ZnO박막은 넓은 밴드갭 (3.37 eV), 높은 여기 결합 에너지 (60 meV)를 가지는 육방정계 우르자이트(hexagonal wurtzite) 결정구조를 가지는 II-VI족 화합물 반도체로, 가시광선 영역에서의 높은 광학적 투과도 특성과 자외선 파장에서 발광이 가능한 장점을 가진다. 최근, ZnO박막 성장 기술이 상당히 발전하였지만, 아직까지도 p-형 ZnO박막 성장 기술은 충분히 발전하지 못하여 ZnO의 동종접합 LED는 아직 상용화되지 않고 있는 실정이다. 따라서, 많은 연구 그룹에서 p-GaN, p-SiC, p-diamond, p-Si 등과 같은 p-type 물질 위에 n-type ZnO를 성장시킨 이종접합 다이오드가 연구되고 있다. 특히, p-GaN의 경우 ZnO와의 격자 불일치 정도가 1.8 % 정도로 작다는 장점이 있어 많은 연구가 이루어 지고 있다. 일반적으로 c-축을 기반으로 한 극성ZnO 발광다이오드에서는 자발 분극과 압전 분극 현상에 의해 밴드 휨 현상이 발생하고, 이로 인해 전자와 정공의 공간적 분리가 발생하게 되어 발광 재결합 효율이 제한되고 있다는 문제가 발생한다. 따라서, 본 연구에서는 극성 (0001) 및 비극성 (10-10) n-ZnO/p-GaN 발광다이오드의 성장 및 발광 소자의 전기 및 광학적 특성에 대한 비교 연구를 진행하였다. 금속유기 화학증착법을 이용하여 c-면과 m-면 위에 각각 극성 (0001) 및 반극성 (11-22) GaN박막을 $2.0{\mu}m$ 성장시킨 후 Mg 도핑을 한 p-GaN을 $0.4{\mu}m$ 성장시켜 각각 극성 (0001) 및 반극성 (11-22) p-GaN템플릿을 준비하였다. 이후, N2분위기 $700^{\circ}C$에서 3분동안 열처리를 통하여 Mg 도펀트를 활성화시킨 후 원자층 증착법을 이용하여 동시에 극성 및 반극성 p-GaN의 위에 n-ZnO를 $0.11{\mu}m$ 성장시켜 이종접합구조의 발광소자를 형성하였다. 이때, 극성 (0001) p-GaN 위에는 극성의 n-ZnO 박막이 성장되는 반면, 반극성 (11-22) p-GaN 위에는 비극성 (10-10) n-ZnO 박막이 성장됨을 HR-XRD로 확인하였다. 극성 (0001) n-ZnO/p-GaN이종접합 발광다이오드의 전계 발광 스펙트럼에서는 430 nm 와 550 nm의 두 피크가 동시에 관찰되었다. 430 nm 대역의 파장은 p-GaN의 깊은 준위에서 발광하는 것으로 판단되며, 550 nm 피크 영역은 ZnO의 깊은 준위에서 발광되는 것으로 판단된다. 특히, 10 mA 이하의 저전류 주입시 550 nm의 피크는 430 nm 영역보다 더 큰 발광세기를 나타내고 있다. 하지만, 10 mA 이상의 전류주입 하에서는 550 nm의 영역보다 430 nm의 발광세기가 더욱 증가하는 것을 확인할 수 있었다. 이것은 ZnO의 밴드갭이 3.37 eV로 GaN의 밴드갭인 3.4 eV다 작기 때문에 우선적으로 ZnO의 깊은 준위에서 발광하는 550 nm가 더욱 우세하지만, 지속적으로 전류주입 증가에 따른 캐리어 증가시 n-ZnO에서 p-GaN로 전자가 넘어가며 p-GaN의 깊은 준위인 430 nm에서의 피크가 우세해지는 것으로 판단된다. 반면에, 비극성 (10-10) n-ZnO/반극성 (11-22) p-GaN 구조의 이종접합 발광다이오드로 전계 발광 스펙트럼에서는 극성 (0001) n-ZnO/p-GaN에 비하여 매우 낮은 전계 발광 세기를 나타내고 있다. 이는, 극성 n-ZnO/p-GaN에 비하여 비극성 n-ZnO/반극성 p-GaN의 결정성이 상대적으로 낮기 때문으로 판단된다. 또한, 20 mA 영역에서도 510 nm의 깊은 준위와 430 nm의 발광이 관찰되었다. 동일한 20 mA하에서 두 피크의 발광세기를 비교하면 430 nm의 영역은 극성 n-ZnO/p-GaN에 비하여 매우 낮은 값을 나타내고 있다. 이는 반극성 (11-22) p-GaN의 경우 극성 (0001) p-GaN에 비하여 우수한 p-형 특성에 기인한 것으로 판단된다.
유기발광다이오드(OLED)에서 정공 주입층(hole injection layer, HIL)으로 사용되는 poly(3,4-ethylenedioxythiophene):poly(styrene sulfonate)(PEDOT:PSS)에 관능성기가 치환된 MWCNT(multi-wall carbon nanotube)를 도입하여 PEDOT:PSS-MWCNT 나노 복합재 박막을 제조하였다. PEDOT:PSS-MWCNT 박막 층은 ITO 유리 위에 스핀 코팅되어 제조하였으며 FT-IR과 UV-Vis 및 SEM을 이용하여 박막의 투과도 및 개질된 MWCNT 함량에 따른 박막의 모폴로지 특성을 관찰하였다. 또한, ITO/PEDOT:PSS-MWCNT/NPD/$Alq_3$/Al 다층 소자를 제조하여 J-V 및 L-V 특성을 고찰하였다. 산 처리에 의해 관능성기가 도입된 MWCNT는 PEDOT:PSS 용액 내에서 분산성이 확인되었으며, 제조된 박막은 우수한 투과도 특성을 보였다. 다층 소자 특성에서 PEDOT:PSS 층에 개질된 MWCNT 도입으로 MWCNT의 함량이 증가함에 따라 다층 소자의 전류 밀도가 증가됨을 확인하였고, 반면에 소자의 휘도는 급격히 감소하는 특성을 보였다. 이것은 MWCNT에 의하여 전하 이동은 수월하게 하였으나 MWCNT가 가지는 정공을 가두는 성질에 의해 정공 이동도가 저하되었기 때문인 것으로 판단된다.
고효율 저전력 고휘도를 장점으로 가지고 있는 OLED의 개선을 위하여 수많은 재료와 기술이 연구되어 왔다. 전기적 손실의 방지를 위하여 다양한 재료가 연구되고 있지만 그 중에서도 가장 각광받는 것은 그래핀이다. 그래핀(graphene)은 탄소원자가 육각형 벌집 모양 배열의 격자구조를 가지는 원자 단층 두께의 물질이다. 그래핀은 에너지와 역격자의 k 벡터가 선형적으로 비례하며 전도띠(conduction band)와 가전자띠(valence band)가 한 점에서 만나는 구조를 가지는 특징으로 인해 매우 빠른 전하 이동도(Mobility)를 가지고 있다. 이와 같은 그래핀의 특성을 이용하여 전극 층으로 이용함으로써 소자 특성의 개선이 가능할 것으로 예상되었다. $1{\times}1$ inch Glass에 ITO 대신에 그래핀을 증착한 후 Spin coater를 사용하여 PEDOT을 각각 1,000 rpm, 2,000 rpm으로 도포 하였다. 그 후 HTL (Hole transport latey), ETL (Electron-transport layer), EML (Emissive layer), EIL (Electron injection layer)를 순차적으로 증착 하여 소자를 제작하였다. 발광층에는 유기물질 Alq3를 사용하여 녹색광을 방출하도록 하였다. Spin coater의 rpm에 따라 전도성 고분자의 두께가 결정이 되는데, rpm이 높을수록 두께가 얇으며, 얇을수록 소비전력 효율이 낮다. 하지만 전류밀도 특성이 균일하지 못한 것을 확인하였다. 휘도 효율 특성은 PEDOT의 두께가 얇을수록 동일한 전압에서 휘도가 낮은것을 확인 하였다. 또한 ITO를 이용한 동일 공정의 OLED와 비교하였을 때 상대적으로 낮은 휘도와 전류 효율특성을 보였지만, 전류밀도는 상대적으로 그래핀이 높은 것으로 확인되었다. 본 연구를 바탕으로 그래핀 소자의 개선이 이루어진다면 더욱 높은 효율과 휘도를 낼 수 있을 것으로 판단된다.
투명전도체 (transparent conducting oxides: TCOs) 는 일반적으로 $10^3\Omega^{-1}Cm^{-1}$의 전도도, 가시광 영역에서 80%이상의 투명성을 가지는 재료로서, 액정 박막 표시 장치(TFT-LCD), 광기전성 소자, 유기 발광 소자, 에너지 절약 창문, 태양전지(sollar cell) 등 전극으로 사용되고 있다. 최근에는 TCO의 전도도특성을 조절하여 반도성특성을 가진 투명 산화물 반도체(transparent oxide semiconductor: TOS) 을 이용한 박막 트랜지스터 연구가 활발히 진행 중이다. 기존의 실리콘을 기반으로 하는 박막 트랜지스터의 낮은 이동도, 불투명성의 특성을 가지고 있지만, 산화물 박막트랜지스터는 높은 이동도를 발현 할 수 있을 뿐만 아니라, 넓은 밴드갭 에너지를 갖는 산화물을 이용하므로 투명한 특성도 발현 할 수 있어 차세대 디스플레이의 구동소자로서 응용연구가 되고 있다. 이에 본 연구에서는 박막트랜지스터 channel layer로서의 Indium-Tin-Zinc oxide 적용특성을 조사하였다. Indium, Tin, Zinc 의 혼합비율을 다양하게 조절하여 타겟을 제작하였다. 이를 RF magnetron sputtering 를 이용하여 박막으로 성장시켰으며, 기판으로는 glass 기판을 사용하였다. 박막 성장시 아르곤과 산소의 비율을 다양하게 조절하였다. 성장시킨 박막은 Hall effect, Transmittance, Work function, XRD등을 이용하여 전기적, 광학적, 구조특성을 평가하였다. Indium-Tin-Zinc Oxide(ITZO) 을 channel layer로 사용하여 Thin-film transistor 을 제작하여, TFT의 I-V 및 stability특성을 평가하였다.
최근까지 유기박막의 제조에 있어서 진공 증착 혹은 스핀코팅법의 대체방법으로 펄스 레이져 증착법 (PLD: Pulsed laser deposition)에 많은 관심이 되고 있는 실정이다. 본 논문에서는 유기발광소자(OLED)의 제작을 위해 $Alq_3$(aluminato-tris-8-hydroxyquinolate)와 TPD의 유기물을 질소($N_2$)분위기 상태에서 KrF($\lambda$=278 nm) 엑시머 레이저를 이용한 PLD법으로 증착하였고, 증착공정변화에 따른 증착된 박막의 분자 및 광학적 특성의 효과를 PL과 FT-IR등을 이용하여 평가하였다.
유기 발광 다이오드(OLED)는 학문 및 산업 분야에서 많은 관심을 받아왔다. OLED는 기존에 사용되고 있는 광원들과는 달리 면 발광, 친환경적인 에너지 사용, 대면적, 초경량, 그리고 초박형 등의 차별화된 특징을 가지고 있기 때문에 최근 조명 시장에서 많은 관심을 받고 있다. 게다가, OLED 조명은 LED 형광등을 대체할 수 있는 차세대 조명으로써 주목되고 있다. 본 논문에서는 white OLED (WOLED)에 적용되고 있는 대표적인 인광 발광 재료들을 소개하며, 특히 yellow, orange, red 인광 물질들의 화학구조와 소자효율을 정리하였다. 이러한 선행연구의 물질들을 이해하고 인광 물질들을 체계적으로 분류함으로써 새로운 발광 재료를 연구하고 개발함에 있어서 많은 도움이 되리라고 생각한다.
공액구조 고분자의 밴드갭을 줄이기 위하여 청색의 디페닐렌비닐렌을 치환기를 갖는 카바졸 단량체와 용해도 향상을 위해 옥틸기를 도입한 카바졸 공단량체를 합성하여 신규 공중합체를 제조하였다. Suzuki 커플링 중합으로 공중합체를 제조하고, 공중합체의 열적, 분광학적, 전기광학적 특성을 조사하여 고분자 유기발광 다이오드(PLED)의 발광층에의 사용가능성을 조사하였다. 용액상태에서 공중합체의 UV 최대 흡수 파장은 333~340 nm, PL 최대방출 파장은 409~464 nm를 보였으며, 상대양자효율은 최대 25.8%의 값을 보였다. 열중량분석 결과 $350^{\circ}C$까지 열안정성을 보이고, 필름형성이 용이하였으며, 공중합체를 발광층으로 사용한 PLED 소자에서 4.0 V에서 청색광을 나타내었다.
GaP는 가시광선 발광다이오드을 얻을 수 있는 적절한 재료중의 하나로 해당영역의 파장에 대하여 높은 양자효율을 얻을 수 있고, 깊은 준위 재결합이 없기 때문에 GaP 녹색 및 As 첨가한 GaAsP 적색 LED 에 적용할 수 있습니다. 또한, 상온에서 2.2 eV 에 해당하는 넓은 에너지 밴드갭을 가지고 있으므로, 소음이 없는 자외선 검출기에도 적합합니다. 이 물질에 대한 소자들은 기존에 GaP 기판을 사용하였습니다. 최근, GaP 와 격자상수가 비슷한 Si 기판을 활용하여 그 위에 성장하는 방법에 대한 관심이 많아졌습니다. Si는 물리적 및 화학적으로 안정하고 딱딱한 소재이며 대면적 기판을 쉽게 얻을 수 있어 전자 기기 및 대규모 집적 회로의 좋은 소재입니다. Si 와 대조적으로 GaP은 깨지기 쉬운 재료이며 GaP 기판은 Si와 같은 대면적 기판을 얻을 수 없습니다. 이러한 문제의 한 가지 해결책은 Si 기판위에 GaP 층의 성장입니다. GaP 과 Si의 조합은 현재의 광전소자 들에 더하여 더 많은 응용프로그램들을 가능하게 할 것입니다. 그러나, Si 기판위에 GaP 성장 시 삼차원적 성장 및 역위상 경계면과 같은 문제점들이 발생하므로 질이 높고 균일한 결정의 GaP 를 얻기가 어렵습니다. 따라서, Si 에 GaP 의 성장시 초기 단계를 제어하는 성장 기술이 필요합니다. 본 연구에서는, 유기금속화학증착법을 이용하여 Si 기판위에 양질의 GaP를 얻을 수 있는 최적의 성장조건을 얻고자 합니다. 실험 조건은 Si에 GaP의 에피택셜 성장의 초기 단계에 영향을 주는 V/III 비율, 성장압력, 기판방향 등을 가변하는 조건으로 진행하였습니다. V/III 비율은 100~6400, 성장 압력은 76~380 Torr로 진행하였고, Si 기판은 just(001)과 2~6도 기울어진 (001) 기판을 사용하였습니다.
두 가지의 형광도판트를 이용하여 제작된 단일 발광층 유기발광다이오드(OLEDs)는 ITO / NPB ($700{\AA}$) / MADN : C545T - 1.0% : DCJTB - 0.3% ($300{\AA}$) / Bphen ($300{\AA}$>) / LiF ($10{\AA}$) / Al ($1,000{\AA}$)으로 구성되었다. C545T와 DCJTB는 각각 녹색과 적색 도판트로 사용되었고, 호스트 물질인 MADN에 대해서 각각 다른 농도로 도핑하였다. 이러한 두 가지 형광도 판트를 사용한 제적화된 OLED는 8.42 cd/A의 효율과 6 V에서 $3169 cd/m^2$의 발광 휘도와 (0.43, 0.50)의 색좌표를 가졌다. 이러한 OLED 구조의 electroluminescence는 각각 C545T와 DCJTB에 따라 500 nm와 564 nm의 피크를 가졌다. 이러한 결과는 MADN에서 C545T로 C545T에서 DCJTB로 포스터 에너지 전이가 일어났음을 설명할 수 있다.
New luminescent material, 6.11-dihydoxy-5.12-naphtacene-dione $Alq_3$ complex($Alq_2$-Ncd), 1.4-dihydoxy-5.8-naphtaquinone $Alq_3$ complex ($Al_2Nq_4$) was synthesized. The $Alq_2-$ Ncd and $Al_2Nq_4$ has big molecular weight and many ${\pi}$-electrons more than widely known $Alq_3$. And extended efforts have been made to obtain high-performance electro luminescent(EL) devices. We used hole transfer layer of powdered TPD to improve hole transfer and characteristics of interface in OLED. This study indicates not only the sterical effect but also some other effects that would be responsible for the change of the emission wavelength. improvement of luminance and etc.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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