본 연구는 바이오가스의 에너지효율성을 높이기 위한 연구로서 바이오가스 정제공정과 초저온액화공정을 통하여 액화바이오메탄을 생산하는 바이오가스 고질화기술개발 연구이다. 바이오가스 정제공정은 탈황, 제습, 흡착, 압축, $CO_2/CH_4$ 분리공정으로 구성하고, 초저온액화공정은 열교환기, $CO_2$ 제거설비, 질소냉매 공급공정으로 구성하여 혐기성소화조에서 발생하는 바이오가스($CH_4$ 농도: 60~65%, $H_2S$: 1,500~2,500ppm)를 $200Nm^3/hr$의 유량으로 인입시켜 액화바이오메탄을 생산하였다. 연구결과, 탈황공정에서는 가성소다 세정법을 이용하여 1,500~2,500ppm으로 인입되는 $H_2S$를 100ppm 이하로 제거한 후, 흡착법을 이용하여 $H_2S$를 완전히 제거하였다. 바이오가스에 포화된 수분은 냉각제습과 흡착제습공정을 통해 Dew point $-70{\sim}-90^{\circ}C$까지 제거하여 안정적으로 $CO_2/CH_4$ 분리공정에 인입시켰다. $CO_2/CH_4$ 분리공정은 흡착방식을 적용하여 $CH_4$ 순도가 95% 이상인 바이오메탄을 생산하였으며, 이때 메탄 회수율은 약 87%이였다. $CO_2$가 분리된 바이오메탄은 초저온액화공정을 이용하여 액화바이오메탄으로 전환시켰다. 이때 초저온액화공정은 Reverse Brayton cycle로 구성하였으며, 냉매로는 질소를 사용하였다. 액화바이오메탄의 생산은 바이오메탄을 등엔트로피과정인 단열팽창을 통하여 $-155{\sim}-159^{\circ}C$의 초저온으로 냉각되는 질소냉매와 열교환기에서 열교환시켜 이루어졌으며 그 생산량은 $3.46m^3$/day(1bar, $-161^{\circ}C$)이었다.
2011년부터 시행될 2단계 수질 오염 총량제에 대비하여 고효율 인 제거 공정 개발이 필요하며 본 연구에서는 생물학적 처리와 화학적 응집처리를 조합한 공정이 대안으로 검토되었다. 2세대 응집제로서 최근 많이 사용되고 있는 PAC(poly aluminum chloride)를 이용하고 실제 하수종말처리장 A2O 공정의 호기조 유출수를 시료로 하여 인 응집 특성 및 적정 조건, 효율 향상 방안 등에 대해 실험연구를 수행하였다. 먼저 적정 PAC 투입 농도는 부피기준으로 30 ppm, mol비로는 2.81 mol Al/mol P인 것으로 나타났다. 단순침전에서 17.2%에 불과하던 용존성 인의 제거율이 PAC 10 ppm 투입으로 30.3%까지 증가하였으며, 20 ppm에서 30 ppm으로 PAC 투입량을 증가시킬 때 49.3%에서 88.4%로 제거율을 크게 향상시킬 수 있었다. 이때 총 인의 제거율은 92.4%, 유출수 총 인 농도는 0.3 mg/L로 총량제에 부합하는 방류수 수질을 달성할 수 있었다. 적정한 응집시간은 4분, 침전시간은 20분, 초기 pH는 7로 나타났고 원시료 (pH 7.0)는 별도의 pH 조절 없이 응집 가능한 것으로 판단되었다. pH 7 조건에서 용존성 인의 제거가 크게 향상되었으며, 추가적인 확인 연구가 필요하나, 이는 인의 경우 $Al(OH)_3$에 의한 sweep floc formation이 주요 제거 기작임을 의미하였다. 2차침전조 유입부에 PAC를 투입하여 2차침전조를 응집침전조로 활용하는 방안과 별도의 응집침전조를 2차침전조 후단에 설치하여 PAC를 투입하는 방안을 비교한 결과 PAC 투입량 대비 인 제거효율 증진 관점에서 후자가 바람직한 것으로 조사되었다. 이때 처리수의 인 농도는 0.18 mg/L, 제거율은 95.4%로 향상시킬 수 있었다. 끝으로 응집 처리수를 반송할 경우 인 제거 효율을 높일 수 있었으며 적정 반송율은 0.3인 것으로 분석되었다.
본 연구는 도시하수 처리시 부유성장 미생물만을 이용하는 MLE(Modified Ludzack-Ettinger) 공정과 부유 및 부착 미생물을 동시에 활용하는 하이브리드(hybrid)형 공정인 M-Dephanox(Modified-Dephanok) 공정의 유기물, 질소 및 인 제거효율을 수리학적 체류시간에 따라 상호 비교 검토하고자 하였다. H-Dephanox 공정은 기존 Dephanox 공정의 단점을 극복하기 위하여 고안된 공정으로서 기존 Dephanox 공정에 비해 탈질 효율을 증가시킬 수 있도록 고안되었다. 수리학적 체류시간에 따른 유기물, 질소 및 인 제거효율을 관찰한 결과 하이브리드 공정인 H-Dephanox 공정이 MLE 공정에 비해 높은 제거효율이 관찰되었으며, 특히 질산화의 경우 수리학적 체류시간이 6, 5, 4, 3.5 hr으로 짧아짐에 따라 MLE 공정이 M-Dephanox 공정에 비해 질산화 영향을 더 심하게 받는 것으로 나타났다. M-Dephanox 공정의 질화반응조에서의 암모니아성 질소 제거 효율은 질산화 반응조의 HRT 1.59 hr에서 약 92%를 나타내 매우 짧은 수리학적 체류시간에서도 질산화 반응이 원활하게 일어나는 것을 관찰 할 수 있었으며, 질산화 반응조로 유입되는 유기물의 영향을 심하게 받는 것으로 관찰되었다. 질산화 반응조에서의 HRT 단축은 전체 공정의 HRT도 줄이는 결과를 가져옴을 관찰 할 수 있었다.
생물학적 슬러지를 대상으로 간헐포기 소화와 호기성 소화의 회분실험을 실시하였다. 생물학적 슬러지의 간헐포기 및 호기성 소화 초기단계에서 미생물의 감량은 주로 내생 호흡에 의해 이루어졌다. 이 단계에서 질소는 곧바로 용출되지 않고 슬러지내에 잔존함으로서 슬러지의 질소함량은 일시적으로 증가한다. 그러나 소화후반에서는 최초의 질소함량수준으로 다시 감소하였다. 34일간의 회분식 소화에서 호기성 소화의 총질소 제거효율은 0.1%로서 거의 제거가 안된 반면, 포기 비율 0.25, 05 및 0.75인 간헐포기 소화에서는 각각 42.7%, 42.5% 및 17.6%로 나타나 간헐포기 소화가 호기성 소화보다 질소 제거측면에서 우수하였다. VSS의 감소에 따라 슬러지내의 인도 수중으로 용출하였으나, 인 용출율은 VSS 감소율 보다 훨씬 낮았고 그 결과 소화슬러지의 인 함량은 지속적으로 증가하였다. 호기성 소화와 간헐포기 소화는 소화슬러지의 인 함량이 증가하는 공정이므로 반송수의 인 부하는 상대적으로 낮아지게 되고 이는 하수의 영양염류 제거측면에서 긍정적인 효과를 미칠 것으로 기대된다.
TCODcr 380mg/L이며 TKN이 65mg/L, TP 12mg/L가량인 도시하수의 질소, 인 제거를 위하여 $13{\sim}28^{\circ}C$에서 선단무산소조를 설치한 영양소제거공정(Bio-NET)을 $10m^3/d$ 규모의 pilot plant를 설치하여 내부반송율과 SRT를 변화시켜 운전하여 질소, 인 제거 특성을 살펴 보고 이를 시뮬레이션 프로그램을 이용하여 모사한 결과를 상호 비교하였다. SS, CODcr의 경우 각각 94%, 87%의 제거효율을 안정적으로 보였으며, 질소의 경우 52%~89%로 평균 75%의 제거효율을 보였다. 또한 인의 경우 안정적으로 평균 90% 이상의 높은 제거효율을 보여주었다. 또한 선단무산소조에서는 유입수내에 높은 $COD/NO_3-N$가 유지되어 비탈질속도는 평균 9.04mgN/gMv/hr로 분석되었다. 인의 거동은 유입수의 SCOD부하에 의해 큰 영향을 받는 것으로 나타났으며 비인용출속도는 평균 6.25mgP/gMv/hr를 보였다. 혐기조에서 비인용출속도는 평균 1.0mgP/gMv/hr를 보였고 폭기조에서 비질산화속도는 평균 2.9mgN/gMv/hr로 분석되었다. GPS-X 프로그램을 이용하여 모델의 내부인자 중 종속영양미생물군의 최대비중식속도, 인의 용출에 관련된 Short Chain Fatty Acid(SCFA) limit, 인의 섭취와 관련된 COD 이용당 인용출량을 반응조 특성에 맞게 보정하여 시뮬레이션을 실시한 결과와 pilot plant 실측치가 유사한 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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