다층박막구조를 갖는 유기발광소자는 저분자 증착 기술이 발전함에 따라 다양한 구조로 제작이 가능해 다양한 구조 설계를 통하여 발광특성을 향상할 수 있게 되었다. 다층박막구조에서 유기발광소자의 발광효율을 향상시키기 위하여 다양한 주입층과 수송층을 사용하여 전하의 주입 장벽과 이동도를 제어할 수 있다. 저분자 유기발광소자에서 가장 많이 이용되는 tris(8-hydroxyquinoline) aluminum (Alq3) 또는 7-diphenyl-1, 10-phenanthroline (BPhen)을 단일구조로 전자수 송층으로 사용한 유기발광소자의 발광 메커니즘에 대한 연구가 많이 진행되었지만, Alq3 와 BPhen 을 같이 사용하였을 때 나타나는 전기적 특성과 광학적 특성에 대한 연구는 미미하다. 따라서 본 연구에서는 전자 수송층으로 Alq3 와 BPhen 을 다중 이종구조를 사용하여 녹색 유기발광소자를 제작하고 이의 전기적 특성과 광학적 특성을 연구하였다. 유기발광소자를 제작한 후 Alq3와 BPhen 다중 이종구조의 위치와 이종구조 개수의 변화에 따라 발광 특성 비교를 위하여 인가된 전압에 대한 전류밀도와 휘도, 발광 효율 및 전력 효율을 측정하였다. 다중 이종구조로 제작할 경우 단일 BPhen층의 두께가 얇아지기 때문에 단일 이종구조의 소자보다 BPhen층의 정공차단 능력이 저하되어 저전압에서는 Alq3/BPhen 계면에서의 누설되는 정공의 수가 증가하였다. 또한 이종구조의 수가 증가할수록 단일 이종구조일 때에 비하여 인가된 전압에 대한 전류밀도가 감소하였다. 이는 Alq3와 BPhen 내에서 각각 전자의 이동도가 다르기 때문에 Alq3/BPhen 이종계면에서 전자가 축적되어 공간전하를 형성하므로 내부전계가 형성되어 구동전압이 증가하는 것으로 보인다. 그러나 다중 이종구조로 된 전자 수송층을 포함한 유기발광소자의 발광 효율은 구동전압의 변화에 따라 변하지 않는다. 이종계면의 수가 증가함에 따라 각각의 이종계면에서 축적되는 전자의 양이 감소하기 때문에 고전압에서 발광효율의 저하가 감소하였다. 그러므로 다중 이종구조를 가진 전자수송층 내에서 전자의 주입과 수송에 대한 원리는 안정화된 발광효율을 가지는 유기발광소자를 제작하는데 중요하다.
유기물 기반 태양전지의 낮은 전하수송 효율 문제(전하이동거리 약 ~20nm)를 개선하기 위해서는 생성된 전자-홀 쌍이 빠르게 전극 층으로 이동하도록 태양전지 의 층 구조 및 특성을 제어하는 것이 중요하다. 그 방안으로 무기물 반도체인 산화아연을 나노구조물 형태로 제어하여 전자 이동층(Electron Conductive Layer) 으로 도입, 생성된 전자의 이동 가능한 면적을 넓히고 전자수송효율을 높여 유무기 복합체 태양전지의 Fill Factor를 향상시켰다. 또한 제조된 산화아연 나노구조물의 산소플라즈마 처리와 같은 표면 처리를 통하여 유기물 층과의 흡착성을 높이고 나노구조물 표면에 oxygen을 침투시켜 전자 이동도를 향상시켰다.
유기광도전체에 있어서의 액정은 종래의 분자 배향성을 가지지 않는 비정성 고체계와는 달리 분자 배향성을 가지기 때문에 분자 사이의 질서도가 높아지게 되고, charge-carrier의 hopping을 방해하는 hopping site의 공간적인 틈이 작아져 고 이동도의 특성을 가질수 있다. 본 연구에서는 유기광도전체의 전하 수송층에 액정5CT를 혼합하여, charge-carrier수송특성에 있어서의 액정5CT의 영향을 관찰하였다. 액정5CT를 함유한 유기광도전체는 액정의 혼합비가 증가함에 따가 초기전위는 증가하였으며, 암감쇄는 감소하는 경향을 나타내었다. 감도는 5CT를 TNF와 OXD 각자에 대하여 40 wt%로 혼합한 시료의 경우에 가장 우수하게 나타났다. 형광거동을 관찰한 결과, 이는 전하수송재료와 액정5CT의 전하 수송착체에 의한 것으로, 액정5CT를 TNF와 OXD 각각에 대하여 40 wt%로 혼합한 시료의 경우가 다른 시료에 비해 전하 수송착체가 가장 잘 형성되어, 성공을 잘 수송하기 때문으로 나타났다.
Unipolar 구조의 양자점 발광소자는 소자에 주입되는 전자로 구동 가능하게 설계되어 bipolar 구조와 달리 직류뿐만 아니라 교류로도 구동이 가능하다. 소자의 구조는 패턴된 ITO 유리기판 위에 Radio frequency magnetron sputter로 성장시킨 투명한 금속산화층 사이에 콜로이드로 분산된 양자점이 포함되어 있다. 본 연구에서는, 전하 수송층으로 사용되는 Zinc Tin Oxide (ZTO)가 전압 인가 시 발생하는 과부하로 인해 낮은 전계발광(electroluminescence, EL)특성이 나타나는 문제점이 있다. 이를 해결하고자 ZTO층의 비저항과 EL특성 사이의 관계를 알아보고, ZTO의 비저항 값을 변화시키기 위해 sputter 공정 중 인가 전력과 작업압력, 산소 분압 등의 성장 조건을 변화시켰다. ZTO의 조성비에 따른 비저항 및 전기적 특성을 홀 측정 장비로 측정하였다. 인가전력이 낮고 작업압력이 낮을수록 비저항 값이 낮았으며, 그에 따라 소자의 동작전압이 낮아지고 EL특성 또한 우수하게 나타났다.
최근 유기물과 무기물의 복합된 구조를 가지는 페로브스카이트 소재를 광흡수층으로 사용한 태양전지가 연구적으로 큰 관심을 받고 있다. 이러한 유무기 하이브리드형 페로브스카이트 소재는 기존의 광흡수 소재들에서는 발견되지 않던 독특한 광전기적인 특성과 이에 기인하는 고 광전변환효율 그리고 저렴한 박막제조 공정 등으로 인해 기존 차세대 태양전지의 한계에 돌파구를 제시하고 있다. 본 글에서는 이러한 고효율, 고안정성 페로브스카이트 태양전지 구현을 위해 사용되는 전하수송소재의 종류와 개발동향에 대해서 살펴보고자 한다.
반전형 폴리머 태양전지는 그 구조에 의하여 훌륭한 안정성을 가질 뿐만 아니라 roll-to-roll 공정을 통한 대량생산이 가능하여 각광받고 있는 구조이다. 이런 반전형 구조에서, 금속 산화물 나노파티클에 의해 만들어지는 금속 산화물 층은 전자수송층으로서 사용된다. 이 연구에서는 표면개질 물질인 PEIE (Polyethyleneimine-ethoxylate)와 화학적으로 기능화된 산화아연/그래핀 핵/껍질 양자점을 이용하여 전기수송층의 역할을 하는 기능화된 산화아연/그래핀 단분자층을 가지는 태양전지를 제작하였다. 이는 기능화된 산화아연/그래핀 단분자층이 표면개질, 광센서, 전기수송층의 역할을 동시에 수행하는 효과로 인해 제작된 태양전지는 향상된 전자 수집능력을 보였다. 단분자층이 잘 형성되어 있는지 확인하기 위하여 집속 이온 빔 장비를 이용하여 태양전지의 내부 구조를 확인하였으며, density functional theory (DFT)을 이용한 모델링을 통하여 기능화된 산화아연/그래핀 양자점의 전자상태밀도를 분석하였다. 기능화된 산화아연 단분자층에 의한 효과적인 계면 제어 및 전하수송에 의해 약 10.3%의 높은 효율을 가지는 반전형 폴리머 태양전지를 제작할 수 있었다.
무기물/유기물 나노복합체로 제작한 유기 쌍안정성 형태의 메모리 소자는 공정이 단순하고 뛰어난 유연성을 갖고 있기 때문에 플렉서블 메모리 소자에서 많은 연구가 진행되고 있다. 그러나 다양한 연구에도 불구하고 절연성 고분자 박막 내부에 분산 된 나노입자를 이용하여 제작한 저항성 구조의 비휘발성 메모리 소자의 전하수송 메커니즘에 대한 연구는 미흡하다. 본 연구에서는 CuInS2 (CIS)/ZnS 나노입자가 분산되어 있는 절연성 고분자 박막을 사용한 기억소자의 전하수송 메커니즘을 규명하였다. 본 연구는 indium-tin-oxide (ITO)가 코팅된 플렉서블 polyethylene terephthalate (PET) 기판을 화학물질로 세척한 후 CIS/ZnS 나노입자와 절연성 고분자인 poly(N-vinylcarbazole)가 혼합된 용액을 스핀코팅 방법으로 도포했다. 도포된 용액에 열처리를 하여 용매를 제거한 후, 형성된 박막을 저항 변화 층으로 사용하였다. 제작된 메모리 소자는 Al 상부 전극을 고 진공에서 열 증착 방식을 이용하여 PET/ITO/CIS-ZnS 나노입자가 분산된 절연성 고분자/Al 구조를 갖는 저항성 기억 소자를 제작하였다. 소자의 전류-전압 (I-V) 특성 결과는 같은 전압에서 전도도가 높은 상태 (ON)와 낮은 상태 (OFF)가 존재하는 걸을 관찰하였다. 실험을 통해 두 상태 변화를 일으키는 일정 전압을 가하기 전까지 각각의 ON 또는 OFF 상태를 계속 유지하여 비휘발성 메모리 소자로 활용할 수 있음을 확인 할 수 있었다. ON 또는 OFF 상태의 전기적 스트레스를 측정으로 ON과 OFF 상태가 안정성을 가지는 것을 관찰 하였다. I-V 특성 결과를 기초로 메모리 소자의 전하수송 메커니즘을 규명 하였다.
유기발광소자의 제작 기술이 빠르게 발전함에 따라 디스플레이와 조명 분야에서 많은 응용 가능성을 보여주고 있다. 유기발광소자의 발광효율은 발광층내에서 전자와 정공의 비와 밀접한 관계가 있기 때문에 전자 수송층과 정공 수송층내에서 전하의 이동도를 제어하는 구조에 대한 연구는 매우 중요하다. 본 연구에서는 전자 수송층으로 tris(8-hydroxyquinoline)aluminum ($Alq_3$)와 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline (BPhen)의 다중 이종구조를 사용하여 제작된 녹색 유기발광소자의 전기적 성질과 광학적 성질을 연구하였다. $Alq_3$와 BPhen 다중 이종구조의 위치와 이종구조 개수의 변화에 따라 전자의 변하는 전송특성으로 인하여 변화되는 발광특성을 체계적으로 조사하였다. 유기발광소자의 구동전압은 $Alq_3$/BPhen 이종구조의 수가 증가할수록 증가하는 경향을 보인다. $Alq_3$와 BPhen 내에서 전자의 이동도가 다르기 때문에 $Alq_3$/BPhen 이종계면에 전자가 축적되어 공간전하를 형성하므로 계면에서 내부전계가 형성되어 구동전압이 약간 증가하는 경향을 보인다. 또한 $Alq_3$/BPhen 이종계면에서 축적된 전자들로 인하여 형성된 내부 전계로 인해 저전압에서 누설 정공의 수가 증가하였다. 그러나 다중 이종구조로 된 전자 수송층을 포함한 유기발광소자의 발광 효율은 구동전압이 증가할수록 안정화 되었다. 이는 이종계면의 수가 증가함에 따라 각각의 이종계면에서 축적되는 전자의 양이 감소하기 때문에 고전압에서 효율감소율이 작아졌다. $Alq_3$/BPhen 다중 이종구조를 가진 전자 수송층내에서 전자의 전송 메카니즘에 대한 이해는 유기발광소자의 발광효율이 안정화된 구조를 설계하는데 중요한 실험적 결과를 제공한다.
본 연구에서 새로 합성한 적색 도판트 Red-1을 Physical vapor Deposition (PVD) 법을 이용하여 다층구조의 유기 발광 다이오드를 제작하였다. 적층된 유기물 층으로 정공주입층은 4,4',4"-tri [2-naphthyl(phenyl)amino]triphenylamine(2-TNATA) 정공 수송층으로4-4bis [N-(1-napthyl-N-phenyl-amino)biphenyl] (NPB)를 사용하였으며 전자 수송층은 tris (8-quinolinolato)-aluminum ($Alq_3$), 발광층에서의 host 재료로 사용한 물질은 $Alq_3$. 4,4'- N-N'-dicarba zole-biphenyl (CBP), 게스트재료는 Red-1, 정공저지층으로 2,9-dimethyl-4, 7-diphenyl -1 10-phen antroline (BCP), 전자 주입층으로는 lithiumquinolate (Liq)를 사용하여 보다 향상된 전기적, 발광특성을 보이는 소자를 제작하였다. 전하를 주입하는 전극으로 일함수가 큰 투명전극인 ITO (indium-tin-oxide)를 양전극으로, Al을 음전극으로 사용하였다. 그리하여, 발광층 내에서의 host재료 $Alq_3$와 CBP와의 energy transfer의 관점에서 그 특성을 연구하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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