The ion exchange resins have been synthesized from chlormethyl styrene - 1,4 - divinylbenzene(DVB) with 1%, 2%, 4% and 8%-crosslinking and 1-aza-18-crown-6 macrocyclic ligand by copolymerization method. Content of chlorine in styrene-DVB copolymer was decreased as crosslink increased and it is because as crosslink increased 1%, 2%, 4% and 8% DVB content increased and crosslink density increased and cavity was reduced. Functional group of resin almost disappeared as C-C1 peak around $700cm^{-1}$ was substituted with 1-aza-18-C-6 macrocyclic ligand and new peak of C-N around $1020cm^{-1}$ appeared, so it was confirmed that styrene-DVB copolymer and ligand were compounded. As crosslink increased in the analysis of element contents, it resulted in the reduction of nitrogen content and it is because as crosslink increased, it led to the reduction of chlorine content in the process of substitution reaction and it affected macrocyclic ligand substituted. Thermo analysis curve of functional synthetic resin decomposed three part of 1-aza-18-C-6, styrene, and DVB. Form of functional synthetic resin showed distortion of its particles as macrocyclic ligand was introduced to styrene-DVB copolymer and hydrogen of ligand caused substitution with chlorine element of styrene molecule.
chloromethylated syrene, 1,4-divinylbenzene과 동공의 크기를 달리한 여러 가지 거대고리 화합물을 개시제로 하여 공중합법에 의하여 1%, 2%, 5%, 및 10%의 다리결합도를 가진 새로운 이온교환수지를 합성한 후 이 수지들을 에탄올 매질에서 열분석, pH, 시간, 다리결합도, 용매 등에 대하여 흡착특성 및 선택성을 살펴 보았다. 이 수지들은 강산, 강염기 및 열에 대해서 안정하였으며, pH 4.0 이상에서는 $UO_2^{+2}$이온에 대한 겉보기용량이 가장 크게 나타났고 U(VI)금속이온은 Ce(III)금속이온에 대하여 선택성을 보였다.
클로로메틸화된 스틸렌, 1,4-디비닐벤젠과 동공의 크기를 달리한 여러 가지 거대고리 화합물을 개시제로 하여 공중합법에 의하여 1%, 2%, 10% 및 20%의 가교도를 가진 새로운 이온 교환수지를 합성하였다. 그리고 이들 수지에 대한 우라늄(VI), 니켈(II) 및 네오듐(III) 금속에 대한 흡착특성을 검토하였다. 이 수지들은 강산, 강염기 및 열에 대해서 안정하였으며, pH 4.0 이상에서는 $UO_2^{2+}$ 이온에 대한 겉보기용량이 가장 크게 나타났고, 합성수지들은 네오듐(III) 금속이온에 대하여 선택성을 보였다.
전도성이 뛰어난 피롤고분자 피막을 전기화학적으로 중합하고 이를 Gr/ppy(Polypyrrole),X.O.(xylenol orange)형의 수식된 전극을 제작하여 U(VI)의 포집에 이용하였다. 사전피막제인 NBR(nitrile butadiene rubber)을 사용하였을 때 중합속도는 $3.22\times10^{-3}s^{-1}$로 이를 사용하지 않았을 때 보다 1.6배 느린 반응이었다. 포집된 U(VI)의 양은 ppy $1.70Ccm^{-2}$ 당에 $1.55\times10^{-4}g$ 이었으며, 인공해수 중에서 matrix효과는 $6.8\%$로 나타났다. ppy전극이 Gr/ppy, $X.O^{4-}UO^+$형으로 수식됨에 따라서 피막자체의 임피던스가 증가하여 ppy만일 때의 확산에 지배적인 전도과정에서 피막자체의 전자전도와 이온도핑과정이 함께 영향을 받는 결과를 보였다. ppy전극을 X.O.로 수식하여 U(VI)를 포집함에 따라 전기이중층의 용량은 각각 56과 130여 배로 증가하였다.
본 연구에서는 고밀집 섬유다발체 내에 수은과 금속이온을 함유한 수용액을 동시에 주입시켜 최소 공간에서 최대한의 수은전극 면적을 갖는 수직형 순환식 수은 모세관 다발체 전극 전해반응 장치가 개발되었다. 이 장치의 특성과 안정성을 평가하기 위해 수은과 수용액의 유량 변화에 따른 철(III)과 우라늄(VI)이온의 환원 voltammogram이 측정되었다. 수용액의 유속은 장치 내 전해반응에 큰 영향을 미쳤으며, 잘 발달된 한계전류를 얻기 위해서는 정밀한 유속조절이 필요하였다. 측정된 voltammogram의 한계전류는 수용액 유속에 선형적으로 비례하였으며, 한계전류를 보이는 전위에서 연속적으로 우라늄(VI)과 철(III) 이온을 100% 환원시킬 수 있었다. 고밀집 섬유집합체 내에서 수은이 모세관 연속체를 유지하는데 필요로 하는 수은유속 이상에서는 수은유속의 변화는 장치 내의 전해반응에 큰 영향을 미치지 않았다. 본 연구에서 개발된 수직형 순환식 수은 모세관 다발체 전극 전해계는 정확히 제어되는 수용액 유량조건에서 수용액 내의 금속이온의 산화수 상태 및 농도의 연속적인 분석 및 전해반응 기구 해석에 효과적으로 사용될 수 있음을 알 수 있었다.
1%, 2%, 5% 및 10%의 가교도를 가진 스타이렌(제4류 위험물중 제2석유류) 디비닐벤젠 공중합체에 1-aza-12-crown-4 거대고리 리간드를 치환반응으로 결합시켜 수지들을 합성하였다. 이들 수지의 합성은 염소 함량, 원소 분석, 열중량 분석, 비표면적(BET) 그리고 IR-분광법으로 확인하였다. 수지 흡착제에 의한 금속 이온들의 흡착에 미치는 pH, 시간, 수지의 가교도 그리고 용매의 유전상수에 따른 영향들을 조사하였다. 금속 이온들은 pH 3 이상에서 큰 흡착율을 보였으며, 금속 이온들의 흡착 평형은 2시간 정도였다. 한편, 에탄올 용매에서 수지에 대한 금속 이온의 흡착 선택성은 ${UO_2}^{2+}$ > $Ca^{2+}$ > $Sm^{3+}$ 이온이었고, 우라늄 이온의 흡착력은 1%, 2%, 5% 및 10%의 가교도 순으로 감소하였으며, 용매의 유전상수 크기에 반비례하였다.
사용후핵연료를 파이로 건식처리하면 사용후핵연료 자체 내에 존재하는 세슘, 스트론튬, 초우라늄 계열 등이 중간저장 되어 영구처분 방사선원항에서 제외되므로 사용후핵연료집합체를 구성하는 구조재, 즉 금속폐기물의 방사선원항이 중요해지게 된다. 따라서 본 연구에서는 $17{\times}17$ KOFA 사용후핵연료 10 톤이 파이로 건식처리 되었을 경우를 가정하여 각 구조재 부품별로 방사선원항 특성을 분석하였다. 우선 구조재 부품별로 질량 및 부피를 상세히 계산하였다. 핵연료 상단 및 하단 고정체에서의 중성자스펙트럼이 노심과 다르므로 각 구조재 부품별로 핵반응단면적라이브러리를 KENO-VI/ORIGEN-S 모듈로 직접 생산하였으며, 이를 적용하여 ORIGEN-S 코드로 방사화 방사선원항을 평가하였다. 평가결과 원자로 방출후 10 년 시점에서의 방사능세기, 붕괴열, 위해지수 값은 각각 $1.40{\times}10^{15}$ Bequerels, 236 Watts, $4.34{\times}10^9m^3$-water 로 나타났으며, 이는 사용후핵연료 자체 값의 0.7 %, 1.1 %, 0.1 %에 해당하는 값이다. 방사능세기, 붕괴열, 위해지수 모든 측면에서는 금속폐기물 전체물량의 1 %만을 차지하는 인코넬 718 그리드판이 가장 중요한 것으로 평가되었으며, 특히 이를 따로 분리하여 관리하면 금속폐기물 전체 방사능세기를 20~45 % 정도, 위해지수를 30~45 % 정도 감소시킬 수 있는 것으로 나타났다. 전체적으로 볼 때, 금속폐기물의 방사능세기 및 위해지수는 처분시스템 설계 시 중요한 인자로 고려되어야 하나, 붕괴열은 그 열량이 작아 중요하지 않은 것으로 나타났다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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