질산성 질소 제거를 위해 미셀 형성을 이용한 한외여과(MEUF)공정의 타당성을 양이온성 계면활성제인 octadecylamine acetate(ODA)와 cetylpyrinidium chloride(CPC)를 사용하여 조사하였다. 3 몰비의 계면활성제를 가지고 최소 80%의 질산성 질소를 제거할 수 있었으며, 10 몰비의 계면활성제로는 98% 이상의 제거율을 얻을 수 있었다. ODA가 CPC 보다 높은 질산성 질소와 계면활성제 제거율을 보였으며, 이는 계면활성제 구조상 ODA의 머리부분이 CPC의 머리부분보다 질산성 질소의 접근이 용이하기 때문이다. MEUF공정은 질산성 질소를 효과적으로 제거할 수 있으며, CPC보다 ODA가 질산성 질소를 제거하기 위해 더 바람직한 계면활성제이다.
본 연구에서는 기상용 제오카본을 수처리에 적합하도록 염산으로 표면 개질 하였으며, 개질된 제오카본을 이용하여 단일 공정을 통한 암모니아성 질소와 질산성 질소 동시 제거 가능성을 평가하고자 하였다. 제오카본과 비교하여 표면 개질 제오카본의 강도가 62% 정도 증가하였으며, 암모니아성 질소와 질산성 질소 및 총질소 제거율이 약 2배 증가하였다. 또한 암모니아성 질소와 질산성 질소 제거 효율은 pH 및 온도 변화에 거의 영향을 받지 않았다. 따라서 수중에 존재하는 암모니아성 질소와 질산성 질소의 동시 제거가 매우 효과적으로 이루어질 수 있었으며, 본 연구 결과를 토대로 암모니아성 질소와 질산성 질소를 동시 제거할 수 있는 단일 공정 설계를 위한 기본 데이터 제시가 가능하였다.
소규모수도시설에서 수질기준을 자주 초과하는 질산성질소(NO3-N)와 불소(F-)를 제거하기 위해 역삼투(RO), 나노여과(NF), 전기흡착(EA), 전기응집(EC) 공정을 비교평가 하였다. RO는 질산성질소 72~92%, 불소 74~85%의 제거율을 나타내었고 NF는 질산성질소 5~15%, 불소는 1%의 제거율을 나타내었다. MWCNT를 코팅한 전극을 이용한 EA의 질산성질소는 99%, 불소는 44% 제거율을 보였다. 구리와 MWCNT 복합물 소결전극을 이용한 EA의 질산성질소는 82%, 불소는 77%의 제거율을 보였으나 구리가 용출되는 문제점이 발견되었다. EC의 질산성질소는 11~46%, 불소는 69~99%을 보였다. 결론적으로 RO는 질산성질소와 불소의 높은 제거율이 가능하나 에너지 비용이 부담된다. EC는 질산성질소와 불소의 효과적인 제거가 가능하나 슬러지 발생 부담이 있다. 반면 MWCNT를 활용한 EA는 전극 제조방법에 따라 제거율에 큰 차이를 보였으며 전극의 지속적 사용을 위한 안전성 확보가 시급한 개선점으로 나타났다.
표면처리폐수 내 질산성 질소를 제거하기 위한 전기화학적 처리공정에서 전극간격, 환원제, 1단 처리수 반송, 타 물질과 동시 처리 등 네 가지 조건을 변화시키며 실험을 진행하였다. 실험 결과, 전극간격은 10 mm일 때 질산성 질소 제거효율이 높았으며 10 mm 보다 전극간격이 좁아질 경우 농도분극 현상의 증가로 인해 제거효율이 감소하며 10 mm 보다 넓어질 경우 전압이 상승하여 에너지 소모가 증가하였다. 환원제 영향에 대한 실험 결과, 질산성 질소가 환원되는 과정에서 수소가 소모되기 때문에 수소이온 농도가 높은 산성조건에서 더 원활한 환원반응이 이루어졌으며 아연을 1.2배 투입할 경우 질산성 질소와의 반응량이 증가하여 질산성 질소 제거효율이 증가하였다. 1단 처리수를 반송할 경우 난류가 형성되어 환원전극에 부착된 아연이 탈착되어 재 이용되고 내부 확산이 증가하여 농도분극현상이 감소함으로 인해 질산성 질소 제거효율이 증가하였으며 아연 투입량 감소 효과가 나타났다. 암모니아성 질소는 질산성 질소 제거에 영향을 미치지 않았고 폐수 내 염소성분이 충분할 경우 질산성 질소와 동시 처리에도 문제가 없는 것으로 나타났다. 중금속은 환원되는 과정에서 전자를 소모하여 질산성 질소 제거효율은 감소하지만 전류밀도 증가나 본 장치의 전단을 중금속 제거용으로 사용하는 방법 등으로 해결이 가능할 것으로 생각한다.
질소함유 폐수를 생물학적으로 효과적으로 처리하기 위한 전 단계로서 탈질 균을 분리하여 최종 선정된 균주의 분해특성을 조사한 결과 다음과 같은 결론을 얻었다. 분리된 5개 균주 가운데 DWS3가 세포성장과 질산성질소 제거율이 가장 우수하여 최종 분리 균주로 선정하였다. DWS3를 동정한 결과 Pseudomonas DWS로 명명하였다. 반 유동성 사면배지에 배양한 결과 녹색을 띠었으나, 탈질능을 갖는 균주의 활성에 따라 배지의 색이 녹색에서 암녹색으로 변환되었다. Pseudomonas DWS는 4시간 정도의 유도기를 거쳐 18시간에 최대 증식을 나타내었으며, 균의 생육속도와 비례하여 질산성질소의 제거율이 증가하는 것으로 나타났다. Pseudomonas DWS의 온도별 특성은 3$0^{\circ}C$에서 성장과 탈질율이 99% 우수하게 나타났으나, 탈질균 성장에 적합한 초기 pH는 7∼8에서 질산성 질소가 99% 이상 거의 모두 제거되었다. Pseudomonas DWS는 질산성 질소 농도에 관계없이 9시간 이내에 배지의 질산성 질소가 약 50%가 제거되었으며, 18시간 경과 후 99% 이상 질산성 질소가 제거되었다. 따라서 Pseudomonas DWS는 질소화합물을 다량 포함된 하, 폐수의 생물학적 처리에 효과적으로 이용 될 수 있는 것으로 사료된다.
본 연구에서는 미셀 한외여과(Micellar-enhanced ultrafiltration, MEUF)공정으로 질산성 질소와 인산을 동시에 제거할 때 휴믹산이 공정에 미치는 영향을 살펴보았다. 계면활성제/오염물의 몰 비가 1인 경우, 질산성 질소는 미셀 표면에 휴믹산과 경쟁적으로 결합을 하기 때문에 그 제거율이 50%로 감소하지만, 몰 비 3 이상의 계면활성제를 첨가하였을 때에는 80% 이상의 제거율을 유지하였다. 반면 인산의 경우에는, 몰 비 1 이상의 CPC 농도에서 질산성 질소와는 달리 휴믹산이 존재하지 않는 경우와 비슷한 수준인 80% 이상의 제거율을 보였으며, 이때 CPC와 휴믹산의 제거율은 거의 99% 이상 이었다. 또한 100 ppm농도의 휴믹산은 MEUF공정에서 플럭스 감소에 영향을 미치지 않고 오히려 조금 증가시켰으며, 이는 막에 흡착한 휴믹산이 막의 친수성을 증가시켜 투과율을 높이기 때문인 것으로 판단된다. 이를 통해 휴믹산은 질산성 질소 및 인산을 동시 제거하는 MEUF 공정에서 제거효율을 저하시키지 않음을 확인하였다.
질산성 질소는 수용액에서 상당히 안정하게 존재하기 때문에 제거하는 데에 있어 상당한 기술이 요구된다. 또한 저 농도의 질산성 질소는 쉽게 제거되는 반면 고농도 질산성 질소는 제거하기가 힘들다. 따라서 본 연구에서는 직경 3mm 정도의 아연 ball을 이용하여 고농도의 질산성 질소를 기체 질소의 형태로 제거하는 것을 목적으로 하였고, 다양한 반응조건에서 질산성 질소의 제거 특성을 실험하였다. 본 연구의 결과로 아연 ball을 사용하여 연속식 처리를 통한 질산성 질소의 처리효율은 약 80%정도 되었다. 하지만 폐수를 수소이온농도 2 정도의 산성 분위기로 유지시켜야하고 처리된 폐수를 중화 처리하여 방류시켜야하는 등의 문제점은 상존하고 있다.
영가 철을 이용한 질산성 질소 환원에 대한 연구는 지금까지 활발히 진행되어 왔지만, 이 반응에서 생성된 암모늄 부산물에 대한 적절한 처리과정은 아직 보고되지 않았다. 하지만, 암모늄은 먹는 물 수질기준에 의해 지하수 오염물로 분류되고 있어 (허용치 0.5 mg-N/L), 질산성 질소로 오염된 지하수 정화에 영가 철을 단독으로 사용하는 것에는 한계가 있다. 따라서, 본 연구의 목적은 질산성 질소를 환원함과 동시에 이 과정에서 발생하는 암모늄을 제거할 수 있는 반응물질을 개발하는데 있다. 본 연구에 사용한 Fe-loaded zeolite는, 제올라이트와 Fe(II) 용액을 교반시켜 제올라이트 구조 안으로 Fe(II)를 흡착유도하고, 이를 sodium borohydride로 환원하는 과정을 통해 제작되었다. Fe-loaded zeolite 제작에 사용된 Fe(II) 용액의 농도를 실험을 통해 산정하고, 이를 통해 Fe-loaded zeolite를 제작한 후, Fe-loaded zeolite의 질산성 질소 제거 성능을 확인하기 위해 두 가지 pH조건에서 회분식 실험을 수행하였다. 80시간의 반응을 통해 Fe-loaded zeolite는 초기 pH가 3.3인 경우 약 $60\%$의 질산성 질소를, pH가 6인 경우는 약 $40\%$의 질산성 질소를 제거하였고, 암모늄 부산물은 전혀 검출되지 않았다. 영가 철의 경우, 각 초기 pH조건에서 Fe-loaded zeolite보다 뛰어난 질산성 질소 제거성능을 보였지만, 반응 후 상당량의 암모늄 부산물을 생성하였다. 질산성 질소와 암모늄을 포함한 질소(-N)제거 효능의 관점에서 Fe-loaded zeolite의 경우 pH 3.3과 6의 경우에서 각각 $60\%$와 $40\%$의 제거효율을 보인 반면, 영가 철의 제거효율은 무시할만한 수준으로 나타났다.
본 연구에서는 폐수 내 존재하는 질산성 질소를 제거하기 위해 캐소드물질로 철(Fe), 구리(Cu), 니켈(Ni), 아연(Zn)을 선택하여 전기화학적 환원반응 특성을 조사하였다. $NO_3^-$로부터 $NH_3$로의 변환반응에 있어서 Zn이 가장 우수한 촉매 특성을 가지고있으며, pH 8.5에서 가장 높은 질산성 질소 제거 효율을 나타내었다. 전극표면에서 질산성 질소는 아질산성 질소로 환원된 후, 암모니아성 질소로 전환되는 것을 확인하였으며 암모니아성 질소는 HOCl과의 화학반응을 통하여 질소 형태로 완전히 제거할 수 있었다.
하 폐수내 질소제거효율을 향상하기 위한 다공성담체를 이용한 $A^2/O$ 변형공법을 개발하고, 유량조절을 통한 최적 질소제거를 확인하기 위한 실험을 수행한 결과, 담체를 충진 시킨 탈질 반응조내에서의 탈질 효율은 94-97% 이상으로 나타났으며, 체류시간이 짧을 경우 탈질효율이 떨어지는 것으로 나타나고 있다. 또한, 반응조의 효율성 및 경제성을 고려하였을 때 체류시간은 6시간 정도가 가장 좋은 것으로 나타났으며, 탈질 반응조에 부착시킨 결과 탈질률은 95% 이상으로 나타났으며, 탈질에 필요한 탄소원의 공급은 유입수와 동시에 주입하고, 질산성 질소가 탈질 반응조에서 탈질이 되고, 그에 따른 유기물과 암모니아의 농도는 탈질반응조내에서 2:1로 희석이 될 때, 반응조내의 질산성 질소의 농도는 1/3로 줄어드는 것으로 나타났다. 그리고, 유입수와 질산성 질소의 1:1 유입될 때, 탈질 반응조내에서의 1:1로 희석이 될 경우, 반응조내의 질산성 질소 농도가 1/2로 줄어들었고, 1:2의 유입수와 질산성 질소의 대비일 경우에는 62% 정도의 제거효율을 나타내고 있다. 이것으로 볼 때, 질소 제거효율은 질산성질소의 유입을 유입수에 대비하여 높여줄 경우 질소제거율이 높아지는 것으로 나타나고 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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