중원지역 지열수의 CO2 가스의 용축과 수반된 탄산염 침전물의 광물학적 특성을 밝히기 위하여 탄산염 침전물에 대해 광물학적 및 지구화학적 분석방법을 적용하여 보았다. 이들은 매년 수 mm의 두께로 저수조내에 침전되며 미세한 층상으로 결정화되어 있고, 검은 갈색의 얇은 층들이 반복적으로 존재하고 있다. 침전물은 비교적 순수한 방해석으로 되어 있으며 1M HCl로 처리하여 잔류물을 XRD 분석한 결과는 카올린 광물 및 일라이트질 광물이 확인되었다. 전자현미분석에 의하면 검은 갈색층은 주로 방해석과 Fe나 Mn 산화광물의 집합체이며 소량의 점토광물도 함께 섞여 있는 것으로 추정된다. Fe의 경우에는 주로 방해석내 Ca자리를 치환하여 존재하며 일부 산화광물로 함께 침전된 것으로 보인다. 반면에 Mn의 경우는 일부는 Fe처럼 방해석결정구조 내에서 Ca를 치환하면서 존재하기도 하지만 주로 산화물의 형태로 존재하는 것으로 보인다. 후방산란전자상(BSEI) 관찰에 의하면 Fe와 Mn 모두 매우 미세한 입자의 산화광물들로 밀집해 있는 부분이 관찰되기도 한다. 중원지역 탄산수로부터 방해석이 침전되는 과정은 CO2 가스가 방출되면서 pH가 증가하면서 방해석 및 Fe, Mn 산화물이 과포화상태가 되어 침전되는 것으로서 해석할 수 있다. 또한 지하 심부를 순환하면서 활발한 물-암석반응의 결과로 Si나 Al 및 기타 이온들의 함량이 상대적으로 높았던 탄산수가 pH가 높아지면서 카올린 광물이나 일라이트질 광물, 석영등의 규산염 광물들이 함께 침전하였을 것이다. 그러나 방해석의 침전과정이 이루어지는 과정 동안에, 온천공으로부터 채수되는 탄산수의 양이 수요에 따라 매우 불규칙해서 탄산수의 수요가 많은 경우 탄산수가 지속적으로 과잉 채수되면 주변 천층지하수가 탄산수에 혼합되어 Fe, Mn 등의 농도를 상대적으로 낮추게 되어 산화물형태로 침전되기가 어려워져서 거의 순수한 방해석만이 침전하게 된다. 결과적으로 거의 순수한 방해석 층에 검붉은 층이 불규칙하게 반복되고 있는 중원지역 탄산염침전물은 침전작용이 일어나는 대부분의 기간 동안 지속적으로 주변 전층지하수의 유입이 일어났음을 지시하고 있다. 또한 Fe, Mn 등의 함량이 높은 탄산수로부터의 침전은 매우 짧은 기간동안 단속적으로 일어났음을 지시한다.
중국 서부에 분포하는 황토대지의 뢰스(loess)는 아시아 내륙에서 발생하는 광물먼지의 퇴적물일 뿐만 아니라, 우리나라 봄철 황사의 기원물질이기도 하다. 간빙기의 뢰스는 퇴적 후에 고토양으로 풍화되는 과정에서 풍성 일차 탄산염 광물 입자들이 용해되어 이차 탄산염광물로 재침전된다. 뢰스 및 고토양의 광물학적 분석에 의하면 풍성 탄산염 입자는 대부분 실트 크기이나, 재침전된 이차 탄산염광물은 너비가 $30{\sim}50nm$ 정도로 일정하고 다양한 길이를 갖는 나노 크기의 방해석들이었다. 나노방해석은 황토대지에서 점토광물과 함께 실트질 뢰스와 고토양의 세립 기질을 구성하는 주요 자생 광물로서, 우리나라에서 채집된 황사 입자에서 확인된 나노 방해석들의 기원물질로 해석된다.
동해 울릉분지 사면에서 채취된 코아 PC1과 PC2의 탄산염 함량 변화를 조사하였다. 코아 PC1과 PC2의 탄산염 함량은 각각 0.6-17.2% 그리고 0.3-43.0%의 변화를 보였다. 코아 PC1의 MIS 1에 해당되는 상부구간에서 탄산염 함량은 5% 미만의 값을 보이는 반면, MIS 2에 해당되는 하부구간에서 탄산염 함량은 10% 이상의 높은 값을 보인다. 코아 PC1의 탄산염 함량 결과는 동해 퇴적물의 탄산염 함량 변화에 대한 이전 연구들의 결과와 유사하다. 코아 PC2 경우, 상부구간의 탄산염 함량은 코아 PC1의 상부구간과 비슷한 값을 보였다. 하지만, 코아 PC2 하부구간의 탄산염 함량은 40% 이상의 매우 높은 값을 보였다. XRD와 SEM 분석에 의하면 코아 PC2 하부구간(MIS 2)에서 보이는 매우 높은 탄산염 함량은 일반적인 생물기원의 탄산염 광물보다는 자생적으로 형성된 탄산염 광물이 많다는 것을 확인했다. 이러한 자생기원의 탄산염 광물들은 울릉분지에서 발견된 메탄 하이드레이트의 해리와 관련되어 형성되는 것으로 해석된다.
포항지역 제3기 해성퇴적층에서 산출되는 탄산염광물의 특성을 밝히기 위하여 음극선 발광현미경 관찰과 화학분석을 실시하였다. 발광현미경은 보통의 편광 현미경으로는 관찰할 수 없는 정보를 제공해 준다. 사암의 탄산염 교질물 내에서, 편광현미경하에서는 나타나지 않는 유공충의 형태와 마름모꼴로 자란 돌로마이트 형태들이 음금선 발광현미경하에서는 명확히 나타난다. 화학분석 결과, 발광은 탄산염 광물 내의 망간 성분과 칠 성분에 의해서 나타난다. 그러나 돌로마이트 내의 철성분이 10,000 ppm을 넘게 되면 발광은 사라진다. 산출되는 돌로마이트는 칼슘 성분이 많은 것이 특징이며, $60~70^{\circ}C$의 초기 속성작용 단계에서 생성된 것으로 생각된다.
알루나이트는 포항지역의 제3기 연일층군의 이암 층내의 탄산염 결핵체 주변에서 할로이사이트와 함께 극미립 변질물 (1-2 $\mu\textrm{m}$)로서 산출된다. 알루나이트는 정육면체와 유사한 능면체 결정형을 이루고 침상 내지 단주상의 할로이사이트와 밀접한 공생관계를 이룬다. X-선회절 분석에 의해서 이 알루나이트는 a=6.9897(1) $\AA$, c=17.2327(4)$\AA$, V=728.75(3) $\AA$3의 격자상수값을 갖는 것으로 밝혀졌다. X-선형광된 이 알루나이트의 화학식은 (K0.94N0.06)(Al2.55Fe3+0.45)(SO4)2(OH)6 으로서, 나트로알루나이트 단성분을 6-7 mole%정도 함유하는 것으로 분석되었다. 또한 시차열분석 (TG-DTG-DTA)을 통해서 알루나이트의 승화성 성분들 (H2O와 SO3)의 존재와 함유 정도를 조사하였고, 고온X-선회절분석을 병행하여 이 광물의 OH기의 이탈 반응 (52$0^{\circ}C$)과 고온상으로의 전이 반응 ($600^{\circ}C$ 및 $700^{\circ}C$)을 감정 하였다. K/Ar 법으로 측정된 알루나이트의 생성 연대 ($0.342\pm$0.008 Ma)와 안정동위원소들의 분석 결과 ($\delta$18Oso4=-1.7, $\delta$DSMOW=-31, $\delta$34S=-10.8)는 이 알루미늄 황산염 광물이 연일충군의 융기 이후에 야기된 민물의 유입에 의한 표성기원의 변질작용의 결과로 생성되었음을 지시한다. 알루나이트+할로이사이트 공생군의 침전은 이암 내에서 조성된 강산성 (pH=2-3)의 알루미늄 황산염 용액이 탄산염 결핵체를 만나 반응하여 pH가 국지적으로 증가되어 (pH=4) 과포화되는 과정에 의해서 야기되었다. 컴퓨터를 이용한 Al3+의 포화지수에 관한 화학적 평형 모델링 실험 결과, 알루미늄 황산염 용액으로부터의 알루나이트와 할로이사이트의 침전은 pH=4 및 \ulcornerSO42-=10-4M 조건에서 K+과 Si(OH)4의 농도가 10-4M 이상 유지되어야 가능한 것으로 밝혀졌다.
Electrolyzed reduced water was known as an alkaline solvent than piped water, natural water and mineral water etc. By means of reduction property, electrolyzed reduced water could dissolve a solute than other kinds of water without chemicals. In this study, serpentine dissolution in electrolyzed reduced water was investigated as a novel pre-treatment of serpentine which was a minerals for carbon dioxide sequestration. The elements (Ca, Si, Mg etc.) of serpentine were dissolved rapidly at early in the dissolvation then after some minutes the solubilities of serpentine elements showed stable state without abrupt changes. In spite of serpentine elements dissolution, chemical bondings and crystallographic structure of serpentine were not changed. It was explained that the dissolution mechanism of serpentine occurred from surface in electrolyzed reduced water and bulk structure sustained without collapse.
마그네슘(magnesium; Mg)은 탄산염 광물이 침전된 과거의 환경 조건을 유추하기 위한 지화학 지시자로 활용되어오고 있다. Mg를 신뢰도 높은 지화학 지시자로 활용하기 위해서는 Mg의 화학종을 근거로 한 Mg의 광물 함유 기작이 반드시 규명되어야만 하며, 관련 실험 연구들은 주로 고해상도(high resolution)의 방사광가속기(synchrotron) X-선 흡수 분광(X-ray absorption spectroscopy; XAS) 기법을 통해 Mg의 화학종을 유추한다. 그러나, Mg가 미량 함유된 광물의 XAS 스펙트럼 해석의 높은 불확실성 때문에 화학종 유추가 어려운 경우가 많다. 양자역학 밀도범함수이론(density functional theory; DFT)은 결정구조에 대한 흡수 스펙트럼을 예측할 수 있기 때문에, XAS 스펙트럼 해석의 불확실성을 줄일 수 있다. 이번 논문에서는 DFT 기반의 제일원리 내각 준위 분광법(ab initio core-level spectroscopy method)을 통해 Mg 규산염 및 (수)산화광물에 대한 Mg K-edge 흡수 스펙트럼을 계산하여 Mg의 배위 결합 환경을 나타내는 구조 인자와의 상관관계를 분석하였다. 계산 결과, DFT 계산으로 얻은 Mg 규산염 및 (수)산화물의 이론 Mg K-edge 흡수 스펙트럼은 기존 XAS 실험으로 얻어진 스펙트럼의 주요 형태를 상당 부분 재현해낼 수 있었다. 계산으로 얻은 광물의 제일원리 Mg K-edge 흡수 스펙트럼의 흡수-끝(absorption edge)과 평균 Mg-O 결합거리 및 Mg 유효배위수를 비교 분석한 결과, 약한 양의 상관관계를 보여주었다. 이번 연구 결과는 DFT 계산이 다양한 광물 내 Mg의 화학종에 대한 표준 스펙트럼 세트를 제공할 수 있는 강력한 도구임을 보여주며, 추후 탄산염 광물에 함유된 정확한 Mg의 화학종을 동정하는데 DFT 계산이 큰 역할을 할 수 있음을 제시한다.
울산시 사연댐 상류에 위치하여 주기적으로 침수되는 퇴적암의 풍화특징을 연구하였다. 현장조사, 전자현미분석기, Χ-선 회절분석기 및 Χ-선 형광분석기를 이용하여 암석의 풍화조직 및 광물의 조성변화 조사를 통해 주기적으로 침수되는 암석의 기계적 및 화학적 풍화양상을 연구하였다. 수장암석의 풍화작용은 퇴적층리와 수직방향으로 발달한 파쇄대 및 균열과 박리현상과 같은 기계적 풍화작용이 현저하다. 이러한 물리적인 풍화현상은 물과 암석과의 접촉면적을 넓혀 화학적 풍화작용을 가속화시킨 결과 풍화대와 약풍화대에서 석영을 제외한 거의 모든 광물이 용해작용 또는 변질작용을 받았으며, 특히, 탄산염광물의 용해작용이 현저하여 약풍화대에서 조차 방해석이 완전히 용해되어 빈 공간으로 남아있다. 그러나 점토광물과 같은 이차광물의 형성은 미약한 특징을 보인다. 이 지역의 암석은 일정기간 동안 물에 잠긴 상태로 유지되고, 동결과 해빙이 반복됨으로써 물리적 풍화작용이 상대적으로 빠르게 진행되어 물의 침투가 용이한 투수성 구조를 형성하였고, 그 결과 탄산염광물의 용해작용이 급속하게 일어났다. 자유로운 물의 순환으로 인하여 용해된 원소들이 점토광물과 같은 풍화광물로 침전되지 않고 용탈됨으로써 암석조직이 이완되어 풍화작용이 가속되었다. 퇴적암중 풍화에 극히 약한 탄산염광물의 높은 함량이 강한 화학적 풍화작용의 주 요인으로 보인다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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