본 연구는 오염토양/지하수의 정화를 위하여 사용되는 계면활성제 교정기술의 보다 현실적인 평가를 위하여 토양에 흡착된 계면활성제에 대한 소수성 유기오염물인 Naphthalene과 Phenanthrene의 흡수현상에 대한 연구결과를 나타내었다. 음이온 계면활성제인 Sodium Dodecyl Sulfate (SDS)와 중성 계면활성제인 Tween 80의 흡착곡선은 소수성 꼬리 (hydrophobic tails)간의 상호작용에 의하여 S-형 모양을 보이며 이들 흡착된 계면활성제는 Micelle로 존재하는 계면활성제에 비하여 유기오염물에 대한 보다 강한 흡수능력을 나타내었다. 결과에 나타난 흡수능력의 차이는 계면활성제가 흡착되어있거나 Micelle상태로 존재할 경우 다른 구조를 형성하기 때문이라 사료된다. 흡수된 계면활성제와 Micelle의 상호경쟁에 의하여 유기오염물의 부동성(immobility)을 나타내는 분배계수(distribution coefficient)는 계면활성제의 농도에 반비례하였다. 결론적으로 토양/지하수의 오염물 정화를 위하여 계면활성제 교정기술의 적용 시 고정상 (solid phase)에 있는 흡착 계면활성제에 의한 유기오염물의 지체현상 (retardation)을 고려하여야 한다.
다양한 물리화학적 특성을 지닌 12개의 유기오염물이 저표면적의 무기물 지반 수착제로 수착 시 12개의 유기오염물을 적은 수의 pseudocompound로 집략화하는 접근법(lumped approach)의 타당성과 정확성을 평가하였다. 집략화 접근법은 복잡한 혼합 유기오염물의 수착 거동을 근거로 통계적인 처리방법인 집략분석(cluster analysis)을 통해 개발되었다. 집략화 접근법을 이용해 수용액상에서 복잡한 혼합 유기오염물이 친수성 무기물로 수착 시 감소된 수의 집략화된 오염물(pseudocompound)과 집략화된 오염물의 수착 매개변수($K_f$, n)를 이용하여 복잡한 혼합 유기오염물의 수착을 설명할 수 있었다. 또한, 실험을 수행하지 않고(a priori) 복잡한 혼합 유기오염물 내 각 유기오염물의 특성(${\gamma_w}^{sat}$)을 근거로 pseudocompound를 예측할 수 있었다. 따라서 집략화 접근법은 복잡한 혼합 유기오염물의 수착거동을 단순화하여 반응관련 매개변수 산출에 필요한 시간과 비용을 감소시켜주고 통계적으로 정확성이 동일한 범위 내의 실용적인 수착 결과를 제공해 줄 수 있다. 향후 더 많은 반응 인자소결합크기, 수착제 내 반응 지점 수 및 반응성 그룹 등)를 고려한 다중회귀분석(multiple regression analysis)을 통해 집략화 접근법(lumped approach)의 정확도를 높일 필요가 있다고 판단된다.
반도체 생산공정에서 CMP (Chemical-mechanical planarization) 공정은 우수한 전기전도성 재료인 Cu의 사용과 다층구조의 소자를 형성하기 위해서 도입되었으며, 최근 소자의 집적도가 증가함에 따라 CMP 공정 비중은 점점 높아지고 있다. Cu CMP 공정에서 연마제인 슬러리는 금속 표면과의 물리적 화학적 반응을 동시에 사용하여 표면을 연마하게 되며, 연마특성을 향상시키기 위해 산화제, 부식방지제, 분산제 및 다양한 계면활성제가 첨가된다. 하지만 슬러리는 Cu 표면을 평탄화하는 동시에 오염입자, 유기오염물, 스크레치, 표면부식 등을 발생시키며 결과적으로 소자의 결함을 야기시킨다. 특히 부식방지제로 사용되는 BTA (Benzotriazole)은 Cu CMP 공정 중 Cu-BTA 형태로 표면에 흡착되어 오염원으로 작용하며 입자오염을 증가시시고 건조공정에서 물반점 등의 표면 결함을 발생시킨다. 이러한 문제점을 해결하기 위해 Cu 표면에서 식각과 부식반응을 최소화하며, 오염입자 제거 및 유기오염물을 효과적으로 제거하기 위한 Post-CMP 세정 공정과 세정액 개발이 요구된다. 본 연구에서는 오염입자 및 유기물 제거와 동시에 표면 거칠기와 부식현상을 제어할 수 있는 post Cu CMP 세정액을 개발 평가하였다. 오염입자 및 유기오염물을 제거하기 위해서 염기성 용액인 TMAH 사용하였으며, Cu 이온을 용해할 수 있는 Chelating agent와 표면 부식을 억제하는 부식 방지제를 사용하여 세정액을 합성하였다. 접촉각 측정과 FESEM(field Emission Scanning Electron Microscope) 분석을 통하여 CMP 공정에서 발생하는 유기오염물과 오염입자의 흡착과 제거를 확인하였으며 Cu 웨이퍼 세정 전후의 표면 거칠기의 변화와 식각량을 AFM(Atomic Force Microscope)과 4-point probe를 사용하여 각각 평가하였다. 또한 세정액 내에서의 연마입자의 zeta-potential을 측정 및 조절하여 세정력을 향상시켰다. 개발된 세정액과 Cu 표면에서의 화학반응 및 부식방지력은 potentiostat를 이용한 전기화학 분석법을 통해서 chelating agent와 부식방지제의 농도를 최적화 시켰다. 개발된 세정액을 적용함으로써 Cu-BTA 형태의 유기오염물과 오염입자들이 효과적으로 제거됨을 확인하였다.
토양/지하수내에 존재하는 소수성 유기오염물을 제거하기 위한 방법의 적용성 검토를 위하여 바이오 계면활성제인 HPCD에 유기오염물이 흡수되는 현상에 대한 실험을 실시하였다. 유기오염물의 HPCD와의 반응은 아주 빠르게 진행되어 95% 정도의 반응이 10분 이내에 일어났다. 얻어진 흡수계수는 용액의 pH. 이온강도 및 유기오염물의 농도 변화에 대하여 약간의 영향이 있는 것으로 나타났다. 두 가지 방법에 의하여 구한 토양표면에 흡착되는 HPCD의 양은 무시할 정도로 나타났으며 HPCD가 고체상에 대한 친화성이 없다는 사실은 토양/지하수내 존재하는 유기오염물을 제거시 큰 장점으로 작용할 수 있다. 결론적으로 HPCD는 지표 밑의 유기오염물을 제거하는데 효과적으로 사용될 수 있다. HPCD에 의한 유기오염물의 흡수는 오염물의 크기, 소수성 등에 의하여 큰 영향을 받으며 합성된 계면활성제와의 사용 타당성 비교시 오염되어 있는 유기물 종류뿐 아니라 재료비, 2차 오염 유발 가능성 등을 종합적으로 고려해야 한다.
본 연구는 유류 화합물 중 phenol을 대표적인 친수성 유기 화합물로, phenanthrene을 대표적인 소수성 유기오염물로 선정하여 실내에서 인위적으로 오염시킨 세립질 지반에 EK 정화 실험을 실시하였다. 또한, 유기 오염물의 제거효율을 높이기 위해 기존의 양수처리에서 향상기법으로 사용하는 계면활성제를 이용한 향상기법을 연구하였다. 실내 bench 스케일 실험결과, 물에 대한 용해도가 높은 phenol은 비교적 쉽게 제거되었지만, 용해도가 낮은 phenanthrene은 거의 제거되지 않음을 알 수 있었다. 또한, 계면활성제를 적용한 향상기법에서 phenanthrene이 음극부 근처에서 누적되는 지연현상을 보였지만, 농도가 증가할수록 제거효율은 증가하였다. 가동시간을 증가시킨 실험을 통해 시간을 증가시키는 것이 계면활성제의 농도를 증가시키는 것보다 효과적인 것을 알 수 있었다.
난분해성 유기물로 오염된 토양/지하수의 복원을 위하여 계면활성제를 이용 시 토양에 흡착된 계면활성제가 미치는 영향을 평가하기 위하여 소수성 유기물의 흡수현상을 시험하였다. 흡착된 계면활성제에 대한 유기오염물의 흡수계수($K_ss$)는 평형상태에서의 계면활성제 흡착곡선과 밀접한 관계를 이루었다. 즉, 낮은 농도의 흡착에 대한 $K_ss$는 가장 큰 값을 보였고 흡착량이 증가할수록 감소하는 경향을 보였다. SDS에 대한 $K_ss$값은 미셀분배계수($K_mic$) 보다 컸으며 Tween 80에 대해서는 가장 낮은 흡착농도에서의 $K_ss$값을 제외하고 모든 농도 범위에서 $K_{mic}$ 보다 큰 값을 보였다. 유기오염물의 분배계수 또한 계면활성제의 주입량에 따라 변하며 주입되는 계면활성제 농도가 증가할수록 증가하며 일정 농도 이상의 계면활성제 농도에서 감소하기 시작하였다. 이러한 결과는 미셀과 흡착된 상태의 계면활성제 사이에서 오염물 흡수를 위한 상호경쟁에 기인되는 것으로 판단된다. 결론적으로 토양에의 계면활성제 흡착은 유기오염물의 지체현상을 증가시키는 역할을 하여 계면활성제를 이용한 유기오염물 제거 시 저해영향을 미치므로 각 오염부지의 특성별로 유기오염물의 분포를 계면활성제 주입량의 함수로써 평가하는 단계가 선행되어야 한다.다.
대부분의 유기물은 토양의 특성에 따라 그 흡착 및 탈착 양상이 다르며 이는 오염물질의 토양에서의 지속성 및 이동성에 영향을 미치게 된다. 본 연구에서는 대표적인 유기오염물인 PAH(Polycyclic Aromatic Hydrocarbon)에 대하여 흡착 및 탈착과 오염물질의 미생물 분해 등을 통한 제거 기작과의 연관성을 연구하고자 한다. PAH의 이론적인 미생물분해반응식은 열역학적 이론을 바탕으로 하는 반쪽반응방법을 사용하여 예측할 수 있다. 오염물과 토양의 특성에 따른 흡착 및 탈착 양상을 파악하고, 앞에서 구한 미생물 분해반응식을 이용하여 이론적 분해량을 예측하면 오염물의 생물학적 이용성과 노출량을 결정할 수 있다 이를 위하여 본 연구에서는 토양의 여러 특성을 분석한 후, PAH의 미생물 분해량 및 분해율을 측정하고자 한다. 실험을 통하여 실제 토양에서 측정된 PAH 분해량과 위의 이론적 분해량 예측 결과 사이의 관계를 토양의 특성을 이용하여 설명할 수 있으며 나아가 오염물질의 생물학적이용성에 관하여 개략적으로 일반화된 예측 모형을 얻을 수 있을 것이다. 본 연구를 통하여 토양과 유기오염물질, 미생물간의 상호 작용에 대한 이해를 높이고 보다 실질적인 유기오염물의 생물학적 이용성을 예측할 수 있는 방안을 마련할 수 있을 것이다.
하천에 사고로 대량으로 유입된 유독성 유기오염물인 anthracene의 농도를 예측하기 위한 수학적 모형이 제안되었다. 이 수학적 모형은 물리적, 화학적 및 생물학적 반응을 고려한 6개의 미분방정식으로 구성되어 있으며, 5개의 입력변수와 9개의 반응계수를 포함하고 있다. 주어진 조건하에 제안된 수학적 모형을 대상으로 dynamic simulations와 민감도 분석을 수행한 결과 유입된 이 오염물의 농도를 검출한계내로 예측이 가능하였고, 용존 빛 부유고형물에 흡착된 이 오염물의 농도변화에 가장 큰 영향을 주어 가장 정확히 추정하여야할 주요 반응계수는 확산계수와 이동계수 및 흡착계수이었다. 이 연구에서 제안된 수학적 모형은 anthracene 뿐만아니라 이와 유사한 화학적 특성의 유기오염물의 경우에도 활용이 가능할 것으로 기대된다.
위성체의 유기오염은 광학계 렌즈 등의 오염 민감 표면에 분자단위로 흡착되어 표면에 층을 이루며 존재하는 것으로 위성의 성능저하 및 임무실패를 야기할 수 있는 주요원인이 된다. 유기오염은 단순히 대기에 노출되는 것만으로도 발생할 수 있으며, 특히 고온 고진공 상태에서는 다른 표면들에서 outgassing된 물질들이 흡착될 수 있기 때문에 그 영향이 극대화 된다. 본 연구에서는 이러한 유기오염을 측정하기 위하여 청정실과 열진공챔버 내에 witness plate를 설치하고 이를 적외선분광장비로 분석하였다. 적외선 분광장비를 이용하여 ESA(European Space Agency) 문서를 기준으로 4가지 물질에 대하여 검교정을 수행하였고, 그 결과를 바탕으로 유기오염물을 정량분석 하였다. 또한 유기오염물질의 분별을 통해 보다 정확한 분석을 수행하기 위하여 GC-MS(Gas Chromatograph - Mass Spectrometer)를 사용하여 분석을 시도하였으며, 이를 국제 기준에 적용하기 위한 방안도 모색하였다.
본 연구는 폐수로부터 몇 가지의 유기오염물(Phenol, 2-Chlorophenol, Nitrobenzene)을 비분산 용매추출법으로 동시 제거하는 실험이다. 몇 가지의 용매(MIBK, IPAc, Hexane)에 대하여 분배계수를 구하였고, 용매와 폐수사이의 향류와 병류 흐름에 의한 추출 실험을 하였다. 수용액상의 유량이 증가함에 따라 용매와의 접촉시간이 짧아져 제거율이 떨어지고, 용매의 유량이 증가함에 따라 제거율이 증가함을 알 수 있었다. 그리고 병류보다는 향류에서 유기오염물의 제거율이 증가하는 것을 알 수 있었다. 이러한 결과를 토대로 유기오염물만이 아닌 다른 중금속 오염물 둥도 처리할 수 있는 산업용 폐수처리장치의 개발을 위한 기초자료로 쓰일 수 있다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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