막분리에 의한 폐윤활유 재생공정을 개발하기 위한 기초 연구로써 폐윤활유 분리/재생용으로 적합한 복층(multilayer)세라믹 복합막의 제조와 합성막의 폐유 분리 효율등이 연구되었다. 결함이 없고 두께가 균일한 지르코니아 복합막 (기공크기 0.07 $\mu$m 이하)은 압출 성형법으로 제조한 튜브형 $\alpha$-알루미나 담체 (외경 7.8 mm, 두께 0.6 mm, 기공크기 0.7 $\mu$m)내부표면에 역침지 인상법(reverse dip-drawing technique)에 의하여 지르코니아 슬러리를 코팅 한 후 950$\circ$C에서 1시간 열처리하여 제조 되었다. 또한 지르코니아 복합막 위에 니타니아 졸-겔 코팅을 한 후 450$\circ$C에서 2시간 열처리하여 기공크기가 15 nm정도인 3층 복합막을 제조 하였다. SEM, Bubble Point Test, Mercury Porosimeter 그리고 분획 분자량 측정등에 의하여 복합막의 코팅층 두께, 결함유무 및 막의 기공크기등을 분석하였다.
폐윤활유 재생용 TiO2 한외여과막은 정밀영과용 지르코니아 복합막(즉, 복층담채) 및 알루미나 단층 담체(기공크기 0.1$mu extrm{m}$)상에 졸-겔 코팅법에 의하여 TiO2 분리막 층을 코팅하여 제조 하였다. TiO2 졸의 특성 분석을 통하여 봉입침지(sealed dip-coating) 및 가압 코팅(pressurized coating)법으로 결함이 없는 TiO2 복합막을 제조할 수 있는 코팅조건을 최적화 하였다. 합성 TiO2 한외여과막의 분리막층 두께는 1$\mu\textrm{m}$이하의 범위에서 조절되었으며,기공값을 보여주었으며 75$0^{\circ}C$까지 열처리하여도 80%정도의 용질배제율(기공크기 22.5nm)을 유지하는 점으로 봐서 고온 공정을 요하는 폐윤활유 재생막으로서 충분한 열적 안정성을 갖고 있었다.
본 연구에서는 저온에서 질소산화물 저감효율이 뛰어난 것으로 알려진 망간전구체의 종류에 따른 영향을 고찰하기 위해 초임계수열법으로 합성한 세리아($CeO_2$)와 지르코니아($ZrO_2$)를 담체로 하여 저온 SCR 공정에서의 온도에 따른 활성변화를 비교 분석하였다. Manganese acetate (MA)와 Manganese nitrate (MN), 두 종류 망간전구체의 농도를 영향인자로 고려하여 촉매의 활성변화를 고찰하였다. 활성화된 시료의 특성은 $N_2$ adsorption-desorption, TGA, XRD, XPS를 통해 분석하였고 질소산화물 저감효율을 측정하기 위해 NOx 분석기를 이용하여 De-NOx 실험을 수행하였다. 제조방법에 따라 합성한 촉매의 질소산화물 저감 효율을 분석한 결과 Manganese acetate (MA)를 활성물질로 사용한 촉매가 Manganese nitrate (MN)을 사용한 촉매에 비해 전체적인 온도 영역에서 우수한 질소산화물 저감효율을 보였다. 이는 특성분석 결과를 통해 알 수 있듯이 Manganese acetate (MA)의 주성분인 $Mn_2O_3$가 Manganese nitrate (MN)의 주성분인 $MnO_2$에 비해 높은 산소 이동도를 갖고 담체와의 강한 상호작용을 형성하는 것에 기인한 것으로 보인다.
DME has received much attention because of its possible use as a fuel and a chemical feedstock. Chemical conversion of DME to olefin (DTO) over various SAPO-34 catalysts was carried out using a fixed bed reactor. Main products of the reaction were light olefins such as ethylene, propylene and butenes. The best reaction conditions for high life time of the catalyst and high selectivity of light olefins were a reaction temperature of $400^{\circ}C$ and a WHSV of $3.54h^{-1}$. In addition, it was found that the deactivation of a SAPO-34 catalyst can be significantly suppressed by the addition of $ZrO_2$ as a supporter.
고분자 전해질 연료전지에 사용되는 개질 수소 속에는 미량의 일산화탄소가 존재할 수 있으며, 이는 연료전지의 백금 성분의 양극 전극을 비활성화로 이끌며, 그로 인하여 전기 출력이 급격히 떨어지게 된다. 본 연구는 담체의 조성을 달리한 여러 가지 $Cu/Ce_xZr_{1-x}O_2$ (x=0.0-1.0) 촉매들을 합성하고 그들 특성이 분석되었으며, 또한 일산화탄소의 산화반응과 수소 분위기에서의 일산화탄소에 대한 선택적 산화반응을 수행하였다. 이들 촉매들은 수열합성법과 침적-침전법을 조합하여 제조되었으며, XRD, XRF, SEM, TEM, BET, $N_2O$ 분해실험, 산소저장능력 측정 기법 등에 의해 그들의 물리화학적 성질들이 분석되었다. 담체의 조성과 반응물 산소의 과잉정도에 따른 영향들이 여러 반응온도에서 반응활성과 이산화탄소 선택도 등에 의해 조사되어졌다. 합성된 여러 조성을 달리한 $Cu/Ce_xZr_{1-x}O_2$ 촉매들 가운데 $Cu/Ce_{0.9}Zr_{0.1}O_2$와 $Cu/Ce_{0.7}Zr_{0.3}O_2$ 두 가지 촉매는 $170^{\circ}C$ 반응온도 부근의 PROX 반응에서 99% 이상의 CO 전환율과 50% 내외의 선택도를 나타내었다. 이와 같은 비교적 완화된 조건에서의 우수한 활성은 높은 산소저장능력을 지닌 $Ce_xZr_{1-x}O_2$ 담체를 사용함으로서 구리촉매의 산호-환원 활성이 증가한 것에 기인하며, 결국 수소분위기에서의 일산화탄소의 산화 반응에 대한 높은 활성과 선택도를 이끌었다.
촉매연소는 근래 들어 산업용 및 가정용의 다양한 분야에 적용되고 있는 환경친화적인 기술로서 본 연구는 고온용 촉매제조기술과 촉매연소기 개발을 중점적으로 수행하여 이를 상용화된 콘덴싱 보일러에 적용하는 데 그 목표를 두었다. 고온용 촉매로는 귀금속 팔라듐(Pd)을 사용하여 담체인 알루미나$(Al_{2}O_{3})$와 지르코니아$(ZTO_{2})$에 일정 중량비로 담지하였고, 천연가스 연소시 촉매의 활성을 비긴 분석하였다. 그 결과 $Pd/Al_{2}O_{3}\;=\;4$가 활성이나 내구성에서 우수한 것으로 나타났다. 그리고 기존의 콘덴싱 보일러에 적용되고 있는 판형 연소기(Plate-type combustor)를 시험모델로 촉매성능 및 연소성능을 파악하였고, 이를 토대로 연소면적을 증가시킨 원통형 촉매연소기(Cylindrical-type catalyst combustor)를 개발하였다. 또한, 원통형 촉매연소기를 적용한 콘덴싱 보일러의 촉매연소 성능실험을 통하여 결정한 노즐 5.95mm와 오리피스 21mm로 최적의 연소상태를 갖는 25,000 kcal/hr 촉매연소식 콘덴싱 보일러를 개발하였다.
Steam reforming of methane (SRM) is the primary method to produce hydrogen. Commercial Ni-based catalysts have been optimized for SRM with excess steam ($H_2O/CH_4$ > 2.5) at high temperatures (> $700^{\circ}C$). However, commercial catalysts are not suitable under severe conditions such as stoichiometric steam over methane ratio ($H_2O/CH_4$ = 1.0) and low temperature ($600^{\circ}C$). In this study, 15wt.% Ni catalysts supported on $Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ were prepared at various calcination temperatures for SRM at a very high gas hourly space velocity (GHSV) of $621,704h^{-1}$. The calcination temperature was systematically varied to optimize 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst at a $H_2O/CH_4$ ratio of 1.0 and at $600^{\circ}C$. 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst calcined at $500^{\circ}C$ exhibited the highest $CH_4$ conversion as well as stability with time on stream. Also, 15wt.% $Ni-Ce_{0.8}Zr_{0.2}O_2$ catalyst calcined at $500^{\circ}C$ showed the highest $H_2$ yield (58%) and CO yield (21%) among the catalysts. This is due to complex NiO species, which have relatively strong metal to support interaction (SMSI).
희분식 고온/고압 미분반응기를 이용하여 습식산화 반응시 대표적 난분해성 중간 산화물질로 알려진 아세트산을 산화반응 기질로 하여 여러 가지 담체 및 촉매의 조합에 대한 산화반응성을 실험하였다. 사용된 담체는 다공성 실리카($SiO_2$), 티타니아($TiO_2$), 지르코니아($ZrO_2$), $ZrSiO_4$, $ZrO_2(10wt%)/TiO_2$ 등이었으며 촉매활성성분온 크게 Ru, Mn, Ce의 세 가지로서 단독 혹은 조합사용(2성분계 및 3성분계)시의 산화활성에 대하여 조사하였다. 이를 통하여 일차척인 활성이 우수한 것으로 나타난 $Mn(2.8)-Ce(7.2wt%)/TiO_2$ 혹은 $Ru(0.5)-Mn(2.7)-Ce(6.8wt%)/TiO_2$ 기준촉매의 활성증진을 위하여 p-type 반도체 물질(CoO, SnO 및 $Ag_2O$)를 첨가제로 소량 사용함으로써 이에 따른 습식산화 반응 상대 활성실험을 수행하였다. 우선, $Mn-Ce/TiO_2$ 기준촉매에 있어서, p-type 반도체 물질(CO, Sn Ag)을 첨가한 경우, 모두 활성증진효과를 보이며 크기 정도는 Co> Ag >Sn순이었다. 특히, $Mn(2.7)-Ce(6.8)-Co(0.5wt%) /TiO_2$에 있어서는 약 2.6배의 높은 활성상승이 나타났다. 이의 가시적인 주원인은 표면적 증가 및 시너지 효과에 기인하는 것으로 판단되었다. $Ru-Mn-Ce/TiO_2$ 기준 촉매에 있어서는 $Ru(O.5)-Mn(2.4)-Ce(6.1)-Co(1.0wt%)/TiO_2$에서만 활성증진효과를 보였으며 그 이외의 다른 경우에 있어서는 표면적 및 활성감소가 일어났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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