하수처리장으로부터의 질소제거는 과거 3차 처리의 개념을 토대로 시설비가 고가로 소요되었으나 현재는 2차 처리시에 탄소제거와 함께 질소를 제거하는 개념으로 바뀌어지고 있다. 또한 질소제거는 탄소제거만에 의한 수질보호 차원에서 암모니아 독성을 제거하며 질소산화에 의한 추가 산소소모를 감소시키는 효과를 기대할 수 있다. 2차 처리시설에 의한 질소제거는 약 6%의 시설비와 연간 유지관리비의 증가에 불과하다. 질소제거는 하천이나 호소수의 수질개선뿐만 아니라 독성제거와 산소공급 내지 산소결핍 가능성을 저하시키며 하수처리장의 수질을 향상시킨다. 따라서 앞으로 질소제거는 모든 하수처리장의 2차 처리시설에 적용이 되리라는 것이 국제적인 추세이다. 하수처리장이 계속해서 신설되고 있는 우리나라로서는 이러한 개념을 되도록 빨리 받아들여 뒤늦게 질소제거를 수행함에 따르는 추가 비용의 낭비를 최소화 시키는 것이 현명하리라 생각된다.
도시화, 산업화로 인해 하수처리장 유입하수 내 질소 농도가 증가하면서 그에 따른 부영양화 발생, 수생태계에 독성을 미치는 등의 악영향 또한 증가하게 되었다. 하수 내 고농도 질소를 처리하기 위해 1990년 초 연구가 시작되어 현재 보편적으로 사용되고 있는 생물학적 질소 제거 공정은 산소공급과 외부탄소원 보충 과정에서 상당한 비용이 소요된다. 이와 같은 문제점이 대두됨에 따라 고도의 질소 제거 공정이 요구되면서, 경제적으로 개선이 이루어져 기존의 질산화·탈질 공정보다 효율적인 혐기성 암모늄 산화 공정(ANaerobic AMMonium OXidation, ANAMMOX)이 제안되었다. ANAMMOX 공정은 혐기성 조건 아래 전자공여체와 전자수용체로써 암모니아성 질소와 아질산성 질소를 이용해 질소가스 형태로 질소를 제거하는 공정이다. 질산화·탈질 공정과 비교했을 때, 폭기과정에서의 산소요구량 감소, 외부탄소원 불필요, 질소 제거 과정 단축 등의 장점을 가진다. 본 연구는 수처리공정에서의 ANAMMOX 공정의 적용 가능성을 확인하고, 암모니아성 질소대비 아질산성 질소 비율에 따른 Mainstream ANAMMOX 공정의 효율 비교를 통해 공정의 안정성과 높은 제거효율을 확보할 수 있는 NH4+ 대비 NO2- 비율을 도출하는데 목적이 있다. 실험실 규모의 Mainstream ANAMMOX 반응조에 적용한 비율은 선행연구를 비롯한 화학양론식에서 제시된 비율을 바탕으로 산정하였다. 1.00부터 1.30의 전체적인 비율을 Initial과 Advanced 2개의 구간으로 나누어 운전한 결과, 각 구간의 NH4+ 제거효율은 각각 58~86%, 94~99%였다. NH4+ 대비 NO2- 비율이 증가함에 따라 공정의 안정성이 확보되고, NH4+ 및 총질소(TN) 제거효율이 증가하는 경향이 나타났다. 본 연구의 결과는 수처리공정에서의 안정적인 ANAMMOX 공정 적용을 유도하고, ANAMMOX 공정의 성능개선을 도모하는 연구의 기초로 활용될 수 있다.
본 연구에서는 고농도 암모니아성질소로 오염된 고체배지로부터 분리해 낸 Leclercia adecarboxylata를 이용하여 암모니아성질소의 제거특성 및 기작을 파악하여 폐수처리의 적용가능성에 대해 살펴보았다. 질소제거에 있어서 가장 널리 알려진 생물학적 질산화와 후탈질에 의한 질소의 대기로의 방출이 아닌 질소합성균주를 이용한 질소의 체내합성을 이용한 영양물질의 제거 가능성에 대해 접근해 보았다. L. adecarboxylata는 무염분조건에서 암모니아성질소의 제거와 균체중식이 가장 왕성했으나, 염분이 4%를 넘어서게 되면 그 효율은 급격히 저하되었다. 약 80 mg/L의 암모니아성질소는 20시간 이내에 거의 대부분 제거되었으나, 500 mg/L인 시료는 탄소원의 부족으로 인해 50시간 이상 처리후에도 50%의 제거율에도 미치지 못해 탄소원이 많을수록 질소제거율은 높음을 알 수 있었다. 탄소원이 모두 소모되고 난 이후에는 더 이상 질소제거는 이루어지지 않았으나, 탄소원을 추가로 공급했을 때 제거효율은 다시 증가했다. 시료의 pH는 미생물의 증식에 의해 8에서 6.36까지 감소했다. 암모니아성질소가 제거되는 동안 아질산성질소와 질산성질소의 축적은 일어나지 않았고, TKN값은 큰 차이를 보이지 않은 것으로 미루어 볼 때 유기질소로의 합성을 추측할 수 있었다. 유기질소 중 단백질의 농도를 측정해 본 결과 초기시료에서는 불검출 되었으나, 48시간 경과후의 시료에는 193.1 mg/L의 단백질이 검출 되었다. 따라서 L. adecarboxylata는 암모니아성질소를 유기질소로 합성하는 능력이 탁월하여 폐수중의 암모니아성질소의 제거에 이용가치가 클 것으로 판단된다.
질소화합물은 부영양화 등 수질을 악화시키는 결과를 초래하므로 질소 제거는 수처리에 있어 가장 중요한 문제들 중 하나이다. 본 연구에서는 독립영양탈질 공정인 CANON (Completely Autotrophic Nitrogen-removal Over Nitrite)을 이용하여 암모니아성 질소 제거 효율을 평가하고, 미생물 군집 분석을 수행하였다. AOB (Ammonium Oxidizing Bacteria)와 ANAMMOX(ANaerobic AMMonium OXidation)균을 동시에 식종하고, $37^{\circ}C$에서 유입 암모니아성 질소농도 100 mg-N/L와 아질산성 질소 농도 100 mg-N/L 조건으로 운전한 결과, 성공적인 CANON 반응이 유도되었다. 유입수에서 아질산성 질소를 제외시키고 암모니아성 질소(100 mg-N/L)만을 공급하였을 때, DO농도 0.4 mg/L 이상에서는 CANON의 성능이 악화되었지만, DO농도를 0.3 mg/L으로 낮추자 71.3%의 총 질소제거효율을 나타내었다. 유입 암모니아성 질소 농도를 50 mg-N/L로 낮추었을 때, 질소 제거효율이 급격히 악화되었다. 그러나 유입농도를 다시 100 mg-N/L로 증가시키자 14일 만에 이전의 질소제거성능을 회복하였고, 이후 $76.1{\pm}4.9%$의 총 질소제거효율을 나타냈다. 온도를 상온($20{\pm}1^{\circ}C$) 조건으로 전환하자 초기에는 불안정한 CANON 반응이 일어났지만, 23일 이후에는 안정적인 총 질소제거효율($70.0{\pm}2.6$%)을 유지하였다. PCR-DGGE를 이용한 미생물군집 분석 결과, 식종원과 CANON의 미생물군집은 확연한 차이를 나타냈지만, CANON의 각 조건에 따른 미생물군집은 크게 다르지 않았다. 따라서 질소제거 성능의 악화는 미생물군집을 구성하는 미생물종의 변화에 기인하기 보다는 구성 미생물종들의 질소제거 활성의 저하에 기인하는 것으로 생각된다. 이러한 결과는 AOB와 ANAMMOX균을 식종하여 CANON 반응을 성공적으로 유도한다면, 이후 농도나 온도의 변화에도 안정적인 미생물군집을 유지할 수 있다는 것을 의미한다.
본 연구에서는 기상용 제오카본을 수처리에 적합하도록 염산으로 표면 개질 하였으며, 개질된 제오카본을 이용하여 단일 공정을 통한 암모니아성 질소와 질산성 질소 동시 제거 가능성을 평가하고자 하였다. 제오카본과 비교하여 표면 개질 제오카본의 강도가 62% 정도 증가하였으며, 암모니아성 질소와 질산성 질소 및 총질소 제거율이 약 2배 증가하였다. 또한 암모니아성 질소와 질산성 질소 제거 효율은 pH 및 온도 변화에 거의 영향을 받지 않았다. 따라서 수중에 존재하는 암모니아성 질소와 질산성 질소의 동시 제거가 매우 효과적으로 이루어질 수 있었으며, 본 연구 결과를 토대로 암모니아성 질소와 질산성 질소를 동시 제거할 수 있는 단일 공정 설계를 위한 기본 데이터 제시가 가능하였다.
소규모수도시설에서 수질기준을 자주 초과하는 질산성질소(NO3-N)와 불소(F-)를 제거하기 위해 역삼투(RO), 나노여과(NF), 전기흡착(EA), 전기응집(EC) 공정을 비교평가 하였다. RO는 질산성질소 72~92%, 불소 74~85%의 제거율을 나타내었고 NF는 질산성질소 5~15%, 불소는 1%의 제거율을 나타내었다. MWCNT를 코팅한 전극을 이용한 EA의 질산성질소는 99%, 불소는 44% 제거율을 보였다. 구리와 MWCNT 복합물 소결전극을 이용한 EA의 질산성질소는 82%, 불소는 77%의 제거율을 보였으나 구리가 용출되는 문제점이 발견되었다. EC의 질산성질소는 11~46%, 불소는 69~99%을 보였다. 결론적으로 RO는 질산성질소와 불소의 높은 제거율이 가능하나 에너지 비용이 부담된다. EC는 질산성질소와 불소의 효과적인 제거가 가능하나 슬러지 발생 부담이 있다. 반면 MWCNT를 활용한 EA는 전극 제조방법에 따라 제거율에 큰 차이를 보였으며 전극의 지속적 사용을 위한 안전성 확보가 시급한 개선점으로 나타났다.
질산성 질소 제거를 위해 미셀 형성을 이용한 한외여과(MEUF)공정의 타당성을 양이온성 계면활성제인 octadecylamine acetate(ODA)와 cetylpyrinidium chloride(CPC)를 사용하여 조사하였다. 3 몰비의 계면활성제를 가지고 최소 80%의 질산성 질소를 제거할 수 있었으며, 10 몰비의 계면활성제로는 98% 이상의 제거율을 얻을 수 있었다. ODA가 CPC 보다 높은 질산성 질소와 계면활성제 제거율을 보였으며, 이는 계면활성제 구조상 ODA의 머리부분이 CPC의 머리부분보다 질산성 질소의 접근이 용이하기 때문이다. MEUF공정은 질산성 질소를 효과적으로 제거할 수 있으며, CPC보다 ODA가 질산성 질소를 제거하기 위해 더 바람직한 계면활성제이다.
본 연구는 삼상유동층 반응기를 양어장 순환수 처리장치로 설치하여 질산화제거를 정량화하고 최적운전방법을 도출하였다. 메디아 농도가 85g/l 일시 유기물질 부하율이 2.739-0.086 kg $COD/m^3/day$인 유동층공법에서 $56.3-94.7\%$의 SCOD 제거효율을 나타냈으며 SCOD 제거효율은 유기물질 부하가 증가할수록, HRT가 작을수록 낮아지는 경향을 보였다. 본 반응조의 최대 유기물질 제거율은 1,200 mg COD/l/day였다. 암모니아성 질소부하율이 $1.575-0.128kg\;NH_4\;^+-N/m^3/day$에서 $67.3-92.6\%$의 암모니아성 질소 제거효율을 얻었으며 암모니아성 질소제거량은 $11.2-488mg\;NH_4\;^+-N/l/day$였다. 메디아농도가 50g/l에 비해 85g/l에서 유기물질 제거 및 암모니아성 질소제거효율이 더 높았으며 메디아농도의 증가는 암모니아성 질소제거에 더 큰 효과를 보인다. 공기주입율은 일단 미생물이 부착을 하고 나면 유기물질 제거에 미치는 영향을 적으나 암모니아성 질소제거에 영향을 주므로 최소 유동가능한 공기주입율과 암모니아성 질소제거측면을 고려한 공기주입율의 산정이 요구된다.
본 연구는 단축질소제거(SBNR) 공정의 후속 공정 목적으로 황이용 독립영양탈질을 이용하여 유출수 내 아질산성질소를 제거하고자 황 이용 아질산성질소의 제거특성을 파악하였다. 이를 위하여 알칼리도가 이론적인 양보다 충분한 조건과 부족한 조건에서 아질산성질소와 질산성질소의 황탈질 회분식 실험을 수행하면서 메탄올의 영향을 파악하였다. 충분한 알칼리도와 완전독립영양 조건에서 초기 아질산성질소, 질산성질소 농도가 각각 100 mg N/L에서 배양 27시간 이내에 99% 이상의 질소가 제거 되었다. 탈질 속도는 질산성질소 탈질에 비해 아질산성질소 탈질이 약 1.3배 빨랐다. 아질산성질소 탈질 시 1 g 당 황산염 이온 생성량은 약 4.8 g ${SO_4}^{2-}/g$${NO_2}^-$-N 이었고, 질산성질소 탈질의 경우 13.5 g ${SO_4}^{2-}/g$${NO_3}^-$-N이었다. 알칼리도가 충분하지 않은 조건에서 아질산성질소는 95% 이상 높은 효율을 보였으나 15시간 정도의 긴 유도기가 관찰되었고, 질산성질소 탈질의 경우 배양기간 동안 전혀 탈질이 이루어지지 않았다. 아질산성질소 탈질에서 제거된 아질산성질소 1 g 당 황산염 이온 생성량은 약 2.6 g이었고 알칼리도 소비량은 1.2 g $CaCO_3$이었다. 모든 알칼리도 조건에서 투여한 메탄올의 아질산성질소 제거 영향은 없었다. 본 연구결과를 바탕으로 황이용탈질의 특성을 파악하여 하수 및 폐수의 특성에 맞게 반응조 운전이 이루어지면 기존 탈질 방법의 단점을 보완한 효율적인 탈질 방법이 될 것으로 판단된다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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