1987년에 Tang과 VanSlyke가 유기발광물질중의 하나인 8-hydroxyquinoline aluminum(Alq$_3$)을 사용하여 유기발광소자의 특성[1]을 발표하였으며, 1990년에 영국의 Cambridge대학 Cavendish 연구소는 Poly(p-phenylene vinylene)[2]를 이용한 고분자 발광소자의 특성을 보고하였다. 저분자와 고분자를 이용한 이 두 편의 논문은 낮은 인가전압, 높은 형광효율, 반도체의 성격을 보고하고 있다. 이와 같은 특성들은 실질적인 전기 발광소자에 대한 적용 가능성 및 대형 디스플레이에 대한 개발 잠재력[3]을 시사하고 있다. 특히 본 연구에 사용된 Fabry-Perot 공진기 형태의 광학적 미세공동구조는[4,5] 발광파장을 조절할 수 있을 뿐만 아니라 에너지 재분포로 인해 발광세기를 향상시킬 수 있다는 점에서 다른 EL소자들이 가지는 일반적인 구조와 대조되는 장점을 가지고 있다. (중략)
정공 전달 중합체인 Poly(N-vinylcarbazole) (PVK)와 전자전달 유기물 재료인 2-(4-biphenyl)-5-(t-butyl-phenyl)-1,3,4-oxadiazole (Bu-PBD)에 발광 유기물 색소 Coumurine 6, TPB, Rhodamine B를 각각 도핑한 단층박막 유기물 전기발광 소자를 제작하였다. 스핀 코팅 방법에 의한 단층 구조와 가용성 재료의 사용으로부터 소자제작이 간단하였다. 활성영역은 인듐주석산화물(ITO) 과 알루미늄 전극 사이에 놓인 단층으로 구성하고 있다. 이러한 구조에서 전자와 정공의 전하가 각 전극에서 PVK : Bu-PBD 활성층으로 주입된다. 전압을 인가한 후 발광된 빛의 색은 각각 TPB, C6, Rhodamine B의 유기물 색소에 의해 481nm, 500nm, 585nm 파장을 갖는 푸른색, 초록색 및 오렌지색을 나타내었다. PVK유기물은 다른 발광색을 갖는 유기물 색소를 분자 적으로 도핑 함으로서 주요한 중합체로서 사용될 수 있다. 그리고 전기발광색은 전체 가시광선 파장 내로 조절될 수 있다.
유기발광소자는 저전력, 빠른 응답속도, 고휘도 및 자체발광 등의 장점들 때문에 고체 광원과 플렉서블 디스플레이로 연구가 진행되고 있다. 유기발광소자는 유기 발광층을 인광물질로 사용 함으로서 100 % 내부양자 효율을 이루고 있지만 공기와 유리기판의 계면과 유리 기판과 ITO 계면에서 발생하는 내부 전반사 효과와 유기물과 ITO 기판 사이에서 발생하는 웨이브 가이드 효과 등으로 인해 발광량의 약 20 %만을 외부로 추출 할 수 있다. 따라서 유기발광소자의 광 추출 효과를 증가시키기 위해서 소자외부에 아웃커플링 필름 또는 마이크로렌즈 어레이 필름을 부착시키는 방법, 금속 나노 입자를 유기발광소자 내에 삽입하여 표면 플라즈몬 효과로 인한 광추출 효율을 높이는 방법 등이 제시되고 있다. 본 연구에서는 Au-ZnO 나노복합체를 간단한 졸겔법을 이용하여 양극 버퍼층으로 사용하여 그에 따른 계면, 전기적 및 광학적 특성을 분석하였다. Au-ZnO 나노복합체를 포함한 tris(8-hydroxyquinolinato) aluminium (Alq3) 발광층에서 ZnO를 포함한 Alq3 발광층보다 엑시톤 수명이 빠르게 감소하는 것을 시간 관련 단광자 계산(Time-Correlated Single Photon Counting) 측정을 통해서 알 수 있었다. 이러한 결과는 Au 금속 나노입자의 플라즈몬 흡수 파장과 Alq3 발광층에서 생성되는 발광 파장이 겹쳐서 효과적인 공명 에너지 전달효과로 인해 Alq3 발광층의 발광성질이 향상된 것을 의미한다. Au-ZnO 나노복합체와 ZnO 나노입자를 가지는 유기발광소자의 전류 효율은 50 mA/cm2 에서 각각 2.27와 1.83 cd/A 가지는 것으로 확인 되었다. 또한 Au-ZnO 나노복합체와 ZnO 나노입자를 사용한 유기발광소자의 전압-전류밀도가 유사한 것을 확인 할 수 있는데 이는 Au 금속 나노입자가 ZnO 나노입자의 정공 주입능력을 저하시키지 않는 것을 의미한다.
유기발광소자는 저전력, 고휘도 및 빠른 응답속도와 넓은 시야각 등의 장점을 가지고 있어 소형 디스플레이 및 대형 디스플레이로 상용화하기 위해 많은 연구가 진행되고 있다. 고분자 유기발광소자는 저분자 유기발광소자에 비하여 용액공정을 사용하여 저비용으로 대면적 디스플레이를 제작하기 유리하기 때문에 많은 연구가 되고 있다. 하지만, 고분자 유기발광 소자는 구동 전압이 높고 발광효율이 낮은 단점을 가지고 있다. 본 연구에서는 고분자 유기발광 소자의 구동전압 감소와 발광효율을 증가 시키기 위해 정공주입층을 가진 적색 고분자 유기발광소자를 제작하였다. 정공주입층을 포함하는 고분자 유기발광소자는 Indium thin oxide (ITO)위에 정공주입층 형성 후 스핀코팅 방법으로 poly (3,4-ethylenedioxythiopene): poly (styrenesulfonate) (PEDOT: PSS)을 정공수송층으로, poly (2-methoxy-5-(2-ethylhexoxy)-1,4-phenylence vinylene) (MEH-PPV)를 발광층으로 적층하고, Al을 음극 전극으로 진공 증착하여 소자를 제작하였다. 정공주입층의 특성 분석을 위해 정공주입층의 투과도와 ITO/PEDOT:PSS와 ITO/정공주입층/PEDOT:PSS의 표면을 원자힘 현미경으로 측정하였다. 정공주입층의 가시광선 영역 투과도는 90% 이상으로 높게 나왔으며, ITO/정공주입층/PEDOT:PSS의 경우 ITO/PEDOT:PSS 보다 표면 거칠기가 감소하였다. 높은 가시광선 영역 투과도와 낮은 표면 거칠기는 발광층으로 정공주입을 원활하게 하여 소자의 발광 효율이 증가한다. 정공주입층을 포함하는 적색 고분자 유기발광소자의 경우 전류밀도-전압, 휘도-전압의 관계에서 정공주입층을 사용하지 않은 소자에 비하여 높은 전기적 및 광학적 특성이 나타났다.
유기발광소자는 빠른 응답속도, 높은 색재현성, 높은 명암비의 장점을 가지고 있어 차세대 디스플레이로 각광 받고 있으며, 이미 소형 디스플레이로 상용화되고 있다. 유기발광소자에서는 발광효율을 높이기 위해서 전하들의 균형이 매우 중요하다. 유기발광소자 내 정공의 이동도는 전자의 이동도보다 빠르기 때문에 정공의 이동도를 감소하거나, 전자의 이동도를 증가하여 전하들의 균형을 형성함으로 유기발광소자의 효율을 증진시키는 연구가 진행되고 있다. 본 연구는 유기발광소자의 전자 수송층을 다층구조로 적층하여 전자의 이동도를 증가하여 효율이 증진하는 메커니즘을 기본으로 하였다. 전자 수송층을 tris(8-hydroxyquinoloine)aluminum ($Alq_3$) 단일층, 4,7-diphenyl-1, 10-phenanthroline (BPhen)과 $Alq_3$의 혼합층및 BPhen과 $Alq_3$ 다층 구조로 제작한 유기발광소자의 전기적, 발광 특성을 비교 분석하였다. BPhen은 lowest unoccupied molecular orbital (LUMO) 준위가 $Alq_3$의 LUMO 준위와 유사하여 전자 주입이 효율적으로 일어나며, 또한 낮은 highest occupied molecular orbital (HOMO) 준위는 정공 저지층의 역할을 하여 발광층 내에서 전하의 균형을 효율적으로 맞춰준다. 유기발광소자는 N,N,'-bis-(1-naphthyl)-N,N'-diphenyl1-1'-biphenyl-4,4'-diamine (NPB)/ $Alq_3$/ 다양한 전자수송층 / lithium quinolate (Liq)/ aluminium (Al) 음극 전극으로 각각 증착하여 제작하였다. 전자수송층을 다층 구조로 사용한 유기발광소자는 발광효율이 혼합층과 단일층에 비해 높았으며, 최대 발광효율은 전류밀도가 273 mA/cm2일때 4.5 cd/A였다. 다층구조의 전자수송층에서 다층으로 증착된 BPhen이 효율적인 전자 주입 및 전공 저지하는 역할을 최적화 하여 발광층에 더 많은 엑시톤이 형성하여, 유기발광소자의 효율을 증진시켜 준다는 사실을 알 수 있었다.
유기발광소자는 빠른 응답속도, 높은 색재현성 및 높은 명암비의 장점을 가지며 차세대 디스플레이로서 소형 및 대형 디스플레이로 각광 받고 있다. 저전압구동 유기발광소자를 제작하기 위해 p-i-n 유기발광소자에 대한 연구가 진행되고 있다. 그러나 p형 물질에 대한 연구는 많이 진행 되었으나 n형 유기물질에 대한 연구는 아직까지 진행되고 있지 않다. n형 무기물질로 알칼리 금속을 많이 사용하고 있지만, 공기 중에 쉽게 산화되고 금속 이온의 확산에 의한 발광층 여기자 소멸 효과에 의한 효율 감소문제가 있다. 또한, 무기물질의 높은 증착온도에 따른 유기층의 손상 문제가 있다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 유기물 n형 물질에 관한 연구가 필요하다. 본 연구에서는 n형 유기물 도펀트인 bis (ethylenedithio)-tetrahiafulene (BEDT-TTF)를 4,7-diphenyl-1,10-phenanthroline (BPhen) 전자수송층에 도핑하여 유기발광소자의 전자 수송 능력을 향상하였다. BEDT-TTF의 낮은 증착온도와 공기 중에 산화가 되지 않으며, 유기물을 사용하기 때문에 발광층 여기자 소멸을 방지할 수 있다. 전자수송층에 도핑된 BEDT-TTF 분자는 산화 반응에 의한 전자 증가에 따른 에너지 장벽을 감소시켜 전자의 주입을 향상하였다. BEDT-TTF의 농도에 따른 유기발광소자의 광학적 및 전기적 특성을 각각 관찰하여 BEDT-TTF의 농도에 따른 전자 수송 향상에 따른 저전압 유기발광소자 구동을 관측하였다.
본 실험에서는 적색 유기 EL에서의 각 층별 두께비에 따른 발광특성을 조사하였다. 정공수송층으로 TPD(N,N'-dyphenyl-N-N'-bis(3-methyphenyl)-1, 1'-biphenyl-4,4'-diamine)를 사용하였으며, 전자수송층 및 적색 발광층으로는 DCM(4-(Dicyanomethyl)2-methy 1-6-(dimethylaminostyryl)-4H-pyrane)를 사용하여 정공 수송층과 전자수송층의 두께비를 변화시켰을 때, 발광특성을 조사하였다.
We prepared Organic LED with a two layer structure by vacuum evaporation. The diode consisted of hole transfer layer (thickness of 30, 50, 70 nm) and electron transfer layer (thickness of 70, 50, 30 nm) material, which was N, N'-diphenyl- N, N'-bis-(3-methyl phenyl)-1,1'-diphenyl-4,4'-diamine)(TPD) and tris(8-hydroxy quinoline) aluminum(Alq3), respectively. We investigated EL properties of the LED with various thickness and cathode electrode. The best results were obtained when thickness of the electron layer is equal to that of emission layer and when AlLi alloy was used as a cathode. The EL intensity, luminance and efficiency of organic LED with equal of layer thick were improved seven, three and two times, respectively. Alq3 was ionized by carrier injection from cathode and could produce exitons. After electron-hole pairs were formed by combination of the electrons and holes at the emission layer, Alq3 layer emitted light.
전기장 발광현상(Electroluminescence, 이하 EL)은 1936년 Destriau$^{[1]}$ 가 ZnS:Cu 분말에서 처음 전기장 발광현상을 발견한 이래 TFEL(Thin Film EL)소자의 구동전압을 감소시키는 문제는 ACTFEL(Alternating Current Thin Film EL)소자의 개발이후 계속적인 관심의 대상이 되어왔다. TFEL 소자는 전기적으로 용량소자이므로 전기장 인가시 각 층의 정전용량의 역수에 비례하는 전압이 분배되므로 동일한 조건의 형광막 사용시 소자의 구동전압을 낮추기 위해서는 절연박막의 두께를 줄이는 방법과 유전율이 높은 물질을 사용하는 방법이 있으나, 전자의 경우에는 박막의 결함이 생기기 쉬워 한계가 있기 때문에 고유전율 특성을 갖는 새로운 물질을 개발하는 것이 바람직하다. Ta$_2$O$_{5}$ 박막의 경우 작은 누설전류 특성과 고유전율 특성으로 인해 고집적을 요하는 반도체 분야에서 많은 연구가 진행되어 왔다. 또한 EL소자 응용시 효율면에서 우수한 특성이 기대되며, 특히 수분에 강한 특성을 가지고 있어 EL소자의 안정성이 예견되는 바이다. 본 연구에서는 Ta$_2$O$_{5}$ 박막의 산소 결핍에 따른 전기적 특성에 대해 연구하였고 Ta$_2$O$_{5}$ 박막을 이용한 저전압에서 구동가능한 전기장 발광소자를 제작하여 전기광학적 특성에 대해 연구하였다. (중략
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[게시일 2004년 10월 1일]
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