석탄가스화 복합발전(IGCC)의 탈황공정에 사용되는 비아연계 탈황제 중 경제성이 우수한 천연망간광석을 이용하여 황화수소 제거반응에 대한 특성을 연구하였다. $H_2S$와 천연망간광석 탈황제 사이의 반응에 대한 초기 반응 속도를 $400{\sim}800^{\circ}C$의 온도범위에서 열중량 분석기로 실험하였다. 그 결과로 황화수소 제거반응 시 초기 반응은 1차 반응이었고, 반응속도상수는 Arrhenius 식에 잘 적용할 수 있었다. 또한 황화반응이 확산에 의해 제어되는 조건에서 농도 구배가 선형을 나타내었으며, 이를 통하여 유효 확산 계수를 온도에 따른 Arrhenius식으로 나타내었다. 이 결과를 통하여 황화 반응 시 확산에 대한 활성화 에너지와 반응 빈도 인자를 구하였다.
본 연구에서는 고온($230{\sim}290^{\circ}C$)의 무촉매 조건에서 이루어지는 팜 지방산 디스틸레이트(PFAD)의 에스테르화 반응에 대해 수학적 모델링을 통해 그 반응 특성을 분석하였다. '무촉매 에스테르화 반응'에 대해 균일계(homogeneous) 2차 가역 반응으로 가정하였고 액상 내에서 동시적, 경쟁적으로 발생하고 있는 물과 메탄올의 증발과 반응을 모두 고려하기 위해 '반응 유효 인자'(reaction effectiveness factor, ${\eta}$)를 도입하였다. 각 반응물 및 생성물의 농도에 대하여 실험을 통해 측정한 값과 반응모델에 의한 예측값 사이의 차이를 최소화하는 반응속도 상수와 물질전달 계수를 구하기 위해 비선형 계획법(nonlinear programming)을 수행하였다. 이를 통해 얻은 반응의 활성화 에너지는 43.98 kJ/mol이다.
산소농도에 따른 폐폴리우레탄의 열적 산화분해에 관한 속도론적 연구를 $10{\sim}50^{\circ}C/min$ 사이의 여러 가열속도에서 비등온 질량감소 기술을 이용하여 수행하였다. 폐폴리우레탄의 열적 산화분해를 묘사하기 위하여 Arrhenius식에 근거한 미분법과 적분법을 이용하여 산소농도에 대한 영향을 고려할 수 있는 속도론 모델을 제시하였으며 활성화 에너지 및 반응차수 그리고 pre-exponential 인자와 같은 속도 상수들에 대한 정보를 얻기 위하여 본 연구에서 제시한 속도론 해석 방법을 이용하여 질량감소 곡선 및 그 미분값을 해석하였다. 본 연구로부터 산소농도에 대한 반응차수는 모두 음의 값을 나타내었으며 활성화 에너지는 산소농도가 증가함에 따라 감소함을 확인할 수 있었다. 또한 단일 가열속도에서의 실험값을 이용하는 적분법의 경우 가열속도에 따라 반응속도 상수의 값이 변화함을 알 수 있었다. 따라서 여러 가열속도에서의 실험값을 이용하는 미분법이 폐폴리우레탄의 열적 산화분해 반응을 보다 효율적으로 나타내고 있는 것으로 판단된다.
식생피복(Vegetation cover)은 대기 중의 강우와 토양 사이에서 침식으로부터 표토를 보호하는 역할을 한다. 자유 낙하하는 강우의 물방울은 식생을 통과하면서 차단(interception), 수관통과(throughfall), 수간유하(stemflow)의 형태로 변화한다. 식생은 강우입자의 운동에너지와 수량을 감소시키고, 지표면에 도달하는 시간을 지연시킴에 따라 지표유출(overland flow) 저감에 기여한다. 유출수의 흐름과정에서 식물의 줄기, 낙엽, 뿌리 등은 유속을 감소시키는 장애물로 작용하여 궁극적으로 토양침식은 감소한다. 토양침식은 식생피복이 증가함에 따라 일반적으로 감소하며, 지수함수의 관계를 갖는다. 식생의 종류와 구조 그리고 잎의 모양 등에 따라 수문물리적인 반응이 달라진다. 캐노피를 갖는 지상식물(canopy cover plant)은 물방울의 운동에너지를 갖는 반면, 지피식물(ground cover plant)은 낙하고가 작기 때문에 운동에너지는 적으며, 특히 낙엽층은 지표면을 보호하여 토양침식의 저감효과가 더욱 크다. 산불지역의 식생피복에 따른 토양침식 측정 자료에 따르면, 강우운동에너지는 식생피복이 증가함에 따라 지상피복(canopy cover)에 의한 감소보다는 지면피복(ground cover)과 낙엽피복(litter cover)에 의한 감소효과가 상대적으로 컸다. 식생피복에 의해 차단되는 강우의 손실량보다 침투량 증가에 의한 손실량이 상대적으로 많았다. 낙엽피복에 대한 강우모의 실험 결과에 따르면, 낙엽의 피복율이 증가함에 따라 지수적으로 토양침식량은 감소하였다. 낙엽 피복율의 40% 이상은 토양침식량을 현격이 감소시킨 반면, 피복율의 70% 이상은 지표유출량을 현저히 감소시켰다. 낙엽 피복율이 70%이상이면, 유출계수가 33%가 감소하였으나, 토양침식민감도는 94%로 크게 감소하였다.
금속 규소와 구리 촉매가 함유된 접촉물과 메탄올의 반응에 의한 메톡시실란의 합성에서의 TMOS 반응 생성속도를 산출하였다. 활성 자리 수의 변화에 따른 영향을 제거하기 위해서 유속 전이 기술을 사용하여 주입되는 메탄올의 유속을 반응도중 급격히 변화시켰다. 실험 결과 TMOS 생성속도에 영향을 미치는 인자는 반응에 참여하는 메탄올 농도가 아닌 접촉물질의 사용량임을 확인하였으며, 이를 바탕으로 TMOS 생성 메카니즘에서 접촉 물질의 표면에서 중간생성물이 형성되는 반응 단계가 반응 율속단계라고 추정되었다. 최적 공정조건에서 규소 1 g당 최대 TMOS 생성속도는 $210^{\circ}C$에서 0.030 (g/min)이었으며, 이때의 활성화 에너지는 값은 8.5 kcal/mol, 반응 생성속도 상수의 온도 의존성은 식 $k=4.09{\times}10^4\;exp$ ($-4.73{\times}10^3/T$)로 나타났다.
수평관상로를 사용하여 산화몰리브덴의 수소환원거동을 연구하였으며, 환원은 MoO3 → MoO2과 MoO2 → Mo의 두 단계로 진행되었다. 첫 번째 단계에서는 높은 발열반응을 고려하여 MoO3 환원을 위해 30 vol% H2와 70 vol% Ar의 혼합 가스를 선택하였다. 온도 범위는 550~600℃이고 체류 시간 범위는 30~150분으로 진행하였다. 두 번째 단계에서는 MoO2의 환원을 위해 순수한 H2 가스를 사용하였으며, 온도와 체류시간의 범위는 각각 700~750℃와 30~150분이었다. 몰리브덴 산화물의 두 단계의 수소환원과정에서 각각 다른 환원거동이 관찰되었다. 1단계에서는 반응속도의 온도 의존성이 관찰되었으며, 본 연구의 조건에서 중간 산화물의 존재에도 불구하고 표면반응율 속 메커니즘이 결과와 잘 일치하는 것으로 나타났다. 이 메커니즘을 기반으로 활성화 에너지와 빈도인자는 각각 85.0 kJ/mol 및 9.18×107로 계산되었다. 또한, 입자 내 기공 크기는 온도 및 체류 시간에 따라 증가했다. 2단계 환원의 경우 반응속도의 온도 의존성이 관찰되었으나 표면반응율속 메커니즘은 초기에만 부합하였다. 이는 환원과정 후반부에 상변태 MoO2→ Mo가 진행됨에 따라 부피 변화에 의한 산화물 결정구조의 붕괴에 기인한다고 생각할 수 있다.
저등급탄인 내몽골 갈탄의 촉매가스화반응을 수행하였다. 가스화반응은 열중량분석기(TGA)에서 반응온도 $600{\sim}900^{\circ}C$ 범위에서 이산화탄소를 반응가스로 하여 실행하였다. 공정설계에 필수적인 반응 인자들을 도출하기 위하여 세가지의 기-고체 반응모델을 사용하였으며 그 모델들이 가스화반응의 거동을 예측하는 능력을 비교하였다. 사용된 모델 중에서 modified volumetric reaction model이 촉매, 비촉매 가스화반응의 거동을 가장 잘 묘사하였다. 이론적 모델인 homogeneous model과 shrinking-core model은 비촉매반응과 $FeSO_4$를 촉매로 한 반응을 비교적 잘 표현하였다. 알칼리금속 촉매를 사용할 경우, 촉매의 활성은 $600^{\circ}C$ 낮은 온도에서 가장 크게 나타났으며 온도가 $700^{\circ}C$로 증가하면 촉매활성이 약 50% 감소하는 것이 관찰되었다. 온도가 더 증가하여 $800^{\circ}C$ 이상에서는 촉매활성은 일정해졌다. 본 연구에서 촉매의 활성 순서는 다음과 같이 얻어졌다: $K_2CO_3$ > $Na_2CO_3$ > $K_2SO_4$ > $FeSO_4$.
열중량 분석기(TGA)를 이용하여 승온속도를 0.5, 1.0 및 $2.0^{\circ}C/min$으로 변화시키면서 nylon-6 재질 폐어망과 선박용 폐윤활유 혼합물에 대한 열분해반응 특성 연구를 수행하였다. 폐어망은 $300^{\circ}C$부터 열분해반응이 시작되었으며, 각각의 승온속도에서 열분해반응은 $360{\sim}440^{\circ}C$ 구간에서 급격하게 진행되었다. 폐어망과 폐윤활유를 혼합하여 열분해할 경우 각각을 열분해할 때보다 낮은 온도에서 열분해 반응이 진행되었으며 열중량 변화곡선의 형태도 각각을 열분해 했을 때와 구분되었다. 열중량 분석을 통해서 얻은 데이터는 미분법으로 열분해반응 활성화에너지 및 빈도인자를 구하였다. 혼합물의 열분해반응 전환율이 5~95%일 때 활성화에너지는 98~427 kJ/mol 내에 분포하였다. 미분반응기를 이용하여 반응온도 $440^{\circ}C$에서 반응시간 80 min 동안 열분해반응 실험을 수행한 결과 폐어망, 폐윤활유 및 혼합물은 특정한 탄화수소화합물에 대한 선택성은 나타나지 않았으며, 생성된 오일의 탄소수 분포는 대부분 $C_{22}$ 이하였다.
본 논문에서는 주류공정의 고농도 $CO_2$ 제거를 위한 스크러버의 $CO_2$ 흡수 성능평가를 진행하였다. Lab-scale 실험을 통해서 설계인자인 액가스비($18L/m^3$), 공탑속도(0.14 m/s)를 산정하였다. 설계인자를 기반으로 제작한 $5m^3/min$ 급 $CO_2$ 흡수 반응기로 실험한 결과, 풍량이 1, 2, 3, 4, $5m^3/min$ 증가시 $CO_2$ 제거율은 98.47%, 96.46%, 92.95%, 89.71%, 85.49%로 감소하는 경향을 보였다. 또한 스크러버를 사용하기 전 후의 에너지 개선율(5.4%) 평가 및 에너지 절감량(11.5 TOE/year), 온실 가스 감축량(6.5 TC/year)를 산정하였다.
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[게시일 2004년 10월 1일]
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