유기발광소자는 저전력, 고휘도 및 빠른 응답속도와 넓은 시야각 등의 장점을 가지고 있어 소형 디스플레이 및 대형 디스플레이로 상용화하기 위해 많은 연구가 진행되고 있다. 고분자 유기발광소자는 저분자 유기발광소자에 비하여 용액공정을 사용하여 저비용으로 대면적 디스플레이를 제작하기 유리하기 때문에 많은 연구가 되고 있다. 하지만, 고분자 유기발광 소자는 구동 전압이 높고 발광효율이 낮은 단점을 가지고 있다. 본 연구에서는 고분자 유기발광 소자의 구동전압 감소와 발광효율을 증가 시키기 위해 정공주입층을 가진 적색 고분자 유기발광소자를 제작하였다. 정공주입층을 포함하는 고분자 유기발광소자는 Indium thin oxide (ITO)위에 정공주입층 형성 후 스핀코팅 방법으로 poly (3,4-ethylenedioxythiopene): poly (styrenesulfonate) (PEDOT: PSS)을 정공수송층으로, poly (2-methoxy-5-(2-ethylhexoxy)-1,4-phenylence vinylene) (MEH-PPV)를 발광층으로 적층하고, Al을 음극 전극으로 진공 증착하여 소자를 제작하였다. 정공주입층의 특성 분석을 위해 정공주입층의 투과도와 ITO/PEDOT:PSS와 ITO/정공주입층/PEDOT:PSS의 표면을 원자힘 현미경으로 측정하였다. 정공주입층의 가시광선 영역 투과도는 90% 이상으로 높게 나왔으며, ITO/정공주입층/PEDOT:PSS의 경우 ITO/PEDOT:PSS 보다 표면 거칠기가 감소하였다. 높은 가시광선 영역 투과도와 낮은 표면 거칠기는 발광층으로 정공주입을 원활하게 하여 소자의 발광 효율이 증가한다. 정공주입층을 포함하는 적색 고분자 유기발광소자의 경우 전류밀도-전압, 휘도-전압의 관계에서 정공주입층을 사용하지 않은 소자에 비하여 높은 전기적 및 광학적 특성이 나타났다.
유기발광소자는 고휘도, 넓은 시야각, 빠른 응답속도, 높은 색재현성, 좋은 유연성의 소자특성 때문에 디스플레이 제품에 많이 응용되고 연구가 활발하게 진행되고 있다. 최근에 저소비전력, 고휘도, 소형화 및 장수명의 장점을 가진 유기발광소자의 상용화가 진행되면서 차세대 디스플레이소자로서 관심을 끌게 되었다. 고분자 유기발광소자는 저분자 유기발광소자에 비해 용액 공정법으로 박막을 형성할 수 있어 제조 비용이 적게 들며 대면적 디스플레이를 제작하는데 유리하기 때문에 많은 연구가 진행되고 있다. 고분자 유기발광소자에서 저전력 소자를 위한 저전압 구동 및 전력 효율을 향상시키기 위한 연구는 대단히 중요하다. 본 연구에서는 고분자 유기발광소자의 구동 전압을 낮추기 위해서 그래핀 정공 주입층을 삽입한 고분자 유기발광소자를 화학적 진공 증착법과 용액 공정을 사용하여 제작하였다. 그래핀 정공 주입층을 삽입한 고분자 유기발광소자는 Indium-tin-oxide(ITO) 투명 전극/그래핀 정공주입층/poly(3,4-ethylenedioxythiophene) poly(styrenesulfonate) (PEDOT: PSS)/poly[2-methoxy, 5-(2'-ethyl-hexyloxy)-p-phenylenevinylene] (MEH-PPV) 층/lithium quinolate (Liq)/aluminium (Al) 전극의 구조를 가진다. 그래핀 정공주입층을 삽입한 고분자 유기발광소자에서 향상된 정공 주입능력을 통해 구동전압을 낮아지는 현상을 분석하기 위해서 전기적 및 광학적 특성을 조사하였다. 그래핀 정공주입층의 광학적 특성을 분석하기 위해서 빛의 투과도 측정을 한 결과 90% 이상의 값을 얻었다. 그래핀 정공 주입층이 소자에 미치는 영향을 조사하기 위하여 ITO/PEDOT:PSS소자와 ITO/그래핀 층/PEDOT:PSS 소자를 각각 제작하여 원자힘 현미경 측정을 하였다. 그래핀박막층을 삽입할 경우, 그래핀박막층을 삽입하지 않았을 때보다 표면 거칠기가 감소하는 것을 알 수 있었다. 이는 산성을 띠는 PEDOT:PSS 용액이 ITO 투명 전극을 손상시키는 것을 방지하고, 표면 거칠기를 감소시켜 누설 전류를 낮출 수 있다는 사실을 보여준다. 또한, 그래핀 박막은 높은 전기 전도도를 가지기 때문에 그래핀 정공주입층을 삽입하였을 때, 높은 전류 밀도 및 발광 휘도와 더 낮은 구동 전압을 확인할 수 있었다. 이러한 결과는 ITO와 PEDOT:PSS의 계면에서의 전공의 주입 능력을 그래핀박막층이 향상시켜 저전압, 고효율 소자를 제작할 수 있다는 것을 보여준다.
차세대 디스플레이 소자 기술로 많은 주목을 받고 있는 유기발광소자는 현재 전류효율 향상과 낮은 구동전압과 관련하여 연구가 활발하게 진행되고 있다. 음극과 양극 전극에서 유기물 층으로 전자와 정공의 주입이 많아져도 유기발광 층에서 재결합하는 전자와 정공의 균형이 맞지 않으면 전류 효율과 휘도가 낮아지는 문제점이 있다. 유기발광소자에서 홀 주입 층으로 사용하는 자기조립박막층은 일반적인 유기발광소자에서 정공의 이동도가 낮은 단점을 보완하여 발광층에서 전자와 정공의 균형을 향상하여 전류효율을 향상과 낮은 구동전압 특성을 나타낸다. 본 연구에서는 홀 주입 층으로 사용되는 각각의 자가조립박막을 형성할 물질이 용해되어 있는 에탄올 용액에 ITO를 담가 자가조립박막을 ITO 위에 형성 시킨다. 각각의 홀 주입 층으로 사용된 자가조립박막층의 chain group의 길이와 ITO와 결합하는 head group에 따라 달라지는 쌍극자 모멘트에 의한 홀 주입의 변화를 통해 각 소자의 전류효율과 구동전압 관찰할 수 있었다. 자가조립박막층의 chain group의 길이가 길어질수록 전극으로부터 유기물 층으로의 홀 주입을 방해하여 발광 층에서의 전자와 정공의 재결합 균형이 무너짐으로써 전류효율과 휘도가 낮아지는 경향을 볼 수 있었다. 이 연구 결과는 자가조립박막층을 홀 주입 층으로 대체하는 구조로 유기발광소자의 효율 향상에 대한 기초자료로 활용할 수 있다.
유기발광소자는 고휘도, 광시야각, 저생산비용 및 빠른 응답속도의 장점을 갖고 디스플레이 소자와 조명 광원의 응용에 대하여 연구가 많이 진행되었다. 고효율과 색안정성을 가진 유기발광소자를 제작하기 위하여 소자의 다양한 구조에 대한 연구가 활발히 진행되고 있다. 유기발광소자의 발광효율을 향상시키기 위해서는 정공의 수송이나 주입을 감소, 또는 전자의 수송이나 주입을 향상시켜 전자와 정공의 균형을 조절하는 방법이 많이 제안되었다. 본 연구에서는 전자수송층으로 사용되는 tris(8-hydroxyquinolate)aluminum ($Alq_3$) 보다 전자의 수송을 향상시킬 수 있으며 발광층에서 전자 수송층으로 빠져나가는 정공을 막는 정공장벽층의 역할을 하여 정공의 손실을 감소시킬 수 있는 7-diphenyl-1,10-phenanthroline (BPhen)과 $Alq_3$를 혼합하여 혼합 전자 수송층을 사용하였으며, 이를 사용하여 제작된 소자에 대하여 전기적 성질과 광학적 성질의 변화를 조사하였다. 혼합 전자 수송층을 삽입한 소자는 Alq3만을 전자 수송층으로 사용한 소자에 비해 동일 전압에서 낮은 전류밀도와 높은 구동전압을 보였으나 발광세기와 발광효율은 많이 향상되었다. 혼합 전자 수송층을 사용하여 제작한 소자의 발광세기와 발광효율이 향상된 원인은 발광층으로 주입되는 전자가 증가하였고 전자 수송층 역할을 하는 BPhen 이 낮은 HOMO 에너지준위로 인한 정공의 손실을 작게하므로 전자-정공의 재결합 확률이 증가하였음을 알 수 있다. 전자 주입층 또는 정공주입층만을 삽입한 소자를 제작하여 전류밀도-전압특성을 측정하여 전자 및 정공의 전송특성을 조사하였다. 혼합 전자 수송층을 사용하여 제작된 유기발광소자의 발광효율에 대한 메카니즘을 실험결과를 사용하여 설명하였다.
유기발광소자는 차세대 디스플레이로 각광받으며 모바일 디스플레이에 이어 대형 디스플레이의 상용화 단계에 이르고 있다. 유기발광소자의 효율을 높이기 위해서는 여러 가지 구조에 대한 연구가 진행되고 있다. 하지만 유기물 내에서는 정공 이동도가 전자 이동도보다 빠르기 때문에 유기발광소자의 발광층에서 전자와 정공이 효율적으로 균형을 이루기 위하여 전자 주입효율 증진에 대한 연구가 필요하다. 본 연구에서는 녹색 유기발광소자의 전자 주입 효율을 향상 하여 소자의 발광 효율을 증진하는 발광효율 향상 메커니즘을 규명하였다. Cesium nitrate(CsNO3)와 lithium quinolate (Liq)를 다층 전자주입층으로 사용한 녹색 유기발광소자는 indiumtin-oxide 양극전극 위에 진공 증착 방법을 사용하여 유기발광소자를 제작하였다. 정공수송층으로 N,N'-di(1-naphthyl)-N,N'-diphenylbenzidine (NPB), 발광층으로 tris (8-hydroxyquinoline) (Alq3), 전자수송층으로 Alq3와 4,7-diphenyl-l-10-phenanthroline (BPhen), 전자주입층으로 CsNO3/Liq와 Liq, Al을 음극 전극으로 각각 사용하였다. CsNO3/Liq와 Liq를 전자주입층과 Alq3와 BPhen 전자 수송층으로 각각 사용한 녹색 유기발광소자의 전자 주입 성능을 비교 하여 발광 효율 향상 메커니즘을 규명하였다. CsNO3/Liq 전자주입층을 사용한 유기발광소자가 Liq 전자주입층을 사용한 유기발광소자보다 전극으로부터 전자 주입효율이 향상됨을 알 수 있었다. 전자주입효율 향상으로 발광층의 전자와 정공의 재결합을 증가하여 녹색 유기발광소자의 효율이 증진되었고 구동전압이 낮아졌다.
유기발광소자(organic light-emitting diodes, OLEDs)는 저공정비용, 경량화, 가용성 및 대면적화 등의 장점으로 조명 분야와 디스플레이 분야로의 응용 가능성으로 인해 크게 주목을 받아 왔다. 이러한 OLED 소자의 고효율, 고휘도 및 저소비전력 등을 구현하기 위해서는 전극으로부터 전하 주입 층으로 효율적인 전하 주입이 요구된다. 즉, 각 전극의 폐르미 준위로부터 전하 전도준위대로의 전하주입 장벽이 없어야 한다. 본 연구에서는 홀 주입장벽이 없는 정공주입 층으로 $MoO_x$(molybdenum oxide)가 도핑된 NPB(N, N'-diphenyl-N, N'-bis(1-naphthyl)-1,1'-biphenyl-4,4'-diamine) 층을 사용하여 hole-only 소자를 제작하고 전류-전압 특성을 통해 양극으로부터 홀주입 층으로의 hole-ohmic 특성을 고찰했다. 또한, 전자 주입장벽이 없는 전자주입 층으로 $C_{60}$(fullerene)/LiF(lithum fluoride)의 이종 층을 사용하여 electron-only 소자를 제작하고 음극으로부터 전자주입 층으로의 전자 ohmic 특성을 조사했다. 또한, 전극으로부터 전하주입 층으로 ohmic 특성을 더 자세히 이해하기 위하여 전하주입 층의 자외선 광방출 스펙트럼(ultraviolet photoemission spectra)을 조사했다. 한편, glass/ITO/$MoO_x$-doped NPB (x%: x=0,25, 50 및 75; 5nm)/NPB (63nm)/$Alq_3$ (37nm)/$C_{60}$ (5nm)/LiF (1nm)/Al (100nm)로 구성된 all-ohmic OLED 소자의 발광특성은 $MoO_x$의 도핑 농도가 25%이상일 때 최적의 특성을 보여줬다. 이러한 현상은 정공주입 층에서 p형 도핑 농도의 증가에 따른 정공 농도의 증가에 기인한다. 또한 $MoO_x$의 도핑 농도의 증가에 따라 정공주입 층의 new gap state와 전극의 페르미 준위의 pinning에 기인한다. 25%의 $MoO_x$을 가진 OLED소자는 7.2V의 낮은 전압에서 $58300 cd/m^2$의 높은 휘도를 보여줬다.
본 연구에서 새로 합성한 적색 도판트 Red-1을 Physical vapor Deposition (PVD) 법을 이용하여 다층구조의 유기 발광 다이오드를 제작하였다. 적층된 유기물 층으로 정공주입층은 4,4',4"-tri [2-naphthyl(phenyl)amino]triphenylamine(2-TNATA) 정공 수송층으로4-4bis [N-(1-napthyl-N-phenyl-amino)biphenyl] (NPB)를 사용하였으며 전자 수송층은 tris (8-quinolinolato)-aluminum ($Alq_3$), 발광층에서의 host 재료로 사용한 물질은 $Alq_3$. 4,4'- N-N'-dicarba zole-biphenyl (CBP), 게스트재료는 Red-1, 정공저지층으로 2,9-dimethyl-4, 7-diphenyl -1 10-phen antroline (BCP), 전자 주입층으로는 lithiumquinolate (Liq)를 사용하여 보다 향상된 전기적, 발광특성을 보이는 소자를 제작하였다. 전하를 주입하는 전극으로 일함수가 큰 투명전극인 ITO (indium-tin-oxide)를 양전극으로, Al을 음전극으로 사용하였다. 그리하여, 발광층 내에서의 host재료 $Alq_3$와 CBP와의 energy transfer의 관점에서 그 특성을 연구하였다.
대한전기학회 2008년도 Techno-Fair 및 합동춘계학술대회 논문집 전기물성,응용부문
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pp.181-182
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2008
고 효율의 유기 발광 소자 개발을 위해 무엇보다 발광 소자의 각층의 에너지 대 구조를 고려한 구조 개선과 새로운 유기물질 합성을 통해 구동전압을 낮춤으로써 전력효율을 높이고, 소모 전력을 낮추며, 수명을 증가시킬 수 있어, 많은 연구자들이 유기 발광 소자의 효율을 향상시키기 위해 다양한 노력들을 시도하고 있다. 본 연구에서는 고 효율화를 위한 방법으로 유기 발광 소자에 있어서 전자주입에 필요한 전압을 낮추고 전자 주입을 촉진시키기 위하여 발광물질의 LUMO(LOWEST UNOCCUPIED MOLECULAR ORBITAL) 준위와 음극 금속의 페르미 준위를 고려하여 전자 주입시 전위 장벽을 낮출 수 있는 에너지 대 구조를 가진 전자 주입 층을 검토하였고, 정공 주입을 촉진시키기 위하여 양극 금속의 페르미 에너지 준위와 발광 층의 HOMO(HIGHEST OCCUPIED MOLECULAR ORBITAL) 준위를 고려하여 정공 주입시 전위장벽을 낮출 수 있는 적절한 에너지 대 구조를 가진 정공 주입 층에 대하여 고찰하였다.
유기발광소자는 낮은 구동전압, 빠른 응답속도, 넓은 시야각 등의 장점으로 소형 디스플레이에 사용되며 차세대 조명으로 관심을 받고 있다. 고효율의 유기발광소자를 제작하기 위해서 다양한 유기 인광물질 합성 및 연구가 진행되고 있으며, 다양한 호스트 물질을 사용하여 전자와 정공의 주입을 향상하여 고효율의 인광 유기발광소자를 제작하였다. 본 논문에서는 발광층에 N,N'-dicarbazolyl-3,5-benzene (mCP)와 1,3,5-tri(phenyl-2-benzimidazole)-benzene (TPBi)를 혼합 호스트로 사용하였으며 tris(2-phenylpyridine)iridium ($Ir(ppy)_3$)청색 인광물질을 도핑하여 고효율의 인광 유기발광소자를 제작하였다. 유기발광소자의 발광층에 단일 호스트와 혼합 호스트의 전기적 및 광학적 특성을 비교 분석하여 전자 및 정공 수송 메커니즘을 규명하였다. 혼합 호스트 TPBi의 lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) 준위와 엑시톤 저지층 2,9-dimethyl-4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline (BCP)의 LUMO 준위와 비슷하여 전자의 주입을 향상시키는 역할을 하며, 다른 혼합 호스트 mCP는 highest occupied molecular orbital (HOMO)와 정공수송층 N,N'-diphenyl-N,N'-bis(1-naphthyl)-1,1'-biphenyl-4,4'-diamine (NPB)의 HOMO와 비슷하여 정공의 주입을 향상시키는 역할을 하여, $Ir(ppy)_3$에 전자와 정공의 주입이 향상되어 고 효율의 인광 유기발광소자를 제작할 수 있었다. 이와 같은 실험결과는 인광 유기발광소자의 호스트 물질에 따른 전하주입 메커니즘을 설명 하였으며 고효율의 인광 유기발광소자 제작에 도움을 줄 것이다.
유기발광소자의 발광 효율을 향상하기 위해 발광층에서 전자와 정공의 효율적인 재결합이 중요하기 때문에 발광층에서 재결합 확률을 높이기 위한 전하의 효율적인 주입과 전송에 대한 연구가 많이 진행되고 있다. 본 연구에서는 전자주입효율을 향상하기 위하여 강한 전자 받게 역할을 하는 플러렌 (C60)과 무기물 절연층인 cesium flouride (CsF) 층을 조합한 무기물 이중 전자주입층을 삽입한 녹색 유기발광소자를 제작하였고, 녹색 유기 발광 소자에 사용하여 발광효율의 변화를 관찰하였다. 큰 쌍극자 모멘트를 갖는 CsF 층은 전기전도성이 좋은 C60 층과 Al 층 사이에 삽입되어 전자의 주입장벽을 낮추어 전자주입 효율을 향상하는 역할을 한다. C60만으로 이루어진 단층 전자 주입층으로 구성된 유기발광 소자는 Al 음극전극과 C60 계면사이에 거칠기가 크기 때문에 누설전류의 크기가 커지며 Al 과 플러렌 C60 의 공유결합 형성으로 인해 전자의 주입이 오히려 저하되는 현상을 보였다. 무기물 절연층인 CsF 층을 C60 과 Al 사이에 삽입한 유기발광소자에서 C60 층은 Cs 원자가 유기물층 내부로 확산되는 것을 감소하였다. 매우 얇은 CsF층을 Al층과 C60층 사이에 삽입함으로써 C60과 Al 사이의 공유결합을 없애고 누설전류를 줄이고 전자주입장벽을 낮추어 전자주입효율이 향상하였다. 전자주입 향상으로 인해 발광층 내에서 전자와 정공간의 비율이 개선되어 유기발광 소자의 발광효율도 증가되고 색안정성이 향상되는 것을 관찰할 수 있었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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