분석 기기의 발달과 더불어 자연 우라늄 동위원소 비(238U/235U)와 분별작용에 대한 연구가 점차 증가하고 있다. MC-ICP-MS을 이용한 우라늄 동위원소의 정밀한 분석이 가능해지면서 137.88의 고정된 값으로 여겨졌던 자연 물질의 238U/235U 비가 우라늄 동위원소 분별작용에 의해 최대 수 퍼밀까지 변화할 수 있다는 것이 밝혀졌다. 본 고찰에서는 우라늄 동위원소의 분석과 표기에 대해 간략하게 설명한 후, 지구 상 주요 물질들의 우라늄 동위원소 값(δ238U)의 변화와 지구화학적 특징을 살펴본다. 특히, 우라늄 광상의 유형과 특징에 따른 우라늄 동위원소 조성 연구 사례를 소개하고, 상대적으로 큰 δ238U 범위를 야기하는 우라늄 동위원소 분별작용에 대해 논의한다. 이를 바탕으로 고준위 방사성 폐기물 처분장의 모의 실험을 위한 자연 유사 모델로서 우라늄 광상이 갖는 연구 의의에 대해 고찰한다.
MOX 연료는 PWR, BWR, FBR 및 ATR 등과 같은 다양한 노형에서 이용이 가능하다. 이와 같은 MOX 연료는 이미 일부 국가에서 이들 노형에 이용하고 있으며, FBR의 상용화 시기가 다소 지연될 것으로 예상되어 이 분야에 대찬 연구는 더욱 활발히 진행될 전망이다. 여기에서는 이와 같은 현실을 감안하여 MOX 연료를 이용하는 MOX 연료주기와 우라늄 연료만을 이용하는 우라늄 연료주기에 대한 핵연료주기비를 비교·분석하였고, 그 결과 MOX 연료주기와 우라늄 연료주기의 경제성은 거의 대둥한 것으로 평가되었다. 또한 우라늄 가격, 사용후핵연료 처분시기, 처분 비용/재처리비용 등의 주요 변수에 대한 민감도분석을 수행한 결과, MOX 연료주기가 우라늄연료주기에 대해 상당한 경쟁력을 가지고 있는 것으로 분석되었다.
풀, 토양 또는 지하수와 같은 환경시료 중에 포함된 미량 우라늄을 분석하기 위하여 핵분열 트랙 기입법을 이용하였다. 시료 전처리 방법으로 지하수 시료는 질산 산성으로 만든 후, 토양시료는 질산과 불산을 이용하여 용액화 하였으며, 풀 시료는 전기로를 이용하여 회화한 후, 질산과 불산을 이용하여 용액화 하였다. 이 환경시료 전처리용액들을 각각 0.1mL를 0.9mL Collodion 분산용액에 섞은 후, 우라늄 표준용액과 함께 플라스틱 판($6{\times}6\textrm{cm}^2$) 위에 10$\mu\textrm{\ell}$씩 점적, 건고 시키고 핵분열 트랙기입법을 이용하여 우라늄 농도를 분석하였다. 핵분열 트랙기입법을 위한 중성자조사는 한국원자력연구소 하나로 연구용원자로(열중성자 선속: $2.7{\times}10^{13}n/\textrm{cm}^2{\cdot}sec^{-1}$)에서 10분간 하였으며, 6.25M NaOH 용액($60^{\circ}C$)을 이용하여 10분간 화학 에칭 하였다. 고체트랙검출기 표면에 생성된 핵분열 트랙들은 광학현미경과 image analyzer system을 이용하여 관찰하고 계수하였다. 시료와 같이 점적한 우라늄 표준용액을 이용하여 우라늄 농도에 대한 단위면적당 트랙 수의 상관관계를 구하였으며, 이를 이용하여 시료 내 우라늄 농도를 결정하였다. 본 실험의 결과에 대한 검증을 위하여 동일 시료용액을 분리관을 이용한 전처리 과정을 거친 후 ICP-MS를 이용하여 분석하였다. 우라늄의 선택적 분리를 위하여 U-TEVA 추출크로마토그래피 분리관을 이용하였다. 본 연구의 핵분열 트랙기입법을 이용하여 환경시료를 분석하는 방법은 일반적인 분광법을 이용할 경우, 문제가 되는 방해 원소의 분리를 위한 전처리 과정이 불필요한 장점을 가지고 있으며, 1ng 정도의 미량 우라늄을 분석할 수 있었고, ICP-MS 결과와 20% 오차 이내에서 일치하였다.
본 논문에서는 반응속도론적 인광 분석기(Kinetic Phosphorescence Analyzer, KPA)를 이 용하여 환경 시료 중의 우라늄 동위원소 분석에 대한 연구를 기술하였다. 극초단파 산분해 기술을 이용하여 토양 및 유리 재질 시료로부터 우라늄 성분을 추출한 후, UTEVA 수지를 통해서 우라늄 동위원소를 순수하게 분리하였고 KPA로 우라늄 농도를 정량하였다. 우라늄 표준용액을 사용하여 KPA를 이용한 우라늄 측정법에 대한 선형성 및 재현성 실험을 수행하였다. 우라늄 표준용액, 지하수 및 인증 표준시료에 대해 KPA를 사용하여 우라늄 농도를 측정하여 KPA를 이용한 우라늄 분석법에 대한 신뢰도를 검증하였다.
신선한 흑운모 및 인위적으로 풍화시킨 흑운모에 대한 우라늄 수착 실험을 실시하였다. 실험 이후, 원심분리하여 상등액은 유도결합플라즈마분광분석(ICP-MS)으로 우라늄 농도를 분석하였고, 고체시료는 X-선 회절분석(XRD) 및 주사전자현미경(SEM) 분석을 실시하였다. 3 mm 이하의 흑운모 시료를 7개월 간 실험실에서 풍화시킨 후, 신선한 흑운모와 동일한 조건으로 pH 변화에 따른 우라늄 수착량을 구하였다. 낮은 pH(pH 3)에서는 흑운모에 대한 우라늄의 수착이 크지 않았지만, pH가 증가함에 따라 점차 우라늄 수착이 증가하는 경향을 보였다. 풍화된 흑운모의 우라늄 수착량은 신선한 흑운모에 비해 작았고 높은 pH(pH 11)에서는 그 차이가 더 심하였다. 풍화된 흑운모의 낮은 우라늄 수착특성은 광물 표면의 변화 및 주위 용존이온들의 화학적 거동에 의한 것으로 보인다. 풍화된 흑운모 시료에는 광물 표면에서 선호되는 흡착자리가 파괴되거나 용해되고 더불어 용존 이온들의 콜로이드화에 의해 우라늄-광물 표면 수착반응이 감소되는 것으로 보인다.
기존의 TBP 용매 추출법을 토대로 간단하고 정밀한 환경시료중 우라늄 동위원소 분석법을 개발했다. 질산-불화수소를 가해 토양시료를 분해하였고 TBP와 $CCl_4$등의 유기용매 혼합비율을 조절하여 우라늄을 수층에서 유기 층으로 추출하였으며 8 M HCl를 사용하여 토륨성분을 제거한 후 1 M HCl로 우라늄성분을 유기 층에서 수층으로 역 추출하여 우라늄만을 순수분리하였다. 기존의 전기전착 용액에 DTPA 착화제를 첨가한 새로운 전기전착 용액을 개발하여 최적의 우라늄 전착조건을 설정하였다. 수립된 우라늄 동위원소 분석법을 IAEA Reference 시료에 적용하여 개발된 분석법에 대한 신뢰성을 검증하였다.
본 연구는 우라늄변환시설의 해체과정에서 발생되는 콘크리트 및 구성부품에 대한 알파분광과 감마분광에 대한 방사선계측방법의 타당성을 입증하고자 한다. 우라늄변환시설내의 구성부품 및 내부벽면은 천연우라늄 물질로 오염되어있다. 스테인레스 스틸 파이프와 벽면의 콘크리트의 일부에 대하여 시료를 채취하고 알파분석과 감마분석을 수행하였다. 천연우라늄 시료(AUC)의 측정에서 0.01 Bq/g 이상에서는 알파선 측정결과와 감마선 측정결과가 잘 일치하지만, 0.005 Bq/g의 낮은 농도에서는 감마선 측정결과가 상대적으로 높게 평가된다. 변환공정의 천연우라늄인 $^{238}U$은 $^{214}Pb$, $^{214}Bi$ 와 $^{234}Th$, $^{234m}Pa$을 비교 측정하여 그 농도를 구할 수 있다. 우라늄변환시설의 벽면은 대부분 우라늄으로 오염되어있다. 우라늄변환시설 해체과정에서 발생되는 배경방사능 준위의 폐기물을 감마분광법을 이용하여 계측하여 보수적인 평가 자료로 활용할 수 있다.
금산지역의 흑색셰일형 우라늄광상에 대하여 항공 자력 및 방사능 탐사를 수행하였다. 각 자료의 암상분석과 선구조 분석에 의한 전반적인 지질 및 구조지질적 특성을 살펴보고 이에 기반한 우라늄 광화대의 특성화를 시도하였다. 자극화변환과 하향연속 이상도에서 우라늄광상을 배태하고 있는 흑색 및 암회색 점판암대의 뚜렷한 양의 이상을 인지함으로써 자력탐사의 적용성을 확인하였다. 이차미분 및 곡률을 이용한 선구조 분석을 통해 회색 혼펠스대와 흑색 점판암대를 대표하는 선구조를 도출하고 우라늄 광화대의 추가 부존 가능영역을 추정하였다. 이에 대한 우라늄광 배태여부는 방사능 총이상 및 우라늄 이상도에서 최종 확인하였다. 결론적으로 열변성기원의 우라늄광화대는 국부적인 반면, 흑색셰일형 광화대는 조사지역 전체에 북동-남서방향으로 연속되어 있음을 확인하였다. 또한 우라늄 광화대는 방사능 총이상의 선구조 분석을 통해 단층과 교차하는 곳은 단절되는 전형적인 구조지질적 특징을 보여주었다. 이상의 고찰로부터 항공 자력 및 방사능 탐사는 상호 보완적이며 따라서 병행 수행하는 것이 자료분석 및 해석에 매우 효과적임을 확인하였다.
액체섬광계수기를 이용한 지하수 내 우라늄 동위원소의 최적 측정방법에 대한 연구를 수행하였다. 용매추출법을 이용해 우라늄을 추출하였고, 시료량과 pH에 따른 추출효율을 조사하였다. 우라늄 추출효율에 미치는 영향을 조사하기 위해 표준용액을 사용하여 100 mL~1 L 범위에서 시료량을 변화 시켰으며 pH는 0.5~10 범위에서 측정하였다. 실험결과 우라늄의 추출효율은 pH에 매우 민감한 것으로 나타났으며 pH 2 에서 최고치를 나타냈다. 이에 반해 시료량은 추출효율에 큰 영향을 미치지 않는 것으로 나타났다. 우라늄 표준시료를 이용한 실험 결과 추출효율은 $95.93{\pm}0.77%$ 이었고, 계측시간 5시간을 기준으로 한 우라늄의 검출한계는 0.018 Bq/L 이었다. 본 연구결과로부터 지하수에 함유된 우라늄의 최적추출 및 측정법을 확립할 수 있었고 본 방법의 검증을 위해서 지하수 중 우라늄의 분석에 일반적으로 사용되는 ICP-MS 측정결과와의 비교분석도 함께 수행하였다. 본 연구에서 개발된 분석법을 대전 주변 지역 네 곳의 지하수를 대상으로 우라늄 함량 및 동위원소 비의 측정에 적용한 결과 우라늄의 농도는 0.59~6.69 Bq/L 그리고 $^{234}U/^{238}U$의 방사성 비는 0.88~1.40 범위로 나타내었다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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