원유가 급등으로 메탄올에서 저급 올레핀을 제조하는 공정에 대한 관심이 높아지고 있다. 제올라이트와 SAPO 분자체 촉매에서 메탄올의 탄화수소로 전환 반응을 저급 올레핀 생성 단계에 중점을 두고 고찰하였다. 구조가 명확한 중간체를 근거로 하는 직접(direct) 반응기구와 구조가 애매한 탄화수소 뭉치를 활성점으로 보는 탄화수소 활성체(hydrocarbonpool) 반응기구의 합리성을, 메탄올 전환 반응의 유도기간, 생성물의 선택성, 활성 저하 등과 연계지어 비교하였다. 탄화수소 활성체의 구조 규명과 메탄올 전환 반응에서 촉매 활성점으로서 기능에 대한 1999년 이후 연구 결과를 검토하였으며, 메탄올에서 저급 올레핀을 생산하는 공정에 대한 전망도 기술하였다.
남부지방에 서식하는 식물체 중에서 꽃기린, 민들레, 박주가리, 후박나무, 팔손이나무, 달맞이꽃, 동백나무 그리고 유동나무를 대상으로 지질 및 탄화수소를 분석한 결과를 요약하면 다음과 같다. 1. 지질함량이 높은 식물체는 유동나무와 동백나무이었으며, 유동나무의 경우 중성지질 함량은 $52.9\sim66.0g/100g$, 인지질 함량은 $0.57{\sim}1.37g/100g$이었고, 동백나무의 경우, 중성지질 함량은 $59.1\sim62.3g/100g$, 인지질 함량은 $0.72\sim1.44g/100g$이었다. 2. 실험대상 식물체 모두에서 지질을 구성하는 지방산의 종류를 분석한 결과, palmitic acid, oleic acid 그리고 linoleic acid의 함량이 높게 나타났다. 3. 탄화수소의 함량은 실험대상 식물체 중 팔손이 나무에서 3.02mg/g으로 가장 높게 나타났다. 4. 실험대상 전식물체에서 주로 함유되어 있는 탄화수소는 탄소수 16 이사으이 것이었다.
본 연구의 목적은 열분해연료유(pyrolysis fuel oil, PFO)에 포함된 다환 방향족 탄화수소(polycyclic aromatic hydro, PAHs) 수소화 반응용 촉매로서 Pt(1wt%)/Kieselguhr 비드 촉매 및 펠렛 촉매를 제조하는 것이다. Trickle-bed 반응기에서 PFO-cut 수소화 반응을 통한 포화 고리 화합물(saturated cyclic compound)의 수율을 최대화하기 위한 최적의 반응 온도 및 수소/PFO-cut 유량비는 각각 250℃와 1800으로 결정하였다. PFO-cut의 공간속도(LHSV)가 감소할수록 포화 고리 화합물의 수율이 증가하였다. 펠렛 촉매와 비드 촉매의 수소화 반응 성능 차이는 크지 않았다. Kieselguhr 지지체를 성형한 후에 Pt를 담지한 촉매(AI 촉매)가 kieselguhr 분말에 Pt를 담지한 후에 성형한 촉매(BI 촉매)에 비해 수소화 활성이 높았으며, 이러한 경향은 펠릿 촉매와 비드 촉매에서 공통적으로 나타났다. 이는 AI 촉매의 Pt 활성점 수가 BI 촉매 보다 많기 때문이다. 본 연구에서 제조한 촉매 중에서 AI법으로 제조된 펠렛 촉매가 제조된 촉매 중 반응 활성이 가장 우수한 것을 확인하였다. PFO-cut 수소화 반응 생성물 중 C8~C15 범위의 고리 화합물이 대부분을 차지했으며, C11 고리 화합물의 분포도가 가장 높았다. 수소화 반응과 더불어서 분해 반응도 함께 촉진되어 생성물의 탄소수 분포가 경질 탄화수소 쪽으로 이동함을 확인하였다.
본 연구에서는 균주의 배양과 동시에 생산물을 회수할 수 있는 동시추출공정을 건조질량의 $15{\sim}75%$의 탄화수소를 생산한다고 알려진 B. braunii 배양에 적용하고자 한다. 일반적인 two-phase 동시추출공정의 적용시 B. braunii의 경우 생산된 탄화수소가 균주 외벽의 matrix에 강하게 부착되어 있기 때문에, two phase 추출공정 적용시 bubble column내에서 단지 폭기에 의한 교반만으로는 충분한 탄화수소의 회수율을 얻을 수가 없었다. 본 연구에서는 배양액과 유기용매층의 접촉기회를 증대시킨 two-stage 동시추출 공정을 개발하여 기존의 two-phase 동시추출 공정보다 2배 이상 높은 56.2%의 탄화수소 회수율을 얻을 수가 있었다.
여러 가지 탄화수소를 분리할 수 있는 활성화된 결정성 thiourea의 포접성능이 조사되었다. $C_6$부터 $C_9$의 탄화수소의 단일성분, 이성분계에 대한 포접 평형 자료가 제시되었다. 만일성분에 대한 활성 thiourea의 포접능력은 탄화수소의 분자크기에 불규칙적인 거동을 하였으며 온도에 무관함 알 수 있었다. 이성분계 분리에서 분자량이 낮은 탄화수소가 분자량이 높은 탄화수소보다 활성 thiourea에 선택성이 컸다. $C_9$방향족 이성체의 분리를 통하여 활성 thiourea는 메틸그룹의 위치 즉 분자의 형상(configuration)에 따라 영향을 미침을 알 수 있었다. $C_9$방향족 잔사유로부터 pseudocumene은 활성 thiourea에 의하여 99.5wt%순도로 분리가 가능하였다. 본 연구에서 조사된 이성분계에 대한 활성 thiourea의 분리능력은 증류, 추출결정화, 부가결정화보다 큼을 알 수 있었다.
본 연구에서는 균주의 배양과 동시에 생산물을 회수할 수 있는 동시추출공정을 건조질량의 $15{\sim}75$ %의 탄화수소를 생산한다고 알려진 B. braunii 배양에 적용하고자 한다. 일반적인 tow-phase 동시 추출공정의 적용시 B. braunii의 경우 생산된 탄화수소가 균주 외벽의 matrix에 강하게 부착되어 있기 때문에, two phase 추출공정 적용시 bubble solumn내에서 단지 폭기에 의한 교반만으로는 충분한 탄화수소의 회수율을 얻을 수가 없었다. 본 연구에서는 배양액과 유기용매층의 접촉기회를 증대시킨 two-stage 동시추출 공정을 개발하여 기존의 two-stage 동시추출 공정보다 2배 이상 높은 57 %의 탄화수소 회수율을 얻을 수가 있었고, 이를 회분배양후 후속분리공정으로 이용할 경우 6시간 추출후 62 %의 회수율을 얻을 수가있었다.
경상분지 신동층군의 백악기 진주층 일부 사암에서 산출되는 흑색의 불투명 탄화수소인 고열역청(pyrobitumen)의 산상을 처음으로 보고한다. 고열역청은 녹니석 공극벽 선충진(pore-lining) 교결물을 피복하거나 교결물 끝부분에 스며들어간 상태로 산출되므로, 녹니석 교결물 침전 이후에 생성된 것이며, 이는 과거 원유가 존재했음을 지시한다. 액상의 탄화수소는 진주층이 상당한 깊이로 매몰되는 동안 유입되었으며, 진주층 사암은 저류암의 역할을 했던 것으로 보인다. 진주층에 고열역청이 존재하는 것은 진주층이 액상 탄화수소의 이동 이후 심부 매몰과정을 겪었음을 지시한다. 그 후 매몰 온도가 더 증가하면서 탄화수소의 열분해가 일어나고 고열역청이 저류암에 잔류물로 남게 되었다.
본 논문은 내경 7.73 mm와 5.80mm의 수평관내 프레온계 냉매 R-22와 탄화수소계 냉매 R-290과 600a의 응축 열전달 계수의 실험적 결과를 나타내었다. 실험장치는 압축기, 응축기, 팽창밸브, 증발기 등으로 구성된다. 응축 실험은 질량유속 $35.5{\sim}210.4\;kg/m^2s$이고, 응축온도 40$^{\circ}C$인 조건에서 수행하였다. 주요 결과를 요약하면 다음과 같다. 탄화수소계 냉매 R-290과 R-600a의 평균 열전달 계수는 프레온계 냉매 R-22보다 높게 나타났으며, R-600a의 평균 열전달 계수가 모든 관경에 대해 가장 높게 나타났다. 실험결과와 종래의 상관식을 비교한 결과, 모든 관경과 냉매에 대해 Haraguchi 등의 상관식이 가장 좋은 일치를 보였다. 그 중에서 Cavallini-Zecchin의 상관식은 7.73 mm 관경의 실험데이터와, Dobson 등의 상관식은 내경 5.80 mm 관경의 데이터와 좋은 일치를 보였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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