전기투석은 이온성 물질을 분리하고 농축하는데 안정하고 효과적인 공정으로 알려져 있다. 그러나 전기투석 공정은 고가의 이온교환막 때문에 실제 공정에 적용하는데 많은 제한을 받아오고 있다. 따라서 전기 투석공정의 운전 전류밀도를 가능한 높게 공급함으로써 이온교환막의 단면적당 flux를 증가시켜 주어야 한다. 그러나 실제 공정의 운전에 있어서 운전 전류밀도는 이온교환막 표면에서의 농도분극 현상으로 제한을 받게 된다. 본 총설에서는 이온교환막을 통한 이온의 이동현상을 설명하고 전류-전압 곡선을 이용한 막특성 분석을 소개하였다. 또한 한계전류밀도 전후의 전류 영역에서 농도분극 현상과 동반하는 전기대류(Electroconvection), 물 분해 현상 등에 대한 최근 연구결과를 정리하였다.
Ion concentration polarization is an electrokinetic phenomenon which occurs in membrane systems, such as in an electrodialysis and fuel-cell system. But the phenomenon is not fully understood because hydrodynamics, electrokinetics and electrochemistry are coupled with each other. Here, we report that there occurs a change of pH value of buffer solution in concentration polarization phenomenon. To visualize the change of pH, the litmus solution which is one of the pH indicators was used. It is conjectured that the pH of solution changes because hydrogen ions were concentrated in cathodic side and hydroxide ions were concentrated in anodic side. We anticipate that this work may contribute to the fundamental understanding on the ion concentration polarization phenomenon.
이온 농도 분극 현상은 전기투석, 전기화학 전지에서 일어나는 기초 이동 현상일 뿐만 아니라, 생체 물질 전처리용 농축 장치의 핵심 기작으로 활용된다. 외부 인가 전압에 의해 발생한 이온 농도 분극 현상은 분석 물질의 농축에 필요한 국소적으로 증폭된 전기장을 통해 물질의 농축을 가능케 한다. 그러나 기존의 농축 기작은 농축의 평형 지점이 불분명하며, 농축 플러그의 유체역학적 불안정성의 두가지 문제점을 가지고 있다. 본 연구에서는, 이온 농도 분극 기반의 농축 기작의 한계점을 해결하기 위해 막다른 미세유로와 양이온 교환막을 사용한 농축 방법을 연구하였다. 막다른 미세유로의 공간 제약적 구조를 통해 유체역학적 안정성을 확보할 수 있으며, 분석 물질의 농축 지점이 이온 공핍 영역의 충격 전단과 일치함을 수치적으로 확인하였다. 또한 농축 공정의 핵심 인자로써 인가 전압과 미세유로의 체적 전하 농도를 변화시켜가며, 농축 물질의 전기동역학적 거동을 연구하였다. 본 연구의 결과는 현장 진단 검사(point-of-care)와 같은 초단시간의 농축을 필요로 하는 미세유체역학 장치에 유효한 기작으로 사용될 수 있을 것이다.
전해질용액에 있는 이온교환막을 통해 전류가 흐를 때 막표면에는 경계층이 형성된다. 희석실쪽 막표면에서 전해질의 농도는 감소하고 농축실쪽에서 증가 하는 농도분극현상이 일어난다. 이와 같은 농도분극현상은 전류밀도에 벼놔를 주어 에너지 소비를 증가시키고 막표면에 스케일을 형성할 수도 있다. ED에서는 농축실보다는 희석실쪽의 농도분극현상이 더 많은 관심을 갖게 되며 이 부분 연구가 활발하게 진행된다. 따라서 전기 투석을 이용한 물질분리는 항상 한계전류밀도이하에서 이루어져야 하는데 i$_{lim)$은 막자체의 성능 외에도 용액의 종류및 농도, 온도, pH, 전압등에 의해 변화한다. 따라서 i$_{lim)$이 각 변수에 의해 얼마만큼 변화하는지를 살펴봄으로써 임의의 환경에서 i$_{lim)$을 추정할 수 있는 모델을 제시하고자 한다.
마이크로, 나노유체 (micro-, nanofluidics)을 이용한 종이 기반 분석 소자 (paper-based analytical devices, micro-PADs)에 대한 관심이 증가하고 있다. 종이 기반의 분석 소자는 초저가의 비용과 간단한 공정 방법으로 인하여 상용화 컨셉의 바이오센서로 각광받고 있다. 하지만, 종이 기반의 분석 소자는 낮은 검출 한계 (limit of detection, LOD)와 민감도 (sensitivity)의 제한이 있다. 그로 인해 우리는 이온 선택적 투과층 (ion permselective membrane, i.e. Nafion)을 종이 기반의 분석 소자와 결합하여 이온 농도 분극 (ion concentration polarization, ICP) 현상을 구현하여 낮은 검출한계와 민감도를 개선할 수 있었다. 접착력이 있는 테이프 표면에 이온 선택적 투과층을 패터닝 (patterning)하여 종이 기반 분석 소자와 결합하여 매우 간단하게 소자를 제작할 수 있었다. 따라서 종이 기반의 채널 양단에 직류 전압을 인가했을 때 발생하는 ICP 현상으로 인하여 형광 물질 (fluorescence dye)이 농축(preconcentration)되는 것을 확인할 수 있었다. 구체적으로, 초기 농도가 1.55 nM인 형광 물질을 이용하여 200 V의 외부전압을 인가했을 때, 500 초 이내에 1000 배 이상의 농축비를 얻을 수 있었다. 따라서, 외부 전압을 상용화된 건전지 출력값으로 낮출 수 있다면 다양한 종이 기반 분석 소자와 간단한 결합 방법을 통해 상용화 컨셉의 바이오센서로도 구현이 가능할 것이다.
폴리아미드 역삼투막을 이용하여 염화나트륨, 아세트산나트륨, 구연산나트륨 용액의 역삼투 농축실험을 행하고, 농도분극 현상을 압력, 용질의 종류, 농축액의 초기 농도를 변수로 연구하였다. 투과 플럭스에 대한 압력과 농도의 영향을 살펴보면, 공정 압력이 증가할수록 그리고 원액의 초기 농도가 작을수록 투과플럭스가 증가하였다. 농도분극이 일어나면 막 표면의 농도가 증가하여 투과플럭스가 감소한다. 농도분극은 농축이 진행됨에 따라 투과 플럭스의 감소로 이어지고 농도분극 층에서 용질 역확산을 통하여 점차 감소하였다. 이온의 크기, 분자량, 전하량이 증가함에 따라 막표면에서 정전기적 반발력이 커서 농도분극의 이론적 해석과 실험값의 차이가 컸다.
일반적으로 중성용액 하에서 알루미늄 합금은 부동태피막($Al_2O_3$나 $Al_2O_3{\cdot}3H_2O$)을 형성한다. 그러나, 해수 환경에서 염소이온이 표면에 생성된 부동태 피막을 파괴하여 부식이 발생하게 된다. 본 연구에서는 해수환경 하에서 부식 문제점을 해결하기 위해 Al-4.5%Mg-0.6%Mn 알루미늄 합금에 대하여 정전위 방식 기술을 적용하였다. 분극실험결과, 개로전위보다 귀한 전위에서는 활성 용해 반응이 나타났으며 개로전위 보다 비한 전위에서는 용존산소 환원에 의한 농도 분극과 활성화 분극이 관찰되었다. 정전위 실험결과, 농도 분극에서 활성화 분극으로 전환되는 전위부터 적용 시간이 증가할수록 전착물이 많이 생성되었으며, 부분적으로 전착물과 모재의 계면사이에서 틈부식이 관찰되었다. 전체적으로 정전위 양극분극실험시, 활성용해반응이 발생하여 정전위 방식 기술을 적용하기 어려운 반면, 정전위 음극분극 실험시 방식 전위인 농도분극 범위내에서 적용 시간을 고려하여 최적 방식 조건을 -1.1 V~-0.75 V로 규명하였다.
PTFE 합성공정에서 대량으로 사용하는 고가의 음이온계 유화제를 분리/회수하는 것은 경제적인 문제 뿐만 아니라 환경적으로도 매우 중요하다. 음이온계 유화제의 회수에는 Water-evaporation, ion-exchange, freezing, electrodialysis등의 방법을 사용할 수 있다. 그러나 회수에 드는 경비가 높고 장치가 복잡하다는 단점이 잇다. 반\ulcorner에 막분리 공정은 장치가 간단하고 상대적으로 경비가 적게 든다는 장점이 있다. 본 연구에서는 음이온계 유화제를 분리/회수하기 위해서 역삼투 공정을 사용하였다. 그러나 역삼투 공정과 같이 압력을 분리의 구동력으로 하는 막분리 공정에서는 농도분극 및 막오염 현상에 의한 투과량의 감소가 심각하게 일어나며 전체적으로 막분리 공정의 경제성을 떨어뜨리는 주된 요인이 된다. 특히 이온성 막을 사용할 경우 막과 이온성 용질간의 정전기적 포텐셜이 화학적 포텐셜과 함께 투과분리의 구동력을 이루게 되므로 투과거동이 매우 달라지게 된다. 본 연구에서는 막 재료의 이온특성과 음이온성 용질의 농도에 따른 막오염 현상의 관찰 및 이것이 투과거동에 미치는 영향을 관찰하였다. 이를 위해 Sodium alginate, Chitosan, Poly(vinyl alcohol)을 이용하여 각각 음이온성, 양이온성, 중성 막을 제조하여 투과거동을 관찰하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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