본 연구에서는 하천에서 오염물의 혼합 특성 연구를 위한 실험 방법으로서 방사성 동위 원소를 이용한 추적자 실험 방법을 제시하였다. 현장 실험시 추적자로서 방사성 동위원소를 사용할 경우 장점은 미량의 주입으로도 추적자의 감지가 용이하며 감지할 수 있는 범위 또한 넓다. 그리고 하상에 흡 탈착되는 추적자의 양이 비교적 작아 정확하면서 효율적으로 실험을 수행할 수 있다. 본 연구에서는 국내 자연하천 중 다양한 사행형태를 갖는 만곡구간을 선정하여 현장조사 및 추적자 실험을 7회 수행하였다. 실험에서 수집된 수리량 및 농도자료로부터 추적자의 2차원적 거동을 분석하고, 다양한 산정법을 통해 종횡 분산계수를 산출하였다. 그 결과 만곡이 심한 구간에서는 추적운의 중심이 만곡의 외측에 치우쳐 이동함을 확인하였고, 종분산계수 및 횡분산계수가 직선구간에 비해 증가함을 확인하였다.
기질내에서의 원소의 확산현상은 흡착 및 비흡착성 방사성핵종의 지하매질내 이동을 지연시키는 특성때문에 처분장의 안전성평가에서 매우 중요한 현상으로 간주된다. 이 현상을 실제 안전성평가에 적용하기 위하여 확산현상이 인지되는 자연현상 중에서 자연방사성원소의 농도변화 및 붕괴사슬을 이용한 자연유사 연구가 많이 수행되고 있고 그 현상이 준정량적으로 확인된다. 기질내 원소의 확산현상은 액체상의 흐름에 수반되어 일어나거나 열적 영향에 의해 국부적으로 일어나기도 하는데 후자의 경우는 고준위 방사성페기물 처분과 관련된 안정성평가에 그 중요성을 갖는다. 예를 들어 내덕리 화강암이 후기에 관입한 페그마타이트와 접촉하는 곳에서는 페그마타이트의 열적 영향에 의해 K, Rb, Sr 및 Ba과 같은 알카리 또는 알카리토 원소들과 Li, V및 Nb원소들이 접촉면으로부터 수직으로 약 9 cm 정도의 거리에 이르기까지 부화 또는 결핍된 이동현상이 관찰된다. 그러나 운반모델 설정을 위한 화산시간의 규모, 기질내 흡착된 핵종과 확산된핵종의 구분 등에 관한 연구는 필요한 시료의 취득치 불가능하여 이를 수행하지 못한 경우가 많다 이러한 문제점에도 불구하고 국내 처분장의 안전성 평가시에는 처분매질에 대하여 기질내 확산현상을 어느 정도 고려할 수 있는지를 자연유사 연구를 통해 규명되어야 할 것이다.
지하수내 존재하고 있는 자연방사성물질인 우라늄과 라돈-222의 산출특성과 지화학적 기원을 알아보기 위해 괴산지역 연구부지내 120 m 깊이의 지하수 관정을 시추하여 심도별 시추코어의 암석화학적 특성과 지하수의 화학적 특성을 분석하였다. 시추코어 샘플 분석과 함께 더블패커시스템과 베일러를 이용하여 8개의 심도별 지하수 시료를 채취하여 지화학적 특성 분석을 수행하였다. 시추코어 분석결과, 주요 암종은 화강반암과 점판암이었으며 일부 구간에서는 탄산염암과 석회규산염암, 페그마타이트가 확인되었다. 심도별 지하수의 pH는 7.8~8.4의 범위이며, 화학적 유형은 Na-$HCO_3$형태를 보였다. 암석 및 광물 내 우라늄과 토륨의 함량은 각각 < 0.2~14.8 ppm과 0.56~45.0 ppm의 범위였으며, 암석현미경과 전자현미경(EPMA) 관찰 결과 자연방사성원소(우라늄) 함유 광물은 흑운모내 포획된 모나자이트 광물인 것으로 확인되었다. 우라늄은 이들 광물의 주요 구성원소를 치환하여 존재하는 것으로 보이며 파쇄대와 같은 주요 대수층 구간에서 용해되어 지하수와 함께 용출되는 것으로 보인다. 라돈-222의 함량은 우라늄의 함량과 어떠한 상관성을 보이지 않았으며 향후, 라돈가스 기원 추적을 위해서는 헬륨과 네온 등 영족기체 동위원소비를 이용한 간접적인 방법을 적용하여 분석할 필요가 있을 것으로 판단된다.
본 연구지역은 강원도 횡성군 강림리로 치악산 편마암 지질에 해당된다. 본 연구지역의 지하수에서 우라늄 및 라돈 등과 같은 자연 방사성 원소의 농도가 규제기준을 초과한 것으로 조사되었다. 이에 해당 지하수 대수층에서 획득한 시추 코어를 대상으로 자연 방사성 원소의 용출 기작을 광물학적으로 규명하기 위해 인공풍화 실험을 수행하였다. 이를 위해 먼저 시추 코어시료의 실험 전 광물학적 특성을 분석한 결과, 저온 및 중온 열수 변성 작용을 받아 생성될 수 있는 녹니석계 클리노클로어의 함량이 높게 나타났다. 또한, 우라늄보다 토륨의 함량이 10배 정도 높은 것으로 확인되었다. 인공풍화 실험 결과, 함방사성원소 광물의 용해에 따라 1일 이내에 토륨의 농도가 증가하는 양상을 보이다가 그 이후에는 농도가 감소하는 경향을 보였다. 이는 이차광물 형태로 존재하는 토라이트의 용해에 의하여 토륨이 용출된 후, 황산염 등과 같은 형태로 재침전되기 때문인 것으로 판단된다. 시추 코어 내 우라늄의 함량이 토륨보다 낮지만, 풍화 실험 결과에서는 토륨보다 100배 이상의 농도로 용출된 것으로 확인되었다. 이는 우라늄이 풍화가 많이 된 토라이트에 함유되어 있거나 UO22+ 등의 이온 형태로 광물 표면에 흡착된 상태로 존재하면서 지속적으로 용해 또는 탈착되기 때문이다. 또한 토륨과 우라늄의 용출 양상은 탄산염의 농도와 양의 상관관계를 갖는 것으로 나타났다. 하지만, 지하수 내 토륨과 우라늄의 농도 사이의 상관성은 낮은 것으로 조사되었는데, 이는 앞서 설명한 바와 같이 두 원소가 다른 기원으로부터 지하수에 용출되기 때문인 것으로 판단된다. 두 방사성 원소의 용출속도는 다양한 반응속도 모델 중 Parabolic diffusion와 Pseudo-second order kinetic 모델에 의해 가장 잘 모사되는 것으로 확인되었다. 이러한 반응속도 모델의 회귀 상수들을 이용하여 우라늄의 농도가 먹는 물 수질기준까지 다다르는 기간을 유추해 본 결과, HCO3의 농도가 높은 중성환경의 지하수 조건에서 약 29.4년으로, 대체적으로 빠르게 용출되는 것으로 예측되었다.
현재 우리가 살고 있는 지구에는 인공적 또는 자연적으로 생성된 많은 방사성 핵종이 혼재하고 있으며 인간은 이러한 자연환경에 항상 노출되어 있다. 우라늄(U)과 토륨(Th)은 자연계에 존재하는 $\alpha$입자를 방출하는 방사성 원소이며 이들의 연속적인 $\alpha$ 및 $\beta$붕괴에 의하여 많은 방사성 핵종이 생성된다. 특히 대기중이나 토양, 암석에 함유되어 있는 U-238은 자발 붕괴하여 라돈(Rn-222)이 되고 라돈에 의하여 생성된 딸 핵종들이 호흡을 통하여 흡수되어 방사선 피폭을 유발한다고 알려져 있다. (중략)
분석 기기의 발달과 더불어 자연 우라늄 동위원소 비(238U/235U)와 분별작용에 대한 연구가 점차 증가하고 있다. MC-ICP-MS을 이용한 우라늄 동위원소의 정밀한 분석이 가능해지면서 137.88의 고정된 값으로 여겨졌던 자연 물질의 238U/235U 비가 우라늄 동위원소 분별작용에 의해 최대 수 퍼밀까지 변화할 수 있다는 것이 밝혀졌다. 본 고찰에서는 우라늄 동위원소의 분석과 표기에 대해 간략하게 설명한 후, 지구 상 주요 물질들의 우라늄 동위원소 값(δ238U)의 변화와 지구화학적 특징을 살펴본다. 특히, 우라늄 광상의 유형과 특징에 따른 우라늄 동위원소 조성 연구 사례를 소개하고, 상대적으로 큰 δ238U 범위를 야기하는 우라늄 동위원소 분별작용에 대해 논의한다. 이를 바탕으로 고준위 방사성 폐기물 처분장의 모의 실험을 위한 자연 유사 모델로서 우라늄 광상이 갖는 연구 의의에 대해 고찰한다.
암석의 열생산율은 구성 광물 내 방사성 동위원소의 방사성 붕괴와 감마선 방출에 의한 열에너지에 기인하며, 그 크기는 주요 방사성 동위원소인 U, Th, K의 함량에 지배적이다. 그러므로 암반의 열생산율은 암석의 밀도와 주요 동위원소의 함량에 기반해 평가할 수 있다. 심부 암반의 열생산율 평가에 필요한 방사성 동위원소의 농도는 시추공에서 회수된 암추 또는 암편에 대한 질량분석을 통해 파악할 수 있는데, 대심도 시추공의 경우 요구되는 분석량과 그에 따른 시간 및 비용의 문제로 적용이 제한적일 수 밖에 없다. 시추공을 대상으로 하는 물리검층 중 암반의 감마선 스펙트럼으로부터 U, Th, K의 함량을 유추할 수 있는 기술이 있지만, 열생산율 평가를 위해 별개의 밀도검층 자료를 필요로 하며, 상용화된 장비의 적용 심도 또한 아직은 제한적이다. 이에 대한 대안으로 시추공 암반이 방출하는 감마선의 강도를 측정하는 자연 감마선 검층 결과로부터 열생산율을 유추하는 방법이 제안된 바 있으며, 국내외에서 비교적 쉽게 암반의 열생산율을 평가할 수 있는 방법으로 사용되고 있다. 본 기술보고에서는 국내 상용화된 대심도 시추공 물리검층 장비 및 기술을 활용해 감마선 검층 기반의 열생산율 평가 기법을 개발하고, 국내 약 2 km 깊이의 대심도 시추공에 대한 적용 및 검증 사례를 소개하고자 한다.
지질시료 중의 U과 Th을 유도결합플라즈마 원자방출분광법으로 정량하기 위해 시료를 혼산으로 분해하고 TTA(thenoyltrifluoroacetone)와 TOA (tri-n-octylamine) 추출제를 이용하여 계통적으로 용매추출한 다음 HCl 용액으로 역추출하여 분리하였다. 표준암석 NIST SRM 278에 대한 분석결과는 NIST 및 다른 비파괴분석 결과와 비교하여 양호하였다. 알파선분광법으로 U과 Th의 자연방사성 동위원소를 측정하기 위해 추출분리한 각각을 음이온교환크로마토그래피로 정제하였다.
자연하천에서의 횡혼합 특성을 분석하고 횡분산계수를 산정하기 위해서 추적자 실험을 실시하였다. 추적자 실험은 섬강에서 세번, 홍천강에서 두번, 청미천에서 한번, 총 여섯 군데에서 실행되었다. 각각의 실험에서 속도, 수심, 유속과 같은 수리량이 측정되었다. 추적자로서는 미량으로도 관측이 용이하며 병원에서 진찰용으로 사용할 만큼 인체에 해롭지 않은 방사성 동위원소 (I-131)를 사용하였다. 추적자 실험을 통해 얻어진 농도데이터와 수리량 데이터를 이용하여 횡분산계수를 산정하였으며 이때 모멘트 방법과 수정모멘트 방법 그리고 유관모형 추적법이 사용되었다. 세가지 방법을 이용하여 산정된 횡분산계수를 토대로 각각의 방법이 자연하천에서의 횡분산계수를 산정하는데 합당할지를 비교 분석하였다. 또한 여섯 경우의 지형이 다른 자연하천에서 구한 횡분산계수를 토대로 하천의 형상에 의해 하천에서의 횡분산 거동이 어떻게 달라지는가를 분석하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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