을 위하여 숯, 연탄재, 패각 및 석회석을 대상으로 희분식 실험 및 연속실험을 실시하여 $NO_3{^-}-N$ 부하에 따른 탈질효율을 파악하였다. 희분식 실험 결과 패각 및 석회석이 가장 우수한 산 중화능력을 보였으나, 넓은 표면적을 가진 패각이 석회석보다 알칼리도 공급능력이 더 좋은 것으로 나타났으며, 황과 패각간의 혼합비는 1/1 (V/V)이 가장 효율적인 것으로 판단되었다. $NO_3{^-}-N$의 농도를 증가시키면서 수행한 연속실험 결과, 116 g $NO_3{^-}-N/m^3-day$의 부하까지는 90% 이상의 탈질효율을 나타내었으나, 145 g $NO_3{^-}-N/m^3-day$의 부하에서는 탈질효옳이 48%로 악화 되었다. 제거된 $NO_3{^-}-N$ 1 g당 생성된 $SO_4{^{2-}}$의 양은 평균 7.02 g으로 이론값인 7.54 g보다 낮게 나타났다. $NO_3{^-}-N$의 탈질은 반응속도상수가 평균 0.146/hr인 1차 반응으로, 그리고 $SO_4{^{2-}}$의 생성은 반응속도상수가 평균 -53.1 mg/L-hr인 0차 반응으로 나타났다. $NO_3{^-}-N$의 탈질량에 비례하여 가스가 발생되었는데, 질소 물질수지를 따진 결파 제거된 질소중 71~109%, 평균 90%가 $N_2$가스로 회수되었다.
최근 수계의 총질소(T-N) 규제가 강화되면서 기존 BAF 공정의 개선을 위해 독립적인 무산소조가 추가로 도입되었다. 본 연구에 사용된 공정은 유기물과 질산화 중심으로 개발 된 기술인 $Biobead^{(R)}$공법으로 상용화된 상향류의 BAF공정의 하나이다. 독립적인 무산소조의 도입의 타당성을 검토하기 위해 분자생물학적 방법의 하나인 PCR-DGGE기법이 수행되었다. 두 가지 type의 nitrite reductase genes를 통해 진행되었는데, nirS로 암호화된 cytocrome $cd_1$ nitrite reductase gene과 nirK로 암호화된 Cu를 함유한 nitrite reductase gene이다. 이러한 탈질 기능유전자를 이용하여 PCR-DGGE를 통해 탈질 목적으로 순화된 독립적인 무산소조의 탈질미생물의 군집을 해석하였다. PCR 증폭결과, 탈질을 수행하는 무산소조 내에서는 nirS와 nirK유전자 가운데 nirS유전자만 검출되었고, DGGE 분석결과, 최초 식종원으로 이용된 활성슬러지에서는 상대적으로 많은 band들이 검출되는 반면, 무산소조 내에서는 운전일수와 nitrate 부하량이 증가할수록 단일 band로 우점화 하는 경향을 나타내었다. DGGE band에 대한 염기서열 분석결과, 식종 슬러지의 경우 다양한 uncultured bacteria가 나타났으나, nitrate 제거율이 높은 안정화된 무산소조에서는 alcaligenes faecalis 등 특정 탈질미생물이 우점화 되는 것으로 확인되었다. 결론적으로 이러한 탈질미생물 군집특성을 가지는 무산소조의 도입은 96%이상의 안정적인 탈질을 가능하게 하였으며, BAF 공정 개선을 위한 독립적인 무산소조의 도입은 적절한 것으로 판단되었다.
본 연구에서는 농업 및 축산업에서의 질소수지 경향을 파악하며 총 유입되는 질소량을 고려한 아산화질소($N_2O$) 발생량을 지자체별로 평가하였다. 농업지역은 경작이 이뤄지는 논과 밭으로 세분화 하였으며 축산업지역은 축산업종을 대상으로 구분하였다. 질소의 주요 유입으로는 작물생산을 위한 질소질 화학비료에 의한 토양 내 유입량, 건식 및 습식을 포함한 대기로부터의 질소 침착량, 질소고정 박테리아에 의한 생물학적 질소 고정량, 미처리된 가축분뇨에 의한 유입 및 퇴비로의 재사용량, 관개용수에 의한 토양으로 질소 유입, 가축사료를 통한 유입이 있으며, 유출된 양은 연간 생산된 농작물 내의 질소함유량, 농경지 작물 질소 흡수량, 질소질 화학비료 사용량에 따른 토양에서의 탈질량과 휘발량, 지하수 유출량, 가축 분뇨 발생량 중 휘발되거나 탈질되는 양, 퇴비로 재사용된 양, 가축분뇨 해양투기에 의한 유출로 결정하고 그 양을 추정하였다. 연간 질소의 총 유입량은 1,148,848 N ton/yr이며, 총 유출량은 610,380 N ton/yr이었다. 2005, 2008, 2010년 질소 수지를 비교 및 분석한 결과, 2010년 총 유입된 질소는 2005년 질소유입 보다 238,654 N ton/yr이 저감된 것으로 조사되었다. 총 유입 질소의 감소는 질소질 화학 비료, 논의 밭 전환, 경지면적의 도로건설 및 도시확장 등으로 인한 결과이며 총 유출 질소는 237,407 N ton/yr이 감소하였다. 총 유입되는 질소량을 고려한 N2O발생량 지자체별 평가에서 전라남도가 2,574 ton/yr로 $N_2O$ 배출량이 가장 높으며, 서울이 7 ton/yr로 가장 낮다.
본 연구에서는 열중량분석법(Thermo-Gravimetric Analysis, TGA)을 이용하여 우레아 수용액의 농도와 열전달 속도가 우레아 수용액으로부터 암모니아가 생성되는 과정에 미치는 영향을 관찰하였다. 또한 1,000 $Nm^3$/h 규모의 유류 연소 보일러에 도입된 관통형 노즐을 사용하여 우레아의 분사방향을 상방과 하방으로 하였을 때를 비교함으로써 분사된 우레아가 지나는 경로에서 주위온도가 미치는 영향을 검토하였다. 질소 또는 공기 분위기에서 수행된 열중량분석 실험에서, 우레아는 산소의 존재유무에 관계없이 동일한 열분해 과정을 거쳤으며, 우레아 수용액은 가열속도에 따라 매우 다른 무게 감량 경향을 보여 가열속도가 우레아의 분해에 중요한 인자임을 나타내었다. 농도가 10%~40%인 우레아 수용액에서 우레아 열분해 시작 온도는 큰 차이를 보이지 않으므로, 농도의 영향은 그리 크지 않았다. 위치가 다른 세 곳에서 온도를 동일하게 유지하였을 때 상부 분사인 경우 탈질 효율은 각각 68.1%, 71.8%, 70.8%로 나타나 크게 차이가 나지 않았다. 동일 지역을 향하여 하부에서 분사한 경우와 상부에서 분사한 경우의 탈질 효율을 비교하면 각각 68.1%와 9.5%를 보여 동일한 지역에 분사된 우레아일지라도 분사방향에 따라 탈질 효율에는 큰 차이를 보였다.
하천의 탈질은 수질 개선과 정확한 아산화질소($N_2O$) 발생량 추정에 관련해서 매우 중요한 역할을 한다. 탈질과정은 질소 산화물($NO_3{^-}$)을 다수의 단계를 걸쳐 기체 질소($N_2$ 또는 $N_2O$)로 변화시키는 호흡과정으로, 강력한 온난화기체인 $N_2O$의 주요한 생물학적 배출 또는 흡수 과정이다. 수생태계에서는, 물의 범람, 기질 공급과 유체역학적, 생지화학적 특성의 복잡한 상호작용이 탈질 과정과 다단계 반응의 정도에 따라 중간산물인 $N_2O$ 발생량(flux)을 조절한다. 이처럼 기질의 농도뿐만 아니라 하상의 물 흐름과 체류시간이 반응 산물에 영향을 미치지만, 하천에서 탈질 정도를 조절하는 유체역학적 특성과 지형학적, 생지 화학적 인자의 상호작용에 대한 연구 결과는 아직 제한적이다. 본 실험은 미세지형 변화의 영향을 모의하기 위해서 2차원 실험 수로에 사구를 형성하여 하상지형에 따라, 정지상태의 폐쇄형 챔버를 이용해 $N_2O$ 발생량을 측정하였다. 또한 기질과의 미세지형의 상호작용을 확인하기 위해서 두 독립된 실험은 같은 수로와 지형 구조를 가지지만 다른 용존 유기탄소(DOC) 농도로 설계하였다. 또한 얻어진 자료를 토대로 Random Forest 모델을 활용하여 $N_2O$ 발생량과 조절인자를 추정하였다. 높은 DOC 농도 실험에선, $N_2O$ 발생량이 흐름 방향을 따라 증가하다 사구 뒤쪽 경사에서 가장 높은 발생량($14.6{\pm}8.40{\mu}g\;N_2O-N/m^2\;hr$)이 측정되며, 그 이후로 감소하는 경향을 보인다. 또한 사구 뒤쪽 경사에서 암모늄 농도가 $31.0{\pm}6.24{\mu}g-N/g\;dry\;soil$로 가장 높으며 $N_2O$ 발생량과 유사한 경향을 나타낸다. 반면에, 낮은 DOC 토양은 지형학적 변화에 따른 $N_2O$ 발생량과 암모늄의 변화를 나타내지 않았으며 발생량과 농도 또한 낮게 나타났다. 따라서 본 실험을 통해 비록 지형적 변화는 $N_2O$ 발생량과 화학적 특성에 영향을 미쳤지만, 그 효과는 탄소 가용성에 의해 제한된다는 것을 확인하였다.
본 연구에서는 막결합생물반응조(MBR)공법을 비롯한 하수고도처리공법에서 유입하수량의 변화에 따른 슬러지 특성 변화를 파악하고자 하였다. 일 1.5톤을 처리하는 모형실험시설에서 설계유량 대비 유입하수량을 100, 70, 40, 10%로 변화시켜가며 이에 따른 비탈질속도(specific denitrification rate)와 비질산화속도(specific ammonia oxidation rate)의 변화를 측정하였다. 각 공법의 폭기조에서 채취한 슬러지의 비질산화속도는 유입하수량 100% 조건에서 세 가지 공법 모두 유사한 값($0.10gNH_4/gMLVSS/day$)으로 측정되었다. 유입하수량이 70%에서 40%로 감소함에 따라 비질산화속도가 크게 감소하는 경향을 나타냈다. 비탈질속도 역시 유입하수량이 감소함에 따라 최대 50%가량 감소하였다. 유입하수량이 감소할수록 비탈질속도와 비질산화속도가 감소하는 경향을 나타냈으나 원수의 총질소 농도와 반응조 내 미생물 농도를 고려하면 질소제거율에 영향을 미칠 정도는 아니었다. 따라서 유입하수량이 감소하는 경우에도 반응조 내 미생물 농도를 높게 유지할 수 있다면 안정적인 질소 제거가 가능할 것으로 판단된다.
다공성 담체에 형성된 미생물을 이용한 질소화합물 제거를 위하여 질산화와 탈질의 연계처리에 의한 연구를 수행하였다. $NH_4-N$의 질산화 및 황담체를 전자공여체로 제공하여 독립영양 탈질이 유도되도록 실험을 수행한 결과 다음과 같은 결론이 도출되었다. 유입 농도 및 HRT의 변화에 따라 미생물에 대한 $NH_4-N$의 부하량 ($F/M_N$비)이 $0.0062{\sim}0.034gNH_4-N/g\;MLVSS{\cdot}day$의 범위에서 증가할 경우 부하량 증가에 따른 질산화 율은 감소하는 경향을 나타내었다. 같은 범위의 $F/M_N$비(유입부하)일 경우 HRT 6시간보다 8시간으로 운전하였을 때가 알칼리도 소모량이 더 높게 나타났다. 따라서 유입 $NH_4-N$ 농도가 높아짐에 따라 증가된 유입부하가 질산화 효율 증가에 미치는 영향보다는 같은 $F/M_N$비(유입부하)일 때 유입유량 변화로 인한 체류시간이 증가할수록 더 질산화의 효율 향상에 영향을 미치는 것을 알 수 있었다. EBCT의 변화에 따른 탈질효율은 8.4hr 이상으로 유지될 때는 평균 25% 이상으로 나타났으나 4.6hr으로 줄어들 때는 평균 5%로 크게 감소함으로써 EBCT는 최소한 8.4hr 이상을 유지하는 것이 더 효율적임을 알 수 있었다. 또한 탈질효율은 $NO_3-N$의 황담체 단위체적 당 유입부하가 $0.5{\sim}2.0kg\;NO_3-N/m^3{\cdot}day$의 범위에서 낮아질수록 반비례하여 증가함을 알 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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