이온교환 수지는 이온성 물질을 제거하는 가장 신31성 있는 단위공정일 뿐만 아니라 재사용의 측면에서 매우 경제적이다. 특히 토양화학 분야에서 지난 한세기 동한 수많은 연구가 진행되어 왔으며, 이온교환은 연수 및 탈염공정, 특정물질의 제거 및 회수, 토양을 통한 이온성 물질의 이동에서 널리 이용되고 있다. 이온의 선택도는 이온의 수화반경과 용액의 농도, 이온의 원자가에 따라 좌우된다. 본 연구는 양이온 평형실험과 칼럼실험을 통해 이온사이의 선택도 순서와 바탕음이온에 따른 특성을 조사하였다. 이 실험의 결과에서 양이온의 선택성의 농도가 낮을수록, 이온의 원자가가 높을수록 증가하였다. 평형실험의 양이온 선택도 순서는 H/sup +/< K/sup +/< Cu/sup 2+/ < Co/sup 2+/ < Ca/sup 2+/ < Ce/sup 3+/ 이며, 양이온 칼럼 순서도 동일함을 알 수 있다.
이온교환은 이온성 물질을 제거하는 가장 신뢰성 있는 단위공정일 뿐만 아니라 재사용의 측면에서 매우 경제적이다. 특히 이온교환은 토양화학 분야에서 지난 한 세기 동한 수많은 연구가 진행되어 왔으며, 여러 가지 수처리 공정에 널리 이용되고 있다. 이온의 선택도는 이온의 수화반경과 용액의 농도, 이온의 원자가에 따라 좌우된다. 본 연구는 양이온 평형실험과 칼럼실험을 통해 이온들의 선택도 순서와 바탕음이온에 따른 특성을 조사하였다. 양이온의 선택성은 농도가 낮을수록, 이온의 원자가가 높을수록 증가하였다. 평형실험의 양이온 선택도 순서는 $H^+$ < $K^+$ << $Cu^{2+}$ < $Co^{2+}$ < TEX>$Ca^{2+}$ << $Ce^{3+}$ 이며, 칼럼흡착에서도 선택도 순서는 동일하였다.
용매고분자막 상에 칼륨과 다양한 나트륨이온 선택성 중성 운반체의 착물형성상수(${\beta}_{MLn}$)를 고분자막형 광센서(optode)와 이온선택성 전극(ISE)을 이용하여 결정하였다. 수소이온선택성 발색물질(chromoionophore : ETH 5294)에 가장 널리 쓰이는 나트륨 이온선택성 물질들(4-tert-butylcalix[4]arenetetraacetic acid tetraethyl ester, ETH 2120, bis[(12-crown-4)methyl] dodecyl-methylmalonate 및 monensin methyl ester)을 첨가한 막과 첨가하지 않은 막으로 두 가지 다른 조성의 PVC 막을 제작하여, 일정 pH(0.05 M Tris-HCl, pH7.2)에서 알칼리금속 양이온(나트륨과 칼륨)의 농도 변화에 따른 광학적 감응을 측정하고, 또 일정한 알칼리금속 양이온 농도(0.1M)에서 pH변화에 따른 광학적 감응을 측정하였다. 또한 유사한 조성의 막을 각각 재래식 전극체에 장착하고 일정한 알칼리금속 양이온의 농도(0.1M)에서 pH 변화에 따른 전위치를 측정하였다. 양이온/수소이온의 활동도 비($a_{M^+}/a_{H^+}$)와 상대흡광도로 도시한 광센서 감응곡선과 수소이온농도에 따른 전위차 감응곡선으로부터 나트륨 이온선택성 리간드들의 착물형성상수를 결정하였다. 목적이온과 방해이온에 대한 착물형성상수들의 비로부터 얻어진 값은 실험적으로 얻어진 이온선택성 전극의 선택계수와 근접함을 확인하였다.
본 연구에서는 동역학적 격자기반 대정준 Monte Carlo (Kinetic Lattice Grand Canonical Monte Carlo, KLGCMC) 모의실험 방법을 이용하여 비정상 몰분율 효과 (Anomalous mole fraction effect)에 대해서 알아보고자 하였다. 이를 위해 양이온 선택성을 가진 이온채널 모델에서 $NH_4{^+}$와 $Rb^+$의 혼합물에 대하여 몰분율의 변화에 따른 이온전도도를 KLGCMC 모의실험을 이용하여 계산하고, 이를 평균장 이론인 Poisson-Nernst-Planck (PNP)의 결과와 비교해 봄으로써 비정상 몰분율 효과에 대하여 심도 있게 이해하고자 하였다. 본 연구 결과로부터 비정상 몰분율 효과는 이온채널의 이온 선택성에 의해서 발생함을 확인할 수 있었다. 즉, 두 종류 이상의 이온들이 채널 내부로 이동할 때, 이온채널의 이온 선택성에 의해서 각 이온들과 채널 간에 서로 상이한 상호작용을 하게 되고, 이로 인해서 이온 혼합물 조성의 변화, 즉 몰분율의 변화에 대해서 이온 전류가 선형적이 아닌 비선형적으로 변하게 됨을 알 수 있었다.
본 연구에서는 비선형 Poisson-Boltzmann 식의 해를 구할 수 있는 웹 기반 EPBS를 이용하여 이온채널의 전하 분포와 유전률이 이온채널의 이온선택성에 미치는 영향에 대해 알아본다. 모델로 사용한 이온채널은 이온채널과 유사한 구조를 갖는 합성 단백질인 고리형 펩타이드 나노튜브와 자연계에 존재하는 Gramicidin A 이다. 계산 결과로부터 용매인 물과 단백질의 유전율 차이에 의해 이온이 이온채널을 통과할 때 반응장이 생성되며, 이는 이온과 상호작용을 통해 이온 종류에 관계없이 이온 통과를 방해하는 에너지 장벽을 형성함을 알 수 있다. 한편, 두 이온채널 부분 전하, 특히 골격에 존재하는 카르보닐기의 쌍극자 모멘트에 의해 이온채널 내부에는 0 보다 작은 정전기 퍼텐셜이 형성된다. 이온채널 내부의 총 정전기 퍼텐셜은 이온채널의 부분 전하에 의한 정전기 퍼텐셜과 유전률 차이에 의한 반응장의 합으로 나타나며, 계산 결과 0 보다 작은 값을 갖는다. 이로부터 본 연구에서 사용된 두 종류의 이온채널이 양이온에 선택성이 있음을 알 수 있다.
이온교환은 액체상 이온과 고체상 이온간의 화학반응이며 연수 및 탈염공정, 특정물질의 제거 및 회수, 토양을 통한 이온성 물질의 이동에서 널리 이용되고 있다. 이온교환수지는 이온교환시 원자가가 높을수록, 수화반경이 작을수록, 이온농도가 낮을수록 증가한다. 본 연구는 이온교환수지에 대한 평형실험을 선택도가 칼럼실험에 적용되는지 조사하였다. 이 실험치 결과에서 음이온 교환수지의 선택도 순서는 OH/sup -/ < F/sup -/ < HCO₃/sup -/ < Cl/sup -/ < Br/sup -/ ≤ No₃/sup -/ < So₄/sup 2-/ 이였으며, 음이온 칼럼 교환도 동일하였다. 또한 바탕 양이온의 가수가 높을수록 이온교환이 빠르게 진행됨을 알 수 있다.
새로운 캘릭스[4]크라운 화합물을 이온 선택성 물질로 사용하고 지지체로 PVC(polyvinyl chloride), 가소제로 DOS(dioctyl sebacate)를 사용하여 이온선택성 막전극을 제작 하였다. 제작한 막전극을 지시전극으로 사용하여 알칼리, 알칼리토금속 이온에 대하여 각각의 감응전위를 측정한 결과, pH7.20 Tris buffer에서 $10^{-5}-10^{-1}M$ 농도의 변화에 따른 $Cs^+$이온의 감응전위가 이론적인 Nernst식 기울기에 가까운 52.3 mV/decade로 직선성이 잘 성립하는 감응전위를 나타내었다. $Cs^+$이온 농도변화에 따른 막의 감응시간은 $t_{90%}$=10sec이었고, 막의 사용기간은 2개월 정도이다.
탄소나노튜브(CNT) 기반의 멤브레인은 높은 물 전달률과 직경에 따른 이온 배제율로 해수담수, 물질 정화 등을 위한 분리막으로써의 가능성을 보여 주었다. 이온 선택성은 CNT 기반 멤브레인의 응용 분야를 확대하기 위한 중요한 요소이며, 기능기를 이용하여 이온 선택성의 조절이 가능함이 보고되었다. 다양한 원자가/크기의 이온이 혼합될 경우, 이온-기능기간 작용력 뿐만 아니라 이온-이온간의 작용력, 이온의 크기에 의한 반발력 등이 복합적으로 작용한다. 이에 본 연구에서는 분자동역학 전산모사를 통하여, 상이한 원자가/크기를 가진 이온의 혼합이 기능화된 CNT의 이온 선택성에 미치는 영향을 연구하였다. Potential of Mean Force 계산을 통하여 이온 투과에 대한 자유 에너지 장벽을 계산하였으며, CNT 크기 변화, 전하량 변화를 통하여 이온 선택성과 배제에 영향을 미치는 요소를 분석하였다. 본 연구는 CNT 멤브레인을 이용한 분리막 설계, 생체 이온 전달 채널 모사 등에 유용할 것으로 기대한다.
수은(II) 이온 센서로 이온투과 담체로서 bis(benzoylacetone) propylenediimine (H2(BA)2PD)을 근간으로 하는 새로운 이온 선택 PVC 막 전극이 개발하였다. 이 전극은 좋은 감응 특성을 보였고, 29.8±0.75 mV/10의 Nernstian 기울기로 부터 1.0×10-6-1.0×10-1 M 수은(II) 이온 농도 범위에서 선형 Emf vs. log[Hg2+]를 보였다. pH 2.5-11.5에서 검출한계는 2.2×10-7 M Hg(II)를 보였다. 다수의 전위 간섭이온에의 수은(II)이온 대한 선택 농도에 대해 역시 연구되었다. 이 센서는 다른 전하와 함께 많은 수의 양이온에 있어 수은(II)이온에 대해 고선택성을 보였다. 이 센 서는 60초 안에 빠는 감응을 보이며 화학적으로 불활성인 것을 알아 내었고 3개월 동안 좋은 재현성을 보였다(S = 0.27 mV). 이 전극은 실제 시료에서 수은(II)이온 의 분석에 대해 서도 만족할 만한 결과를 얻었다.
Cs$^{+}$ 이온에 대해 선택성을 갖는 ferrocyanide-음이온 교환수지를 제조하여 모의 제 염폐액 내에 존재하는 Cs$^{+}$ 이온에 대한 흡착실험을 수행하였다. 제조된 이온교환 수지가 citric acid를 주제염제로 하는 제염폐액 내에 존재하는 Cs+ 이온에 대한 흡착능력은 상용 양이온교환수지에 비해 4배 이상 효과적인 것으로 나타났다. 모의 제염폐액과 선택성 이온교환수지를 접촉시킨 후 360분이 경과하면 금속이온에 대한 흡착반웅이 평형에 도달하였다. 본 연구범위에서 Co$^{2+}$ 이온농도가 필요이상 증가하게 되면 Cs$^{+}$ 이온의 흡착율은 감소하였다. 과산화수소와 히드라진을 사용한 선택성 폐 이온교환수지의 재생실험 결과 전기중성화조건을 만족시키기 위해 Cs$^{+}$ 이온이 수지로부터 용출됨을 확인하였고 열화없이 재 사용가능성을 확인하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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