원자력발전소에서 주로 발생되는 금속폐기물인 탄소강을 중성염전해질인 1.7M의 황산나트륨($Na_2SO_4$)과 질산나트륨($NaNO_3$)을 이용하여 기존전해제염과 개선된 전해제염공정의 비교실험을 수행하였다. 양극은 인코넬, 음극은 티타늄으로 하여 상온에서 1시간동안 반응시켜 금속폐기물 모재의 weight loss, 두께변화. 전해질 내 침전물농도, SEM을 이용하여 제염전후의 금속폐기물 표면의 형상을 분석하였다. 실험결과 개선된 전해제염 적용시 전해질 종류별 전류밀도 변화에 따른 실험에서는 전류밀도가 $0.1{\sim}0.6A/cm^2$으로 증가함에 따라 1.7M의 황산나트륨 적용시 금속폐기물 모재의 두께변화는 $0.48{\pm}0.005{\sim}67.7{\pm}0.02{\mu}m$, 1.7M의 질산나트륨 적용시에는 $0.06{\pm}0.005{\sim}17.7{\pm}0.05{\mu}m$로 나타나 같은 전류밀도에서 황산나트륨 적용시 금속폐기물 모재의 표면 제염효율이 더욱 높은 양상을 보였다. 또한 전류밀도 $0.3A/cm^2$ 및 1.7M의 황산나트륨의 조건에서 개선된 전해제염 적용 시 $9.8{\pm}0.01{\mu}m$의 금속폐기물 두께변화를 보여 기존전해제염 적용시인 $3.7{\pm}0.03{\mu}m$의 금속폐기물 두께변화보다 2배 이상의 표면 제염효과를 보였다.
원자력발전 등에 기인한 방사성 오염물질들은 대부분 제염과정을 통하여 방사능과 그 부피를 줄이는데, 물을 주로 사용하는 기존의 방사성 물질 제염방법은 많은 양의 2차 폐기물을 발생시킨다. 본 연구에서는 용매로 이산화탄소의 특성을 이용하여 폐기물 저감에 효과적인 제염 방법을 적용해보았다. 이를 위해 본 연구에서는 우선 원자력 오염물질의 제염 대상을 금속 이온, 금속과 금속산화물로 분류하여 두 가지 방법을 적용하였다. 전자의 경우 계면활성제 킬레이트법을 이용하여 제염하였다. 제염대상 핵종으로는 Sr, Co, Nb, Zr을 선정하였다. Sr과 Co는 각각 핵분열 생성물과 방사화 부식 생성물의 대표 핵종이고 Nb과 Zr은 오염된 방호복에서 가장 많은 방사능을 차지하는 핵종이다. Static Extraction을 통하여 Sr은 최고 97%, Nb과 Co, Zr은 각각 79%, 73%, 64%의 추출율을 얻었다.
원전 작업자 피폭관리와 안전성 평가 및 최종적으로 처분허가를 위하여 폐기물 내의 핵종 및 농도를 파악하여야만 한다. 이온교환 수지 및 필터는 그 부피는 작으나 원전 운전중 발생하는 폐기물 내 방사능의 대부분을 차지하고 있다. 본 연구의 목적은 냉각수 정화 계통내의 수지 및 필터 내에 누적되어 있는 방사성 핵종의 양을 예측할 수 있는 방법을 개발하는 것이다. 핵종누적량을 계산하기 위하여 평균제염계수 대신 순간제염계수를 사용하였으며 포트란언어를 사용하여 프로그램을 작성하여 누적량을 계산하였다. 본 예측기법의 검증을 위하여 미국 Rancho-Seco 발전소의 측정자료를 이용하였으며 실험을 통한 계측자료를 검증에 이용하였다. 순간제염계수를 이용한 본 방법의 계산이 평균제염계수를 이용한 것보다 오차가 작았다. 이 방법을 실제 적용하기 위해서는 운전지침에 의하여 주기적으로 계측한 제염제수와 핵종농도 자료만으로도 핵종누적량 계산이 가능하다. 그러나, 특히 발전소 운전상황이 급격하게 변할 때에는, 정확한 누적량 평가를 위하여 제염계수 및 방사성 핵종농도의 측정주기가 짧아져야 한다.
화학제염 기술은 산화제, 환원제, 금속이온, 무기산등이 혼합되어 있는 화학용액을 사용하여 원전기기 계통 내부에 생성된 고방사능 준위의 산화막과 오염물질을 제거하는 기술이다. 원전의 해체 및 유지보수에 있어 방사능 피복저감을 위한 필수적인 기술이다. 현재 원전 해체 산업은 잠재성이 높은 고부가가치 창출 산업으로 주목을 받고 있다. 원전 보유국의 경우, 기존 상용 제염기술과는 차별성 있는 제염기술을 확보하고자 노력하고 있다. 기존의 공정과 비교하여 공정비용 및 시간을 감소시킬 수 있어야 할 뿐만 아니라, 화학용액에 의한 원전 계통 금속 부품의 부식 및 손상을 최소화해야 한다. 금속 부품이 화학약품에 의한 부식손상을 받는다면 금속 부품의 수명 및 재활용 가치가 감소하기 때문에, 화학제염 기술 적용에 있어 용액에 대한 재료의 건전성 평가가 사전에 필히 이루어져야 한다. 본 연구에서는 원전 냉각재 펌프용 재료로 주로 사용되는 Stainless 304강을 시험편으로 선정하여, 화학제염 시험공정 3가지에 대한 부식손상 특성을 규명하였다. 산화공정은 과망간산($HMnO_4$) 용액을 공통으로 사용하였으며, 산화공정 종료 후 환원공정은 각 시험공정에 따라 시험공정 1은 옥살산($H_2C_2O_4$) 2000ppm, 시험공정 2는 옥살산($H_2C_2O_4$)1500ppm + 시트르산($H_8C_6O_7$)500ppm, 그리고 시험공정 3은 옥살산($H_2C_2O_4$) 3000ppm 용액을 각각 투입하여 수행하였다. 산화, 환원공정을 1Cycle로 하여, 각 시험공정 별로 총 5Cycle을 실시하였다. 각 시험공정 Cycle종료 후 시험편을 취외하여 무게감량측정, SEM(Scanning electron microscope) 분석, 3D현미경분석 그리고 타펠분극 실험을 실시하였다. 각 분석결과를 토대로 하여, Stainless 304강에 대한 화학제염 시 모델별 시험공정에 따른 부식특성을 규명하였다.
냉각재중의 방사능을 띤 성분 중에는 이온교환기에서 제거가 가능한 이온성분과 함께 필터에 의해서 주로 제거되는 입자성 물질로 존재한다. 운전중의 냉각재내 방사성 부식생성물의 물리적 조성 분포 측정 결과에 따르면 90%이상이 0.45$mu extrm{m}$필터에 의해 제거되는 입자성 물질로 구성되어 있다. 이로 인해 새수지 충전후 얼마 사용하지 않은 탈염기의 제염계수가 탈염기에서 완벽한 제거가 어려운 입자성 부식생성물로 인해 10이하를 나타낼 수 있다. 1차계통에 쓰이는 수지의 성능검사를 위해 사용하고 있는 현재의 제염계수 측정법은 다음과 같은 두가지 이유로 완벽하지 않음을 알 수 있다. 첫째, 냉각재중의 방사능을 띤 성분중에는 이온교환기에서 제거가 가능한 이온성분과 함께 필터에 의해 제거되는 입자성 물질도 함께 존재하므로 탈염기의 제염계수 측정 절차는 입자성 물질을 배제한 후 측정해야 하며, 특히 수치 교체를 결정하기 위한 제염계수 측정시에는 여과된 여액으로 방사능 농도를 측정하는 것이 바람직하다. 둘째 운전중인 냉각재의 시료중에는 핵분열 수율이 높고 핵연료봉 손상부위로 유출이 용이한 불활성 기체핵종들이 많이 존재하며, 탈염기 후단에서 채취한 시료중에도 많이 존재하고, 시료 이송과 방사능 측정동안의 짧은 시간동안에도 계속 붕괴반응함으로서 새로 생긴 핵종으로 인해 마치 탈염기의 제거능이 낮은 것으로 오판될 수 있다. 이러한 측정 오차인자를 고려하여야 1차계통 탈염기의 교환능력을 정확히 판정할 수 있다.
국내 최초로 건설된 가압경수로형 발전소인 고리1호기는 1978년 4월 첫 상업운전을 개시하였고, 2017년 6월 18일 영구정지 될 계획이다. 고리1호기에서는 사용후핵연료가 사용후핵연료저장조로 모두 이송된 이후, 계통 표면의 선량율을 감소시키기 위한 목적으로 전계통 제염을 실시할 계획이다. 이 논문에서는 해외 원전의 계통제염 사례분석을 통해 국내 최초로 시행될 예정인 고리1호기의 계통제염 운전개념을 기술하고자 하였다.
방사성 금속폐기물을 재활용하므로써 방사성 폐기물의 처분부피를 감축할 수 있을 뿐만 아니라, 자원활용의 극대화를 꾀할 수 있으며, 또한 방사성 폐기물의 감량으로 환경에 미치는 위해도를 최소화시킬 수 있다. 방사성 금속폐기물의 재활용은 여러 단계를 복잡한 공정을 거치면서 이루어지지만, 오염 방사능 물질을 제거하는 표면제염 공정이 핵심이며, 그 오염 특성 및 폐기물에 따라 물리적, 화학적 그리고 전기화학적 방법이 활용된다. 본 연구에서는 이러한 관점에서 표면제염기술의 특성을 고찰하였으며, 실제 방사성 금속폐기물을 이용해 SC 화학제염법 및 전해제염법으로 시험한 결과, 거의 자연 방사능 수준까지 제염시킬 수 있었다.
원자력발전소에서 발생하는 중·저준위 폐기물의 처분에 있어 안전성을 확보하기 위하여 폐기물내의 방사성물질의 이력 및 특성을 파악하여야 한다. 본 연구에서는 발전소에서 주기적으로 측정하는 냉각수내 핵종농도와 정화장치별 제염계수를 이용하여 방사성폐기물내의 핵종농도를 예측하였다. 본 방법은 순간제염계수 계산을 통하여 발전소 운전상황 변화를 반영하였으며, 최종정화장치 후단부 방출량을 통한 검증에 있어 평균제염계수를 사용한 경우보다 정확한 핵종누적량을 예측하였다.
Cs$^{+}$ 이온으로 오염된 kaolin 토양에 대한 동전기적 토양제염 연구를 수행하였다. 실험실 규모의 제염장치를 제작하여 계의 pH, 전류 및 전압 변화를 측정하였으며 전압 변화에 따른 전기삼투 흐름속도의 변화와 산 전선의 이동속도 변화를 조사하였다. 일정시간에서, Cs$^{+}$ 이온의 제거량은 계에 걸어준 전압에 비례하여 증가하였고 실험으로부터 구한 본 계의 electroosmotic permeability coefficient (K$_{e}$)는 4.27 x $10^{-6}$$\textrm{cm}^2$/V.S 이다.
원자력발전소의 2차 냉각계통 제염 공정인 EPRI/SGOG 공정에서는 EDTA를 제염제로 사용하고 있다. EDTA는 수용액 상에서는 20$0^{\circ}C$까지 안정하며 제염후 존재하는 유리 EDTA (EDTA-2NH$_4$)는 시멘트 수화반응에 의해 생성되는 Ca이온과 결합하여 EDTA-Ca 착이온이 형성된다. 따라서 CSH(Calcium Silicate Hydrate)겔의 형성을 억제함으로써 시멘트 경화반응을 지연시킨다. 현재 우리나라에서는 EDTA가 함유한 제염폐액의 처리방법의 미결정으로 인하여 자체 저장하고 있으나 고화체의 최종 처분조건을 만족하며 감용률을 최대화 할 수 있는 처리방법이 필요하다. 본 연구에서는 유리 EDTA가 소석회의 발생을 억제시켜 경화반응에 영향을 주는 점을 고려하여 유리 EDTA 용액에 소석회로 전처리 하여 시멘트 고화한 고화체의 물성시험을 수행하였다. 연구결과 EDTA와 소석회 반응 몰비가 1이 되게 전처리할 경우 시멘트에 대한 물의 배합비는 27%이상이 되어야 하며, 유리 EDTA 함량이 20wt%인 용액에서 폐액/시멘트/소석회비가 33.4/65/1.6일때 최대의 감용률을 나타내는 건전한 고화체의 조성비를 얻었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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