유류로 오염될 위험성이 있는 지역에서 유류의 누출을 미리 감지하여 오염의 확산을 막기 위한 시스템을 개발하기 위하여, 유류에 상당량이 함유되어 있는 벤젠, 톨루엔, 에틸벤젠, 자일렌의 농도별 형광세기를 측정하였다. 이것은 단일방향족 탄화수소계 물질이 260nm대의 자외선영역의 빛을 흡수하여 290nm 파장 영역의 형광을 낸다는 원리를 이용한 것이었으나 실제 토양 시료의 형광을 측정할 때는 300-600nm파장 영역에서 형광이 나왔다 이것은 토양이 입자 물질로 구성되어 있기 때문에 나타나는 경향이라 사료된다. 흡광 영역이 비슷한 이 네 가지 단일 방향족 탄화수소계 물질들은 그 형광을 내는 파장 영역도 비슷하였으며, 토양시료의 형광세기는 오염시킨 농도가 증가함에 따라 증가하였다. 또한 이러한 경향은 토양 입자가 미세한 토양에서 더 뚜렷하게 나타났다. 따라서 본 측정 기술은 기존의 방법에 비하여 신뢰도가 높은 데이터를 얻을 수 있고, 간편하고 단순하여 한번의 설치로 주기적인 측정이 가능하므로 유류 오염의 위험이 있는 지역에서의 상시 측정장치로서 효과적일 것으로 판단된다.
산업발달과 인구증가로 인하여 석유계 탄화수소의 사용량이 점차 증가함에 따라 많은 양의 석유계 탄화수소가 환경에 잔류하여 토양과 지하수에 심각한 오염을 야기시키고 있으며, 인체에도 피해를 주게 된다. 유류오염토양을 복원하는 방법 중 생물을 이용한 복원기술은 경제적이고 환경친화적인 기술로서, phytoremediation 방법은 유류오염물질을 분해할 수 있는 미생물과 토양 내의 미생물량을 증가시킬 수 있는 고등식물을 함께 이용함으로써 생물복원기술의 효율을 극대화할 수 있는 방법이다. 토양 내 유류오염물질은 중금속, polychlorinated biphenyl, trichloroethylene, perchloroethylene 등의 오염물질과 달리 식물에 의해 분해 될 수 있기 때문에 유류오염물질 정화효율이 높은 식물종을 선택하는 것이 무엇보다 중요하다. 본 연구에서는 phytoremediation 기법을 이용하여 유류오염토양을 정화하는 과정에서 식물과 근권 미생물을 역할을 밝히고, 이전에 보고된 연구결과를 바탕으로 유류오염토양복원에 효과적인 식물종과 근권미생물을 알아보았다. 토양 내의 유류오염물질은 식물과 근권 미생물에 의해 분해제거되는데, 식물과 근권 미생물은 유류오염물질을 직접 분해하기도 하며 서로의 분해작용을 촉진하는 간접적 역할을 하기도 한다. 유류오염 토양의 정화에 선호되는 식물종은 alfalfa, ryegrass, tall fescue, poplar, corn 등이었으며, 탄화수소를 분해할 수 있는 것으로 밝혀진 미생물종은 주로 Pseudomonas spp., Bacillus spp., Alcaligenes spp. 등이었다. Phytoremediation 방법을 통해 토양 내 유류오염물질의 정화효율을 높일 수 있다는 연구결과가 보고되고 있다. 따라서 phytoremediation 과정에서 식물과 근권 미생물의 역할과 상호작용을 정확히 이해한다면 보다 효과적인 토양복원을 기대할 수 있을 것이다.
해수 내 유류계 방향족탄화수소인 BTEX(benzene, toluene, ethylbenzene, xylene)와 다환방향족탄화수소(polycyclic aromatic hydrocarbons: PAHs)를 동시에 분석할 수 있는 기술 개발을 위해 GC/MS에서 고체상미량추출법(solid phase microextraction: SPME)을 이용하여 최적의 분석기법을 정립하였다. SPME 기법은 전통의 분석 방법과 비교할 때 조작이 간단하고, 파이버를 재사용할 수 있고, 휴대하기 쉽고, 시료의 운반이나 저장하는 동안 오염을 최소화 할 수 있는 장점이 있다. 최적의 SPME 조건을 정립하기 위해 여러 변수 즉, SPME 수착제, 흡착 시간, 흡착 온도, 교반 속도, GC 탈착 시간들을 확인하였다. 다양한 SPME 수착제($100{\mu}m$ PDMS, $75{\mu}m$ CAR/PDMS, $65{\mu}m$ PDMS/DVB)를 이용하여 BTEX와 PAHs(분자량 78부터 202까지)를 동시에 분석한 결과 $65{\mu}m$ PDMS/DVB를 최적의 수착제로 선정하였다. 최적의 수착제로 $65{\mu}m$ PDMS/DVB 선정한 다음 순차적으로 다른 변수들을 확인하였다. 그 결과 BTEX와 PAHs 동시 분석하기 위한 최적의 SPMD 조건은 흡착시간 60분, 흡착온도 $50^{\circ}C$, 교반속도 750 rpm, GC 탈착시간 3분으로 결정되었다. 최적화한 HS-SPME-GC/MS 분석법을 이용하여 인공오염해수 내 유류계 방향족탄화수소 분석 결과 이전 연구 방법과 유사하였다. HP-SPME-GC/MS 분석법은 기존에 유기용매를 사용한 방법이 가졌던 단점과 제한점을 보완할 수 있으며, 해수 내 유류에 의한 BTEX 및 PAHs 분석에 효율적으로 적용할 수 있다.
석유계 탄화수소 화합물로 인한 토양과 지하수 오염은 환경과 건강에 영향을 미치는 주된 원인으로 제기되어 왔다. 이러한 오염물질들은 흡착포, 활성탄 또는 중력 방식의 유수분리 장치 등을 이용하여 처리하고 있다. 하지만 이러한 경우 자유상 유류(free product)로 존재하는 경우에는 효과적이나 에멀젼 상태의 유류는 제거할 수 없는 것으로 알려져 있다. 따라서 본 연구에서는 굴착시 예상되는 지하수의 고농도 현탁성 고형물로 인한 지하수 처리시 문제점과 TPH(Total Petroleum Hydrocarbon)를 어떻게 효율적으로 제거할 수 있는지 방안을 제시하고자 한다. 고분자 폴리머를 사용하여 혼화 응집 실험을 수행한 결과 5분 이내에 SS(Suspended Solids)와 COD(Chemical Oxygen Demand) 농도가 지하수 수질 기준을 만족하는 것을 나타났으나, TPH 농도는 방류수 수질 기준을 만족하지 못하는 것으로 나타났다. DAF(Dissolved Air Flotation) 실험 결과 단일 DAF 공정으로는 방류수 수질 기준을 만족하지는 못하였다. 단일 DAF 반응조를 이용하여 DAF와 혼화 응집 반응을 동시에 수행하는 경우 20분에 모든 기준을 만족하는 것으로 나타났다.
장기간 경유로 오염된 지역의 토양으로부터 분리한 세균 3Y는 석유계 탄화수소를 구성하는 다양한 화합물을 유일 탄소원으로하여 성장하였다. Sphingomonas sp. 3Y는 지방족 화합물은 물론이고 방향족 화합물을 이용해서 성장할 수 있었다. 지방족 화합물로서는 hexane과 hexadecane을 이용하여 성장하였고, 한편 방향족 화합물로서는 BTEX는 물론이고 phenol, biphenyl, 또는 phenanthrene을 유일 탄소원으로 이용하여 성장하였다. 본 균주는 indole과 catechol을 이용한 실험결과 방향족 탄화수소의 생분해 과정에서 맨 첫 단계 반응에 관여하는 효소인 aromatic ring dioxygenase 활성과 benzene 환을 깨는 효소인 meta-cleavage dioxygenase 활성을 나타내었다. Sphingomonas sp. 3Y의 16S rRNA 유전자의 염기서열 분석과 계통수 작성 결과 본 균주는 ${\alpha}$-Proteobacteria인 Sphingomonas속에 해당하였으며 지금까지 잘 알려진 석유계 탄화수소를 분해하는 Sphingomonas sp. 균주들과는 다른 cluster를 형성하였다. 다양한 석유계 탄화수소 성분을 이용하여 성장하는 Sphingomonas sp. 3Y는 유류로 오염된 토양의 복원에 유용하게 사용될 것으로 여겨지며 이 균주의 최적 분해 조건을 조사한다면 그 결과는 이 균주가 분리된 오염지역의 생물학적 분해를 최적화하는데 기여할 것이다.
원유 분해능이 강력한 해양균주를 얻고자 유류오염 지역으로부터 crude oil을 탄소원으로 이용하는 수집 종을 분리하였다. 분리된 균주중 원유분해능 및 성장속도면에서 가장 우수한 균주를 선별하여 KCL-2로 명명하였으며, 형태학적, 생화학적 및 생리학적 특성을 조사한 후 Klebsiella sp.로 동정하였다. KCL-2 균주의 원유 분해를 위한 최적 배양조건은 배양온도 27$^{\circ}C$~37$^{\circ}C$였으며 초기 pH는 7.0이였다. 또 한, 이 균주의 성장은 3.0% 염분농도에서 최대의 성장을 보여주어 해양유래의 균주임을 확인하였다. 비 교적 장쇄인 n-alkane 계 탄화수소의 C18~C28의 탄화수소를 탄소원으로 이용하였다. 원유분해시 C18 의 첨가에 의해 균생육 및 원유 분해능이 촉진되는 것으로 나타났다. KCL-2 균주의 유화활성은 32$^{\circ}C$, pH 7.0의 배양조건에서 배양 3일째에 가장 높게 나타났다.
디젤로 오염된 토양에서 유기질비료의 투여가 석유계탄화수소의 생분해에 미치는 영향을 연구하는 한편, 토양의 생태활성과 디젤의 분해도의 관계를 규명하기 위하여 토양내 ATP(Adenosine Triphosphate)농도를 측정하였다. 초기의 자연상태에서 65 ng/g이었던 ATP 농도는 디젤의 오염이 가중됨에 따라 급속하게 감소하여 유류오염도가 80,000 mg diesel/kg까지 증가하자 4 ng/g으로 크게 감소하였다. 건토기준 10%의 유기질비료를 투입한 결과 석유계총탄화수소의 80일간 최종분해율은 대조시료에 비하여 10% 이상 증가되었고, 특히 $C12{\sim}C20$에 해당하는 n-alkanes의 분해가 증가되었다. 또한 유기질비료를 혼합한 경우가 대조시료에 비하여 약 3배 정도의 ATP 농도증가를 보여주어 6일후 112 ng/g의 ATP 농도를 보여주었고, ATP 농도증가의 형태에 있어서도 지연시간을 나타내지 않고 빠른 시간 내에 급속한 증가를 보여주었다. 석유계총탄화수소의 일평균 감소와 ATP 농도는 약간의 시간차이를 두고 유사한 형태를 보여주었다.
본 논문은 유류로 오염된 부지를 DSB(Deep-site Biopile) system을 이용하여 정화함으로써 적용 가능한 현장특성을 평가하기 위한 것이다. 오염부지는 유류가 유출되어 깊이 약 2.5 m 부근에 위치하는 지하수의 흐름에 띠라 광범위하게 오염(총 $7,201m^3$) 되어 있었으며, 투수성이 좋은 Sand층으로 구성되어 있다. 부지 내 설치된 배관은 각 지점마다 독립적으로 제어될 수 있도록 하였으며, DSB system의 가동은 24시간을 기준으로 30분 가동/30분 정지되도록 하였다. 오염부지 내 오염원이 저감되는 현황을 파악하기 위하여 DSB system 가동시간에 따른 시료채취 작업을 수행한 결과, DSB system 가동 후 약 30여일 만에 총석유계탄화수소 및 BTEX 오염원이 약 50% 이상 저감되었으며 약 165일이 경과한 후에는 토양오염 확인기준 이하로 저감되어 정화작업이 정상적으로 완료되었다. 이와 같이 본 DSB system은 기존에 적용되어 왔던 생물학적 공법들과는 달리 높은 농도의 유류화합물로 오염되어 있는 토양 및 지하수를 약 6개월의 단기간에 효과적으로 처리할 수 있었으며 정화 system을 지상이 아닌 지중에 설치함으로써 별도의 부지가 확보되지 않은 경우에도 적용할 수 있는 특성이 있음을 알 수 있었다.
현재 운영중인 주유소를 대상으로 토양 및 지하수 오염 정도를 조사하였고 오염물 제거를 위한 물리 화학적 복원기술 적용성에 대한 연구를 실시하였다. 현장의 토양이나 지하수는 국지적으로 차이가 있었으나 토양오염 대책기준을 초과하여 토양층에 유동성 (Free Liquid) 상태의 유류가 존재할 정도로 상당히 오염되어 있다는 것을 확인하였다. 유류 오염 토양에 pilot scale 규모의 토양세척법과 토양가스추출법 (SVE)을 설치하여 운전하였다. 토양세척법의 경우 계면활성제인 Tween80 용액을 주입 한 후 하부에서 추출된 유출수내의 오염물질의 농도를 측정한 결과 용해도 증가에 의하여 TPH 농도의 증가는 약 10배에 이르는 것으로 조사되었으나 유류 유동성의 증가는 관측되지 않았다. SVE법의 경우 추출 1일 경과 후 BTEX와 TPH에 대하여 각각 4kg/day 및 90 kg/day의 최대 제거효율을 보였으며 추출이 지속됨에 따라 제거율이 감소하였다. SVE공정의 효과적 운영을 위하여는 지하수위의 높이에 대한 고려와 오염물의 휘발화 (volatilization)와 추출속도의 평형화를 위한 조절이 필요할 것으로 판단된다.
일반적으로 Asphaltene은 원유뿐만 아니라 화석연로원(Fessil Fuel Sources)에도 포함되어 있는 것으로 알려져 있으며 난분해성으로 탄화수소(Hydrocarbon)와 Heterocyclic 또는 N-, S-, 산소를 포함하는 화합물이다. 그리고 금속성 물질이 Asphaltene Fraction에 농축되어 있는 것으로 알려져 있다. 한편 이러한 metallo-complex는 Asphaltene의 구조화합물중 방향족계 sheet 사이에 Self-association 상태로 존재한다. Asphaltene의 분해는 일반 TPH나 BTEX계 유류의 분해 기작과는 매우 상이하며 현재까지 Asphaltene으로 오염된 토양의 복원 기술을 매우 미미한 것으로 알려져 있다. 따라서 본 연구는 Asphalteme으로 오염된 토양의 복원 기숙을 개발하기 위한 전단계로 Asphaletene의 구성물질과 저분자화 작용기작을 구명하여 효과적 복원기술 개발을 위하여 Arabian Light Oil에서 Oil 자체와 Oil에서 분리해낸 Asphaltene을 사용하여 용매조건과 처리제별로 저분자화 과정을 조사하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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